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jinkai838木蟲(chóng) (著名寫(xiě)手)
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我評(píng)選的Catalysis TodayVolume 152, Issues 1-4最好的一篇文獻(xiàn) 已有11人參與
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導(dǎo)師布置了一個(gè)作業(yè)，就是評(píng)價(jià)Catalysis TodayVolume 152, Issues 1-4這期最好的文獻(xiàn)。 我寫(xiě)下了我喜歡這篇文獻(xiàn)的原因： 我認(rèn)為Catalysis Today這卷1-2期這篇文獻(xiàn)Volume 152, Issues 1-4, 1 Pages 24-32 Barbara Gil, Łukasz Mokrzycki, Bogdan Sulikowski, Zbigniew Olejniczak, Stanisław Walas Desilication of ZSM-5 and ZSM-12 zeolites: Impact on textural, acidic and catalytic properties doi:10.1016/j.cattod.2010.01.059最好！ 這期雜志專門講酸堿性，特別對(duì)我胃口，但是肯定有偏見(jiàn)，因?yàn)檎n題原因，我比較偏愛(ài)分子篩的改性。 本來(lái)么，我的課題從另一角度來(lái)說(shuō)就是研究分子篩的酸堿性及其結(jié)構(gòu)對(duì)催化反應(yīng)的影響。 微孔分子篩（MFI和BEA結(jié)構(gòu)等）作為負(fù)載過(guò)渡金屬載體，其本身的優(yōu)點(diǎn)： 1. 比較成熟的可重復(fù)的制備工藝，對(duì)于催化的實(shí)際應(yīng)用特別有用； 2. 整齊的孔道，和相對(duì)于一般的氧化物的載體的比表面積較大， 而且過(guò)渡金屬在其表面負(fù)載的時(shí)候，不僅會(huì)有很好的分散性，還會(huì)有一些偶聯(lián)的過(guò)渡金屬離子的，例如Cu-zsm5分子篩Cu-O-Cu，在反應(yīng)條件下，使得銅二價(jià)離子發(fā)生自還原，產(chǎn)生銅一價(jià)離子，對(duì)于NO分解反應(yīng)特別的活性中心，對(duì)于常規(guī)的氣固相的小分子催化來(lái)說(shuō)基本上是絕佳的載體， 3. 本身具有較強(qiáng)的酸性，對(duì)于雙功能催化劑是天然載體， 4. 考慮其水熱穩(wěn)定性范圍內(nèi)，一般微孔分子篩（MFI和BEA結(jié)構(gòu)）的穩(wěn)定性還是比較高的相對(duì)于介孔分子篩，在汽車尾氣催化領(lǐng)域雖然含水，但是專門研究因?yàn)榉肿雍Y結(jié)構(gòu)的破壞而導(dǎo)致催化劑失活的案例非常少見(jiàn)； 回到這期雜志的評(píng)選文獻(xiàn)的這個(gè)命題里，為什么我認(rèn)為這篇文獻(xiàn)最好？ 1. 僅僅讀文獻(xiàn)的題目分子篩的脫硅，就讓我感覺(jué)很有意思，很有點(diǎn)反過(guò)來(lái)思考的味道。 根據(jù)我的“常識(shí)”一般常見(jiàn)的分子篩后處理都是脫鋁，第一，因?yàn)樵诜肿雍Y的基本的化學(xué)就是鋁相對(duì)于硅更加不穩(wěn)定，鋁總是處于不穩(wěn)定的狀態(tài)，由于鋁的兩性，分子篩的脫鋁利用酸性環(huán)境的，什么鹽酸，檸檬酸，EDTA絡(luò)合作用，蒸汽的條件；而氧化硅本質(zhì)是酸性氧化物，不怕酸，不用擔(dān)心這個(gè)酸性把硅替代。如果脫硅使用化學(xué)的方法，很難不把鋁也帶下來(lái)；第二，早期分子篩，微孔分子篩多為低硅鋁比，為了提高分子篩的硅鋁比，多采用除鋁，脫鋁后一般會(huì)產(chǎn)生介孔結(jié)構(gòu)； 2. 當(dāng)我讀到這篇文章的時(shí)候，我發(fā)現(xiàn)了它用堿，而且是氫氧化鈉，第一感覺(jué)是違背化學(xué)的，那么鋁也會(huì)脫除的，不符合，但是它給我們了一句很經(jīng)典的認(rèn)識(shí)“Treatment with alkaline solutions might bring about various results, depending on the conditions used. Treatment with diluted bases in the absence of the additional aluminium source results in the ultimate removal of silica from the zeolitic framework, decreasing Si/Al ratio, and consequently increasing concentration of the acid centres present”化學(xué)本質(zhì)是有條件的！可以脫硅，而且不影響脫鋁，這個(gè)關(guān)鍵是diluted bases。這樣讓我有興趣讀下去。 3. 當(dāng)我看到實(shí)驗(yàn)步驟：The materials were modified by desilication with 0.05, 0.1, 0.5 and 1.0M NaOH solutions at 85 ◦C for 1 h, under atmospheric pressure. For each case, 25 ml of NaOH solution was heated up to 85 ◦C in a flask combined with reflux, then 3 g of the calcined (at 400 ◦C) zeolite was added and the mixture was vigorously stirred for 1 h。 步驟很簡(jiǎn)單，條件很簡(jiǎn)單，實(shí)驗(yàn)室完全可以重復(fù)。 4. 很多的表征，只是證明了它的思想，我就當(dāng)他們是浮云了， 5．讀完以后，很有點(diǎn)意猶未盡的感覺(jué)，我又回頭看了，找到了這篇文獻(xiàn)的老祖宗：Decoupling mesoporosity formation and acidity modification in ZSM-5 zeolites by sequential desilication–dealumination Johan C. Groen a,*, Jacob A. Moulijn a, Javier Pe´rez-Ramı´rez， 發(fā)現(xiàn)它就是這篇的簡(jiǎn)化。最有意思的就是他只是加入了一個(gè)反應(yīng)，并且根據(jù)后處理的分子篩產(chǎn)生介孔的考慮，出于酸堿性的調(diào)變。我們應(yīng)該更加了解到：文獻(xiàn)是非常可以重復(fù)的，畢竟是兩個(gè)國(guó)家的都可以做出來(lái)；不要再說(shuō)重復(fù)的實(shí)驗(yàn)沒(méi)有意義，不要再認(rèn)為實(shí)驗(yàn)是復(fù)雜的，科研的本質(zhì)就是承前啟下。 [ Last edited by zhangwengui330 on 2011-5-19 at 15:16 ] |
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小木蟲(chóng)(金幣+0.5):給個(gè)紅包，謝謝回帖
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要是不麻煩的話，樓主能否把這篇文章發(fā)給我。Desilication of ZSM-5 and ZSM-12 zeolites: Impact on textural, acidic and catalytic properties 郵箱： 6886limin@163.com |
7樓2011-05-24 09:59:09
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8樓2011-05-24 10:30:50
最近正要嘗試脫硅，樓主太霸氣了~~~~學(xué)習(xí)了。。。 9樓2013-03-29 16:44:04
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10樓2014-02-13 08:50:27
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