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3.23 文獻(xiàn)解讀：JACS甲酸中Pd電極上CO形成過程的表面增強(qiáng)紅外光譜研究
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題目：From HCOOH to CO at Pd Electrodes: A Surface-Enhanced Infrared Spectroscopy Study 文獻(xiàn)出處：J. Am. Chem. Soc. 2011, 133 (38), 14876-14879. 作者：Wang, J. Y.; Zhang, H. X.; Jiang, K.; Cai, W. B. 摘要部分： The decomposition of HCOOH on Pd surfaces over a potential range of practical relevance to hydrogen production and fuel cell anode operation was probed by combining high-sensitivity in situ surface-enhanced IR spectroscopy with attenuated total reflection and thin-layer flow cell configurations. For the first time, concrete spectral evidence of COad formation has been obtained, and a new main pathway from HCOOH to COad involving the reduction of the dehydrogenation product of HCOOH (i.e., CO2) is proposed. Keywords: 甲酸燃料電池，CO，Pd電極，表面增強(qiáng)紅外光譜[ Last edited by hejin04c on 2012-3-23 at 15:14 ] |
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2012-03-23 09:50:53, 1.39 M
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引言部分： Pd表面HCOOH氧化的意義我就不多說了，做燃料電池的大概都明白。 相對(duì)于Pt表面甲酸氧化而言，Pd上一般認(rèn)為是通過脫氫路徑，即CO2路徑進(jìn)行的，而不是CO路徑。但是前期的一系列工作中，通過電化學(xué)以及阻抗分析等手段，研究人員認(rèn)為有可能有類CO物種吸附在Pd電極表面，從而造成Pd電催化甲酸時(shí)活性的衰減。但是一直沒有直接的譜學(xué)證據(jù)證明這種物種的生成。 那么問題就來了： 1. Pd表面在甲酸自解離的過程中究竟生成CO么？能否通過直接的光譜手段觀察到呢？ 2. 如果有CO的話，CO是從類似Pt表面的CO路徑來的呢，還是通過別的條件來的呢？ 本篇工作就針對(duì)解決以上兩個(gè)問題展開。 [ Last edited by Niarb on 2012-3-23 at 10:59 ] |
4樓2012-03-23 10:54:58
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題目： JACS要求題目一目了然，突出重點(diǎn)，字?jǐn)?shù)有不能太多，所以在盡可能少的字?jǐn)?shù)中體現(xiàn)文章的特點(diǎn)�！凹姿崛芤褐蠵d電極表面形成CO的過程”，表明研究是針對(duì)Pd電極表面的一種毒性物種CO形成的機(jī)理研究；“表面增強(qiáng)紅外光譜研究”（surface-enhanced IR absorption spectroscopy SEIRAS），表明了機(jī)理的研究手段。 作者： 復(fù)旦大學(xué)的蔡文斌教授，主要研究方向請(qǐng)見主頁http://www.chemistry.fudan.edu.cn/teacher.asp?tno=caiwenbin 主要研究方向是光譜電化學(xué)以及電化學(xué)催化，最近的興趣主要在燃料電池陽極過程反應(yīng)機(jī)理研究以及新型催化材料的開發(fā)。 作為電化學(xué)基礎(chǔ)研究能夠發(fā)表在JACS上，這篇文章的工作還是非常細(xì)致完善，有借鑒的價(jià)值的。 補(bǔ)充：關(guān)于表面增強(qiáng)紅外光譜 這是一種類似于表面增強(qiáng)拉曼光譜的譜學(xué)技術(shù)，主要基于金屬納米島狀結(jié)構(gòu)對(duì)局域電場(chǎng)增強(qiáng)帶來的表面吸附物種信號(hào)的增強(qiáng)。和電化學(xué)技術(shù)聯(lián)用時(shí)，對(duì)于反應(yīng)現(xiàn)場(chǎng)過程表面物種的原位檢測(cè)特別有利。 具體有興趣的同學(xué)可以參考蔡文斌課題組最近的文獻(xiàn)，或者該技術(shù)的開創(chuàng)者Osawa教授的綜述"Osawa, M., Dynamic processes in electrochemical reactions studied by surface-enhanced infrared absorption spectroscopy (SEIRAS). Bull. Chem. Soc. Jpn. 1997, 70 (12), 2861-2880."。 [ Last edited by Niarb on 2012-3-23 at 11:03 ] |
2樓2012-03-23 10:13:40
3樓2012-03-23 10:37:02
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正文部分： 首先，利用SEIRAS技術(shù)，作者研究了開路條件，即沒有外加電位，甲酸自解離過程時(shí)Pd電極表面的紅外光譜，見附圖 Fig 1 關(guān)鍵點(diǎn)如下： 1. 1850的這個(gè)峰，一般這個(gè)峰可以歸結(jié)為Pd表面3重位CO的吸附。 可以發(fā)現(xiàn)隨著甲酸注入時(shí)間的增加，這個(gè)峰的強(qiáng)度逐漸增加，且往高波數(shù)移動(dòng)，即覆蓋度增加。 2. 2345是溶液相CO2的峰，可以發(fā)現(xiàn)這個(gè)峰先于CO物種的產(chǎn)生，并且隨著時(shí)間的增加減弱。 由此說明了兩點(diǎn)： 1. CO確實(shí)是存在的（在supporting information中作者對(duì)這個(gè)峰的指認(rèn)還進(jìn)行大量的證明工作），且覆蓋度很低（無法通過常規(guī)的電化學(xué)方法檢測(cè)到，見SI部分），證明了SERIAS技術(shù)在研究低覆蓋度表面物種的優(yōu)勢(shì)。 2. CO的產(chǎn)生晚于CO2的產(chǎn)生，提示我們這兩者之間的關(guān)聯(lián)性，由于開路電位大約在Pd的析氫電位附近，此時(shí)CO是不是可能是由CO2還原得到的呢？ [ Last edited by Niarb on 2012-3-23 at 11:20 ] |
5樓2012-03-23 11:05:12
簡(jiǎn)單回復(fù)
hitdulei8樓
2012-03-23 11:20
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