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Recent reports have described the placement of substituents onto R-diimine ligands and their effect on the σ-donating ability to Pd(II) and thus the Lewis acidity of the metal.26,27 In response, we carried out an investigation of the polymerization behavior of a series of Pd(II) R-diimine catalysts bearing substituents in the para-aryl position on the ligand aromatic rings.28 We discovered that this substitution was able to perturb the metal electronics in a regular manner, as evidenced by the remarkably linear correlation observed in the stretching frequencies of the corresponding carbonyl complexes. Furthermore, several trends were observed in the physical properties of the resulting polymers. The introduction of substituents of increasing electron-donating ability led to catalysts that afforded polymers of higher molecular weight, slightly reduced branching density, and a corresponding shift toward less dendritic polymer topologies. In the case of copolymerizations with methyl acrylate, a clear and pronounced trend of increasing acrylate incorporation ratio and overall tolerance to polar functionality was also observed over the range of substitution explored. |
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wangxh1984(金幣+2, 翻譯EPI+1): 2011-03-16 15:49:17
ringzhu(金幣+38): ~~ 2011-03-22 12:37:02
wangxh1984(金幣+2, 翻譯EPI+1): 2011-03-16 15:49:17
ringzhu(金幣+38): ~~ 2011-03-22 12:37:02
僅供參考  最近的報道描述了R-二亞胺配體上取代基的位置及其影響對二羥基聚醚(II)σ-貢獻的能力,進而影響金屬的劉易斯酸度。 作為回應，我們對一系列的在配體方環(huán)的芳基對位存在取代基的二羥基聚醚(II)R-二亞胺催化劑的聚合作用作了調(diào)查。 我們發(fā)現(xiàn)這種取代基能夠有規(guī)律的擾動金屬電子，因為在相應羰基復合體的伸展頻率中觀察到明顯的線性相關(guān)性。另外，在所得聚合物的物理性質(zhì)中也觀察到幾種趨勢。能夠增強電子貢獻能力的取代基的引入，導致催化劑提供具有更高分子量的聚合物，顯著減少分枝密度，以及相應的轉(zhuǎn)變?yōu)檩^低樹狀聚合物的拓撲性質(zhì)。在與丙烯酸甲酯的共聚合作用中，清晰顯著的增強趨勢在丙烯酸鹽合并率以及在研究的替換范圍內(nèi)對極性功能的整體容度中都有所呈現(xiàn)。 |
2樓2011-03-14 19:14:43
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