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wangchun8ha木蟲(chóng) (職業(yè)作家)
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【分享】化物所 甲醇在TiO2(110)上的解離研究取得新進(jìn)展 已有11人參與
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甲醇在TiO2(110)上的解離研究取得新進(jìn)展 www.dicp.cas.cn 發(fā)布時(shí)間：2010-10-19 供稿部門：1102組、科技處 楊學(xué)明研究員領(lǐng)導(dǎo)的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究組的研究工作“Site-specific photocatalytic splitting of methanol on TiO2(110)”發(fā)表在《Chemical Science》 (2010, 575-580,DOI: 10.1039/C0SC00316F)上，并被《Science》評(píng)為亮點(diǎn)文章(http://www.sciencemag.org/content/vol330/issue6000/twil.dtl)。 甲醇能提高二氧化鈦光催化分解水的效率，但是甲醇本身與二氧化鈦的相互作用并不清楚。如果能從分子層次上認(rèn)識(shí)這一過(guò)程，將可能為發(fā)展新的高效催化劑提供線索。 楊學(xué)明研究員領(lǐng)導(dǎo)的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)團(tuán)隊(duì)用自行發(fā)展的實(shí)時(shí)雙光子光電子能譜方法(TD-2PPE)研究了單分子層(ML)甲醇覆蓋的TiO2(110)在紫外光照射過(guò)程中的雙光子光電子能譜的變化，結(jié)合高分辨掃描隧道顯微鏡(HR-STM)實(shí)驗(yàn)，得到了吸附在5配位鈦原子上(5c Ti4+)的甲醇的光催化解離的直接證據(jù)，消除了多年的爭(zhēng)議。該解離過(guò)程是通過(guò)O-H鍵的斷裂，并且將氫原子轉(zhuǎn)移到旁邊的橋氧原子上。密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明形成的甲氧基與它所吸附的鈦原子發(fā)生強(qiáng)烈相互作用，鈦原子位置被抬升，態(tài)密度(DOS)發(fā)生變化，在費(fèi)米能級(jí)以上約2.5eV處出現(xiàn)新的電子態(tài)。這與雙光子光電子能譜實(shí)驗(yàn)中觀測(cè)到的位于費(fèi)米能級(jí)以上2.4eV的激發(fā)態(tài)相符。從雙光子光電子能譜隨時(shí)間的演化來(lái)看，該光誘導(dǎo)解離過(guò)程是一個(gè)典型的非均相過(guò)程。 該成果在二氧化鈦的光催化研究中具有重要意義。甲醇的OH鍵在二氧化鈦上是有光化學(xué)活性的，這也從一方面解釋了為什么在水中加入甲醇能提高二氧化鈦光催化產(chǎn)氫的效率。該結(jié)果還表明，5配位的鈦原子也是具有光催化活性的，但是它的重要性在以前還沒(méi)有被認(rèn)識(shí)到。（文/圖 周傳耀） |
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