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zyhou專家顧問 (文壇精英)
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給各位做二甲醚合成的朋友
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最近，做二甲醚直接合成的朋友有很多！大家可能都嘗試了不同的催化劑。 我記得自己也曾在兩年之前推薦過范立老師的一篇文章，說的是一種核殼型的二甲醚直接合成催化劑，可以任意調(diào)節(jié)二甲醚/甲醇的選擇性。（一下子找不到鏈接了，歡迎各位補(bǔ)充）。 我們也重復(fù)過，但是由于在事先合成好的CuO-ZnO外面制備一層分子篩膜比較復(fù)雜，我們的經(jīng)驗(yàn)有限，沒有成功。加上理論分析：二甲醚的直接合成是一個(gè)強(qiáng)放熱反應(yīng)，特別是合成氣合成甲醇這一步：2CO +4H2 = CH3OCH3 + CO2 ∆H= -218.3 kJ (250 oC)，如果合成的催化劑CuO-ZnO在里面的話，其熱穩(wěn)定性和壽命會(huì)經(jīng)受巨大的考驗(yàn)。 所以我們改變了一下策略，用商品化的HZSM-5作為核，而在其外面合成一個(gè)CuO-ZnO的膜，這樣操作簡(jiǎn)便，同時(shí)也可以從理論上將放熱劇烈的甲醇合成步驟放在外殼進(jìn)行： 2CO +4H2 = CH3OCH3 + CO2 ∆H= -218.3 kJ (250 oC) 而在催化劑的內(nèi)核只發(fā)生放熱較弱的脫水反應(yīng)： 2CH3OH = CH3OCH3 + H2O, ∆H= -10.77 kJ (250 oC) 根據(jù)上述設(shè)想（是在重復(fù)別人的結(jié)果沒有成功的基礎(chǔ)上），制備了另外一種核殼結(jié)構(gòu)的催化劑，如下圖： 這種催化劑在采用合成氣直接合成二甲醚的反應(yīng)中具有很高的活性和二甲醚時(shí)空產(chǎn)率，在260度，20大氣壓，6000 H-1條件下，二甲醚的時(shí)空產(chǎn)率達(dá)到0.76g-DME/G-cat/h，比我們以往的方法制備的催化劑提高了一倍多。在低空速下（<6000 H-1）,一氧化碳的轉(zhuǎn)化率接近熱力學(xué)平衡。 雖然發(fā)表期刊級(jí)別有限，但是，我們覺得這是一篇好文章，愿意和大家分享。也請(qǐng)大家多批評(píng)指正。 文獻(xiàn)全文鏈接在：http://www.sciencedirect.com/sci ... i/S0016236111008179 http://dx.doi.org/10.1016/j.fuel.2011.12.048, 謝謝各位感興趣的同學(xué)！預(yù)祝大家新年好！！應(yīng)預(yù)祝大家在新的一年取得更大的成績(jī)�。�！ 剛才回答了一個(gè)同學(xué)的問題，現(xiàn)在轉(zhuǎn)引到本貼中來，也是補(bǔ)充解釋這個(gè)催化劑的特點(diǎn)的。 在直接合成二甲醚的催化劑中，我們的試驗(yàn)還發(fā)現(xiàn)：加氫活性中心與脫水活性中心的混合、接觸越緊密，效果就越好！ 比如：在普通的混合法制備的催化劑中，加氫組分（Cu-ZnO-MnO）與脫水組分（HZSM-5, HY）的最優(yōu)重量比為2--4/1, 而在采用核殼型催化劑，這一重量比可以增加到7-10/1。也就是說：脫水劑的效率可以大幅度提高！ 參考文獻(xiàn)： 采用普通的混合法制備的催化劑： FUEL 卷: 86 期: 17-18 頁: 2707-2713 APPLIED CATALYSIS A-GENERAL 卷: 304 期: 1 頁: 49-54 采用沉淀-沉積法制備的催化劑： ENERGY & FUELS 卷: 22 期: 5 頁: 2877-2884 上述采用機(jī)械混合、沉淀-沉積方法制備的催化劑中，加氫組分（Cu-ZnO-MnO）與脫水組分（HZSM-5, HY）的最優(yōu)重量比為2--4/1，即使采用酸量很高的HY分子篩。 而如果采用加氫組分與脫水組分（HZSM-5）混和更加均勻、作用更加緊密的核殼型催化劑，那么它們的最優(yōu)重量比可以增加為7--10/1，這樣一來，由于催化劑中加氫組分的含量增加了、脫水組分的效率提高了，所以催化劑的活性也大幅增加，二甲醚的產(chǎn)率可以提高一倍以上。 [ Last edited by zyhou on 2012-1-14 at 14:33 ] |
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9樓2012-07-17 13:22:41
tangjy
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