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學(xué)術(shù)||SEI膜為什么沒有沿著厚度方向無限生長(zhǎng) 原創(chuàng) 2016-06-12 科路得科博士 科路得 上一篇文章中，科路得科博士將EIS圖譜與電化學(xué)反應(yīng)中的具體物理化學(xué)過程有機(jī)結(jié)合，進(jìn)行了系統(tǒng)分析，并指明EIS圖譜中各部分對(duì)應(yīng)的物理化學(xué)過程。文章分解了電化學(xué)反應(yīng)中的具體物理化學(xué)過程（Barsoukov等人提出改過程），包括： 步驟①：電子傳輸至活性材料表面及在活性材料顆粒間的傳輸、鋰離子在電解液中的傳輸; 步驟②：鋰離子通過活性材料顆粒表面SEI 膜的擴(kuò)散遷移; 步驟③：電子與鋰離子在導(dǎo)電結(jié)合處的電荷傳輸過程(或反應(yīng)結(jié)合過程); 步驟④：鋰離子在活性材料顆粒內(nèi)部固體顆粒中的擴(kuò)散過程; 步驟⑤：鋰離子在活性材料中累積、消耗以及由此導(dǎo)致活性材料顆粒晶體結(jié)構(gòu)的改變或新相的生成(由于測(cè)試頻率限制，常見EIS圖譜中該部分未測(cè)試)。 以上過程，詳細(xì)分解了負(fù)極嵌鋰的幾個(gè)步驟，但是，有兩個(gè)問題一定會(huì)在細(xì)心的科粉(請(qǐng)?jiān)试S我稱呼各位小伙伴為科路得粉絲)腦海中回蕩： 1．眾所周知，SEI膜是電子絕緣、離子導(dǎo)通的一層薄膜，那么上述步驟①中，電子是如何進(jìn)入被SEI緊密包裹的活性物質(zhì)顆粒內(nèi)的？ 2．上述步驟②是鋰離子通過活性材料顆粒表面SEI 膜的擴(kuò)散遷移，那么SEI膜是否會(huì)無限制的生長(zhǎng)，從而使得該擴(kuò)散遷移過程難度無限增加？ 科路得科博士將在本文中，向各位科粉具體回答上述問題。 在回答上述問題之前，我們首先得確定SEI膜是否一定存在？通過什么手段可以進(jìn)行表征？其厚度到底處于什么水平？ Perla B. Balbueng等人，以高定向石墨為研究基體、六氟磷酸鋰+EC+DEC體系為電解液、氬原子轟擊濺射+XPS檢驗(yàn)不同轟擊時(shí)間濺射出來物質(zhì)組份的方式，確實(shí)檢查到SEI膜的存在，并測(cè)得高定向石墨端面的SEI膜厚度約30nm，基面的SEI膜厚度約2nm。出現(xiàn)該現(xiàn)象的原因不難理解：充放電過程中脫嵌鋰離子基本都在高定向石墨的端面進(jìn)行，因此端面需要更厚、結(jié)構(gòu)更為完整的SEI膜進(jìn)行保護(hù)。 基面SEI膜測(cè)試結(jié)果如圖二所示 以下將具體分析SEI膜的生成過程： 步驟①：電子由集流體-導(dǎo)電劑-石墨顆粒內(nèi)部傳遞到待形成SEI膜的A點(diǎn)； 步驟②：溶劑化的鋰離子在溶劑的包裹下，從正極擴(kuò)散至正在生成的SEI膜表層的B點(diǎn)； 步驟③：A點(diǎn)的電子通過電子隧道效應(yīng)擴(kuò)散至B點(diǎn)； 步驟④：躍遷至B點(diǎn)的電子與鋰鹽、溶劑化鋰離子、成膜劑等反應(yīng)，在原有SEI膜表層繼續(xù)生成SEI膜，從而使得石墨顆粒表層SEI膜厚度不斷增加，最終形成完整的SEI膜。 從以上過程，不難看出，SEI膜雖然緊密的包裹于石墨表面，但在攪料、涂敷過程中，導(dǎo)電劑已經(jīng)與石墨緊密連接，構(gòu)成完整的導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)，即使SEI成膜過程中，也無法將導(dǎo)電劑與石墨顆粒之間的接觸點(diǎn)破壞掉，從而使得電子源源不斷的通過導(dǎo)電劑導(dǎo)入、導(dǎo)出石墨顆粒內(nèi)部。 而要發(fā)生SEI膜成膜反應(yīng)，必須有電子到達(dá)已經(jīng)生成的SEI膜表面(B點(diǎn))，而SEI膜本身是電子絕緣的，只能通過電子隧道效應(yīng)進(jìn)行傳輸，因此其能穿透的厚度是非常有限的，從而決定了SEI膜不可能無限制的沿厚度方向生長(zhǎng)。 以上簡(jiǎn)單介紹了SEI膜的形成過程，并回答了本文開始提出的兩個(gè)問題，希望對(duì)廣大科粉能有些許幫助。 后續(xù)科路得科博士將對(duì)實(shí)驗(yàn)過程中化成流程的設(shè)置、化成流程/化成溫度等對(duì)電芯性能的影響做簡(jiǎn)單介紹，敬請(qǐng)廣大科粉關(guān)注科路得公眾號(hào)。 聲明: 1. 本文轉(zhuǎn)載自科路得，版權(quán)歸科路得所有，轉(zhuǎn)載請(qǐng)與科路得聯(lián)系。 2. 本文僅用于學(xué)術(shù)交流，因?qū)W識(shí)有限，難免有所疏漏和錯(cuò)誤，懇請(qǐng)批評(píng)指正！ |
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2樓2016-12-08 11:10:32
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3樓2017-04-05 11:12:14
fighting一決
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5樓2017-11-19 21:27:53
煙逝紫夢(mèng)
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6樓2017-11-19 21:34:23
7樓2018-03-09 05:13:35
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