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cn10202鐵桿木蟲 (正式寫手)
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[交流]
研究者利用氧化鈰錨定Pt原子簇——提高了DOC催化劑活性并且降低了貴金屬負載量 已有1人參與
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來自新墨西哥州立大學，華盛頓大學以及通用汽車全球研發(fā)中心的研究者開出一種將Pt原子錨定在催化劑表面的新技術，該技術能有效阻止活性Pt原子的團聚——團聚會造成催化劑活性的下降。Pt原子錨定技術能長效維持原子態(tài)Pt的催化活性，進而能降低Pt的負載量并減少催化劑成本。上述研究成果已發(fā)表在《科學》雜質上。 貴金屬Pt被廣泛用于清潔能源系統(tǒng)的催化劑組分中，包括尾氣催化轉化器和燃料電池。Pt可高效催化許多常用的化學反應，包括在汽車尾氣催化劑中將有毒的CO催化氧化為無毒的CO2。由于Pt價格昂貴且礦產資源稀少，工業(yè)界一直在尋找降低Pt用量的方法，其中就包括開發(fā)出Pt原子簇催化劑，提高單位質量Pt的催化反應效率。然而，在高溫環(huán)境下，Pt原子簇會流動而且會相互聚集形成大團簇，導致催化效率的下降。這也是為什么汽車尾氣排放需要定期檢測的原因——以防催化劑效率下降導致污染物排放超標。 論文節(jié)選內容：柴油車氧化催化劑（DOCs）在汽車工業(yè)中得到廣泛應用，它主要用來氧化去除柴油車尾氣中的CO、NO和HC等有害污染物。Pt對上述幾種污染物都有很強的氧化去除活性。而在高溫氧化性環(huán)境中，在氧化物載體上的Pt納米顆粒會發(fā)生燒結生成大的顆粒，如此會導致催化劑比表面積的大量下降，并進而降低催化活性。因此，開發(fā)出抗燒結能力強、在高溫環(huán)境下能長期保持高效催化活性的催化劑顯得很有必要。我們此前的研究揭示了催化劑失活的機理——原子簇在高溫下會脫離小顆粒游離，然后會被大顆粒捕獲而融合——該過程稱之為Ostwald熟化。在此，我們認為如果能將納米顆粒發(fā)射出來的游離狀態(tài)原子簇有效錨定，則可利用這種熟化過程制備得到Pt物種自分散的催化劑。 ——Jones et al. 研究團隊利用鈰氧化制造納米“陷阱”。氧化鈰可以制成所需要的各種形狀——如納米棒、立方體或八面體。研究人員將氧化鈰和Pt/Al氧化物催化劑混合。當催化劑在空氣中加熱到800 oC時，Pt原子簇游離到氧化鈰上并被捕獲。八面體和納米棒結構較立方體結構的氧化鈰能更有效地錨定Pt。 原子捕獲技術應該能被廣泛地應用于單原子催化劑的制備。該技術需要游離態(tài)原子供體以及能捕獲上述供體的載體。而Ostwald 熟化過程（該過程通常用于描述催化劑的失活）能很好的滿足上述技術要求，因為游離態(tài)原子能不斷產生。在本研究中，當老化溫度達到800 oC（空氣氣氛），游離態(tài)的PtO2迅速地被發(fā)射出來，游離態(tài)Pt的存在時間很短暫，通常一個5 nm尺寸的 Pt晶體的壽命僅有幾秒鐘。在如此高溫下，載體表面存在的會阻礙錨定過程的物種，如羥基和碳酸鹽，已完全脫除，這樣就給錨定單原子所需的共價鍵形成營造出一個“干凈的”表面環(huán)境。對原子簇的捕獲給氧化鈰能減緩Ostwald熟化過程的現(xiàn)象提供了一個可能的解釋，并且也能對其它物種載體影響催化劑燒結的過程解釋提供參考。 該項研究工作由美國國家科學基金（GOALI 資助號：CBET-1438765），美國能源部基礎能源科學辦公室和通用汽車公司聯(lián)合資助。本研究是華盛頓州立大學大挑戰(zhàn)(Grand Challenges)的一部分，這是一系列針對重大社會問題的研究計劃。該項研究與可持續(xù)能源的挑戰(zhàn)高度相關，它的主題是能源。 Physically mixing ceria with Pt/La-Al2O3 leads to enhanced reactivity. (A) Illustration of Pt nanoparticle sintering, showing how ceria can trap the mobile Pt to suppress sintering. Cubes appear to be less effective than rods or polyhedral ceria. (B) Light-off curves for CO oxidation on the 1 wt % Pt/La-Al2O3 sample (20 mg of catalyst in the reactor) and the samples physically mixed with ceria (20 mg of 1 wt % Pt/La-Al2O3 mixed with 10 mg of ceria powder) and then aged at 800°C in air. Jones et al. Click to enlarge. 原文鏈接：http://www.greencarcongress.com/2016/07/20160708-ceria.html#more 文獻鏈接： John Jones, Haifeng Xiong, Andrew T. DeLaRiva, Eric J. Peterson, Hien Pham, Sivakumar R. Challa, Gongshin Qi, Se Oh, Michelle H. Wiebenga, Xavier Isidro Pereira Hernández, Yong Wang, Abhaya K. Datye (2016) “Thermally stable single-atom platinum-on-ceria catalysts via atom trapping” Science doi: 10.1126/science.aaf8800 |
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2樓2017-07-04 17:47:25
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