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zhangjx7880至尊木蟲 (職業(yè)作家)
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【轉(zhuǎn)帖】手性催化劑自負(fù)載研究獲新進(jìn)展 已有6人參與
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手性催化劑的負(fù)載化是不對稱催化中的一個挑戰(zhàn)性問題，針對手性催化劑傳統(tǒng)負(fù)載化方法存在的問題，中國科學(xué)院上海有機化學(xué)研究所金屬有機化學(xué)國家重點實驗室研究人員，突破傳統(tǒng)思路，基于分子組裝原理，利用手性有機-金屬組裝體的手性環(huán)境、催化活性以及在有機溶劑中的難溶性，實現(xiàn)了包括羰基-烯、氧化和氫化等在內(nèi)的多個非均相催化反應(yīng)的高選擇性、高活性（Tetrahedron Lett, 2004, 45, 2009; J. Am. Chem. Soc. 2004, 126, 10524; J. Am. Chem. Soc. 2005, 127, 7694; Angew. Chem. Int. Ed. 2005, 44, 6362; Chem. Eur. J. 2005, 11, 4078; Angew. Chem. Int. Ed. 2006, 45, 4108），為手性催化劑的負(fù)載化開辟了一個新的思路。由于這方面系統(tǒng)的研究工作，課題研究人員應(yīng)邀為Chem. Eur. J.雜志的“概念”欄目撰寫題為“Self-Supported Chiral Catalysts for Heterogeneous Enantioselective Reactions”的專題文章，介紹手性催化劑的自負(fù)載概念、方法和應(yīng)用以及發(fā)展趨勢（Chem. Eur. J. 2006, 12, 5188），該策略曾被Angew. Chem.的Highlights和Review欄目、Synfacts等雜志多次正面評述，被Chemistry World以New twists on catalysis為題專題報道，最近應(yīng)邀為化學(xué)評論雜志Chem. Rev.撰寫了題為“Self-Supported Catalysts”的專題評論(Chem. Rev. 2009, 109, 322-359)。 最近課題組研究人員在上述工作基礎(chǔ)上，采用同時含三聯(lián)吡啶(tpy)和手性單磷配體MonoPhos結(jié)構(gòu)單元的橋聯(lián)配體，巧妙地通過與亞鐵鹽和銠鹽選擇性自組裝，得到一系列含雙金屬Fe(II)、Rh(I)的手性配位聚合物催化劑。這類催化劑可以高效地催化α-脫氫氨基酸衍生物、苯基烯胺和衣康酸二甲酯的非均相不對稱氫化反應(yīng)（TOF>4500h-1），以定量的底物轉(zhuǎn)化和優(yōu)秀的對映選擇性(90-97% ee)獲得相應(yīng)的氫化產(chǎn)物，催化劑可以方便地回收和循環(huán)使用十次以上，而效率和選擇性沒有明顯下降。上述結(jié)果展示了一種新的高效、簡便的手性催化劑負(fù)載化新模式，研究結(jié)果發(fā)表在德國《應(yīng)用化學(xué)》（Angew. Chem. Int. Ed. 2010, 49, 3627-3630）上。 http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.200906405/abstract |
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 手性催化 |
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8樓2011-03-03 17:31:36
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