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xueshan199鐵桿木蟲 (著名寫手)
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催化牛人介紹之Hutchings篇 已有21人參與
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寫在前面的話：快畢業(yè)了，最近在總結(jié)一些有意思的東西，在這里分享給大家，希望對(duì)大家有所幫助 Graham J. Hutchings 英國(guó)卡迪夫大學(xué)教授，卡迪夫催化中心主任 郵箱: hutch@cardiff.ac.uk 主頁(yè): http://www.cardiff.ac.uk/people/view/38519-hutchings-graham 基本情況介紹： Hutchings教授從事多相催化40余年，獲獎(jiǎng)無(wú)數(shù)，發(fā)表論文數(shù)高達(dá)700余篇，專利40多項(xiàng)，專著近20篇，以獨(dú)立發(fā)現(xiàn)金元素的催化作用而聞名（日本科學(xué)Masatake Haruta也是金催化的始祖），H-index超過(guò)70，是舉世公認(rèn)的催化界大牛。目前其主要的研究領(lǐng)域包括：1) 納米金催化；2) 選擇性氧化，加氫催化劑的設(shè)計(jì)與原位表征；3) 新型多相催化劑的設(shè)計(jì)等。 下面我針對(duì)他具體的研究課題，將其代表性的論文分類列舉如下，方便大家更好地了解相關(guān)信息。 1. 由H2和O2直接合成H2O2 主要貢獻(xiàn)：解決了直接法合成H2O2中，H2O2在催化劑上繼續(xù)分解或者加氫的問題。解決方法包括AuPd雙金屬催化劑的使用以及載體用酸進(jìn)行前處理等。 （注：最近Hutchings課題組剛發(fā)了一篇Science，發(fā)現(xiàn)PdSn也很不錯(cuò)，成功實(shí)現(xiàn)貴金屬Au的替代:Science 2016, 351, 965） 模型催化劑包括：AuPd/C, AuPd/TiO2, AuPd/MgO和AuPd/Al2O3等。 代表作: Science 2009, 323, 1037-1041; Science 2016, 351, 965; Angew. Chem. Int. Ed. 2008, 47, 9192-9198; Angew. Chem. Int. Ed. 2009, 48,8512–8515; Angew. Chem. Int. Ed. 2014,53, 2381-2384; Angew. Chem. Int. Ed. 2008, 47, 9192 – 9198; Acc. Chem.Res. 2014, 47, 845-854. 2. 醇類選擇性氧化 主要貢獻(xiàn)：1) 發(fā)現(xiàn)AuPd雙金屬催化劑可以高效地催化醇類的選擇性氧化；提出AuPd雙金屬催化劑以Au@Pd core@shell結(jié)構(gòu)存在，Au的加入影響了Pd的電子結(jié)構(gòu)，進(jìn)而影響了其催化活性。2) 發(fā)現(xiàn)AuPt/MgO可以在溫和無(wú)堿的條件下催化甘油選擇性氧化。 模型催化劑包括：AuPd/TiO2, AuPt/MgO 特點(diǎn)：液相催化，無(wú)溶劑，base-free 代表作: Science 2006, 311, 362-365; Angew. Chem. Int. Ed. 2011, 50, 10136-10139. Acc. Chem.Res. 2015, 48, 1403-1412. 3. CO氧化 主要貢獻(xiàn)：通過(guò)球差校正高分辨電鏡對(duì)Au/FeOx催化劑進(jìn)行跟蹤檢測(cè)，發(fā)現(xiàn)對(duì)CO氧化有高活性的Au/FeOx催化劑是由于存在~ 0.5 nm尺寸大小的團(tuán)簇(bilayer cluster)，這些團(tuán)簇僅包含10個(gè)金原子左右。 代表作：Science, 2008, 321, 1331-1335 4. 烷烴選擇性氧化 主要貢獻(xiàn)：1) 提出AuPd雙金屬催化劑可以在無(wú)溶劑條件下高效地催化甲苯的選擇性氧化到苯甲酸芐酯，并對(duì)機(jī)理進(jìn)行了討論，指出半縮醛是重要的中間產(chǎn)物；另外，他們還指出AuPd/C和AuPd/TiO2催化活性的差異可能是由于納米顆粒結(jié)構(gòu)的不同，特別是納米顆粒與載體的浸潤(rùn)作用(wettingbehavior)以及邊角原子的暴露情況； 2) 在Haruta研究的基礎(chǔ)上更進(jìn)一步，提出金納米催化劑可以在無(wú)犧牲試劑(H2)的情況催化烯烴的環(huán)氧化，而金屬Bi的加入可以有效地改變Au催化劑的選擇性. 3) 將H2 + O2合成H2O2與CH4+ H2O2合成CH3OH兩個(gè)反應(yīng)進(jìn)行偶聯(lián)，以AuPd為催化劑，實(shí)現(xiàn)了CH4選擇性氧化制CH3OH。 模型催化劑：AuPd/C, AuPd/TiO2；Au(Bi)/C; 代表作：Science 2011,331, 195-199; Nature 2005, 437,1132-1135; Angew. Chem. Int. Ed. 2012,54, 5981-5985; Angew. Chem. Int. Ed. 2012, 51, 5129-5133; Angew. Chem. Int. Ed. 2013, 52, 1280-1284. 5. 其他有意思的研究： 1) 機(jī)理層面解釋了苯甲醇的存在可以有效阻止苯甲醛的自氧化：Nat. Commun. 2014, 5, 3332； 2) 提出低壓條件下，以簡(jiǎn)單的堿土金屬氧化物(CaMgOx等)或者可還原性氧化物(CeO2)為催化劑，可以一步從甘油制備甲醇：Nat. Chem. 2015, 7, 1028-1032; 3) 提出了采用溶劑萃取的方式來(lái)溫和地去除納米顆粒表面配體，從而使其微觀結(jié)構(gòu)得以保持：Nat. Chem. 2011, 3, 551-556; 4) 提出鉬酸鐵表面親電吸附的氧物種與其催化癸烷制氧化芳烴的活性密切相關(guān):Nat. Chem., 2012, 4, 134-139; 5) 含鐵或銅的ZSM-5催化劑可以在雙氧水作為氧化劑的情況下，催化乙烷的部分氧化： J. Am. Chem. Soc. 2013,135, 11087-11099; 6. 早期的一些研究： 1) 甲烷制甲醛(Nature 1989, 339, 129-130); 2) 原位拉曼跟蹤檢測(cè)了(VO)2P2O7催化劑從低活性前驅(qū)體到活性組分的變化(Nature 1994, 368, 41-45)； 3) 從頭設(shè)計(jì)(De novo design)微孔材料的結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑(Nature 1996, 382, 604-606); 4) UOx催化劑在含氯VOCs去除中的應(yīng)用(Nature 1996, 384, 341-343). 最后，再次和大家分享下"研之成理”這個(gè)公眾號(hào)，一些有用但是又不是很適合催化版的內(nèi)容，我會(huì)在那分享給大家，謝謝關(guān)注 [ Last edited by liwentao2010 on 2016-3-27 at 09:40 ] |
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6樓2016-03-04 07:11:59
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4樓2016-03-03 23:58:28
chenwen12713
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arthas_007
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8樓2016-03-04 22:56:14
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謝謝分享！ 發(fā)自小木蟲IOS客戶端 |
9樓2016-03-05 23:17:20
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10樓2016-03-05 23:43:21
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