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水中魚7119木蟲 (正式寫手)
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[交流]
N-摻雜石墨烯，N對反應(yīng)產(chǎn)物選擇性的影響
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最近看了一篇文獻(xiàn)Applied Catalysis B: Environmental 180 (2016) 607–613，Pd負(fù)載在N-摻雜的石墨烯催化劑上，N對石墨烯的摻雜明顯提高了金屬Pd的分散及氫肉桂醛的選擇性，對于N摻雜石墨烯對產(chǎn)物選擇性的提高，有幾個(gè)問題不是很清楚，歡迎各位蟲友來討論 首選：作者通過拉曼結(jié)果發(fā)現(xiàn)肉桂醛中CHO醛基振動峰發(fā)生了藍(lán)移，說明N對C=O具有一個(gè)錨定的作用？若是有做這方面的，討論一下，這個(gè)是怎么錨定的，C=O中O具有孤對電子，N中也有孤對電子這個(gè)過程中電子排斥和錨定是怎么樣平衡的？ 第二：這個(gè)催化劑在催化α β-不飽和醇和酮的活性相對醛C=O低，原因不是很清楚，對于酮的是否空間位阻導(dǎo)致？ 第三：對于α β-不飽和醇中-OH可以與N形成氫鍵而被錨定，進(jìn)而有利于C=C鍵在金屬位上的吸附，提高反應(yīng)活性及選擇性，但是N上孤對電子同樣可以排斥OH中O上孤對電子，從而不利于C=C鍵在金屬位上的吸附，這兩點(diǎn)在這個(gè)反應(yīng)中是怎么平衡的？歡迎各位蟲友積極討論。 謝謝 |
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水中魚7119: 金幣+10, 非常感謝侯老師您的解答，以后還得向您學(xué)習(xí)，祝好！ 2016-11-28 12:43:41
小木蟲: 金幣+0.5, 給個(gè)紅包，謝謝回帖
送紅花一朵水中魚7119: 金幣+10, 非常感謝侯老師您的解答，以后還得向您學(xué)習(xí)，祝好！ 2016-11-28 12:43:41
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是我的文章，歡迎討論！ 樓主是從有機(jī)化學(xué)的角度出發(fā)，這個(gè)不是太懂！ 我們只是從傳統(tǒng)的催化理論、從吸附、表面反應(yīng)和脫附過程來分析的。 第一個(gè)問題，可能不應(yīng)該只從N上去考慮，氮對催化劑、對反應(yīng)的影響有多個(gè)因素，氮引入可以促進(jìn)Pd的分散、可以增加Pd顆粒的電子密度（有計(jì)算結(jié)果） 第二個(gè)問題，在含氮石墨烯表面，肉桂醛無論從哪個(gè)方向接近催化劑，都可以計(jì)算到肉桂醛中C=O鍵的電子密度增加、它接觸的催化劑表面（石墨烯上）也有電子密度增加的趨勢。 第三個(gè)問題，多相催化不能完全對比液相中的均相催化，影響因素很多，針對這個(gè)催化劑，石墨烯中的氮對反應(yīng)的影響有直接的，也有間接的，直接作用就是影響原料及產(chǎn)物吸附、間接作用就是改善Pd的分散、增加Pd表面的電子密度，還有就是，在N石墨烯表面，氫溢流更容易發(fā)生（也有計(jì)算結(jié)果）。 已經(jīng)看到你給我的短信，但是，問題復(fù)雜，不是一兩句話就可以解釋清楚的�？赡苓�有我們沒有想到的地方，已經(jīng)委托中科院物理所的老師在計(jì)算！ 也歡迎您從有機(jī)化學(xué)的角度來提一些想法和建議。 |
4樓2016-11-28 10:24:46
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