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關(guān)于納米孔道擴(kuò)散與常規(guī)催化劑內(nèi)擴(kuò)散概念的疑問(wèn)？
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小蟲(chóng)有一個(gè)疑問(wèn)，最近一直困擾著小蟲(chóng)。 就是反應(yīng)物在介孔材料的孔道內(nèi)的擴(kuò)散是不是我們平常理解的催化劑內(nèi)擴(kuò)散呢？ 我的理解是常規(guī)理解的內(nèi)擴(kuò)散是反應(yīng)物在催化劑粉末成型后粉末間的微米級(jí)孔道中的擴(kuò)散，并不是在納米孔道中的擴(kuò)散，這樣才可以通過(guò)減小催化劑顆粒而消除內(nèi)擴(kuò)散，兩者并不是相同的概念。 不知道小蟲(chóng)這種理解是否正確，敬請(qǐng)大蟲(chóng)指導(dǎo)！ |
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反應(yīng)物分于在催化劑孔內(nèi)的擴(kuò)散有體相擴(kuò)散、Knudsen擴(kuò)散(微孔擴(kuò)散)、構(gòu)型擴(kuò)散和表面擴(kuò)散。在擴(kuò)散過(guò)程中，在一定條件下可以只發(fā)生一種擴(kuò)散，也可能多種類(lèi)型同時(shí)發(fā)生，也就是說(shuō)孔徑大小可以導(dǎo)致擴(kuò)散形式和擴(kuò)散速率改變。 體相擴(kuò)散也稱(chēng)容積擴(kuò)散，是指分子平均自由程(λ)小于孔直徑(d)時(shí)的擴(kuò)散，此時(shí)分子進(jìn)入孔內(nèi)分子問(wèn)碰撞的幾率大于與孔壁碰撞的幾率，阻力主要來(lái)自分子間的碰撞，對(duì)于氣體壓強(qiáng)高的體系主要起作用的是體相擴(kuò)散。 當(dāng)孔徑很小、氣體壓強(qiáng)低時(shí)，分子平均自由程大于孔徑，使分子與孔壁的碰撞幾率遠(yuǎn)大于分子間的碰撞幾率，這時(shí)發(fā)生的擴(kuò)散稱(chēng)為Knudsen擴(kuò)散。 當(dāng)分子的大小與孔道相近，分子立體構(gòu)型/構(gòu)象影響分子的運(yùn)動(dòng)，這時(shí)發(fā)生構(gòu)型擴(kuò)散。沸石分子篩的孔直徑多在1nm以下，與分子的動(dòng)力直徑接近，因此在沸石分子篩中常發(fā)生這樣的擴(kuò)散。構(gòu)型擴(kuò)散的速率很慢。 表面擴(kuò)散是指吸附在固體內(nèi)表面上的吸附分子朝著降低表面濃度的方向移動(dòng)。 一般認(rèn)為在溫度高的催化過(guò)程中表面擴(kuò)散不是主要的，可不予考慮。在催化過(guò)程中體相擴(kuò)散和Knudsen擴(kuò)散兩種類(lèi)型是主要的。當(dāng)分于向孔內(nèi)擴(kuò)散時(shí)，所受阻力的影響無(wú)明顯界限。擴(kuò)散類(lèi)型是由擴(kuò)散阻力即分子與孔壁碰撞或分子與分于之間碰撞幾率大小所決定�？梢园逊钟谂c孔壁碰撞的幾率大于90% (忽略小于10% 的分于與分于間碰撞)時(shí)的擴(kuò)散作為Knudsen擴(kuò)散，而將分子與分子碰撞幾率高于90%(忽略低于10%的分子與孔壁間碰撞)時(shí)的擴(kuò)散作為體相擴(kuò)散。這樣可將擴(kuò)散類(lèi)型作如下劃分： 當(dāng)λ≥10d時(shí)， 視為Knudsen擴(kuò)散； 當(dāng)d≥10λ時(shí)，視為體相擴(kuò)散； 當(dāng)d/10≤λ≤10d時(shí)為過(guò)渡區(qū)，對(duì)此區(qū)還可細(xì)分為： λ在d/10~d之間時(shí)以體相擴(kuò)散為主； λ在d~10d之間時(shí)以Knudsen 擴(kuò)散為主。 微米級(jí)孔道中的擴(kuò)散實(shí)際是體相擴(kuò)散，減小催化劑顆粒粒徑有助于削弱這種類(lèi)型的內(nèi)擴(kuò)散的影響。如果不是特小的分子，在納米孔道中的擴(kuò)散應(yīng)視為Knudsen擴(kuò)散，減小催化劑顆粒的粒徑對(duì)其基本上無(wú)任何作用。 |
15樓2012-09-27 11:19:18
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