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工業(yè)催化銅蟲 (小有名氣)
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【求助】關(guān)于羰基化資料 已有1人參與
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| 求助關(guān)于羰基化合成比較新的文獻！以及羰基化合成最新研究進展！如甲醇羰基化，烯烴羰基化，羰基化制乙醇等！謝謝！ |
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3當前研究熱點 3.1鎳基催化劑 銠和銥都是非常貴的金屬，在均相催化反應(yīng)中容易造成催化劑的流失，導(dǎo)致成本升高，鈷催化劑對反應(yīng)條件要求很高。世界各國的科研人員在研究傳統(tǒng)催化劑的同時，也將目光轉(zhuǎn)向其他的廉價金屬如鐵、鎳等，發(fā)現(xiàn)相比較而言鎳的活性較高，因此，從80年代以來將鎳作為主體金屬進行了催化羰基化反應(yīng)的研究。鎳催化劑與銠催化劑相比活性較低，距工業(yè)化應(yīng)用還有一段距離，因此，開始研究鎳催化劑的助劑金屬。楊彩虹等研究過Mo、Pd、Sn、La、W、Cu、Pb、Co、Mn等金屬對鎳催化劑的促進作用，認為鎳含量為5%而Pd含量為1.0%時，對羰基化的促進作用最強，此時甲醇的轉(zhuǎn)化率達92.4%、乙酸收率達49.73%，而W、Sn、Cu、Pb、Co、Mn對羰基化的促進作用不明顯甚至還有抑制作用。楊國榮也研究了W、Al、V、La對鎳催化劑羰基化的促進作用，認為這4種金屬對鎳催化劑羰基化反應(yīng)都有促進作用，但W和V促進作用最為明顯。Liu等專門研究了Sn對鎳催化羰基化反應(yīng)的促進作用，認為錫和鎳形成了Ni3Sn，從而對羰基化反應(yīng)表現(xiàn)出了很好的促進作用。Inui等報道了La2O3、La2O3-Ru對Ni/C催化劑的促進作用，認為復(fù)合催化劑更容易吸附CO，從而提高了羰基化活性。 3.2無碘催化劑 在孟山都工藝中，碘的助催化作用不可缺少，但由于甲基碘、碘化氫具有強烈腐蝕性，因此，反應(yīng)器對材質(zhì)要求很高，需選用鋯材和哈氏合金等造價極高的貴重金屬，且產(chǎn)物與碘化物分離困難。因此，無碘羰基化的研究具有實際意義。 1994年，Clafat等首次報道了硫化的Co-Mo/C催化劑在不加任何促進劑的情況下，進行甲醇羰基化反應(yīng)的情況。采用Ru-Sn雜核催化體系可以在無碘助催化劑存在下，一步將甲醇羰基化為乙酸。還有學(xué)者用固體強酸作催化劑，在無碘助催化下研究了甲醇羰基化反應(yīng)，在300℃下，采用HZSM5和HM型絲光沸石催化劑，以很高的選擇性合成了乙酸(65.4%-68.5%)。國內(nèi)彭峰等研究了硫化的Co-Mo/C催化劑，不用碘甲烷促進劑，其活性比國外同樣的研究結(jié)果要好；他們又研究了一種Ni(NO3)2-SnCl4/C催化劑，羰基化活性較高而且不用還原就可以直接用于羰基化反應(yīng)。 |
2樓2010-06-18 13:30:58
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