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cychenjian鐵蟲(chóng) (正式寫(xiě)手)
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樹(shù)枝狀分子分子PAMAM在含重金屬離子廢水處理中的應(yīng)用
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樹(shù)枝狀分子PAMAM在含重金屬離子廢水處理中的應(yīng)用 隨著工業(yè)的快速發(fā)展，重金屬對(duì)水資源的污染越來(lái)越嚴(yán)重，且重金屬離子具有累積性和非生物降解性等特點(diǎn)，對(duì)生態(tài)系統(tǒng)和人類健康造成極大危害[7-10]，所以對(duì)水資源中重金屬離子的去除已成為個(gè)全球性的問(wèn)題。目前，重金屬離子的處理方法主要有化學(xué)沉淀法、離子交換法、反滲透和吸附等方法。其中吸附法操作簡(jiǎn)單、成本低，所以吸附法是最常用的一種重金屬離子處理法。目前，一些文獻(xiàn)報(bào)道證實(shí)重金屬陽(yáng)離子與含有氨基的化合物具有很強(qiáng)的親和性[11-12]，所以可將PAMAM 樹(shù)狀大分子作為吸附劑處理含重金屬離子廢水�，F(xiàn)已有報(bào)道表明其對(duì)重金屬離子的吸附量及選擇性均優(yōu)于傳統(tǒng)重金屬離子去除劑。 Diallo 等[13]研究了以乙二胺為核的PAMAM 樹(shù)狀大分子對(duì)水溶液中 Cu2+ 的絡(luò)合作用。結(jié)果表明PAMAM 樹(shù)狀大分子主要通過(guò)端氨基和叔氨基吸收Cu2+ 。Cu2+在PAMAM 樹(shù)狀大分子中分別與4 個(gè)叔胺和2 個(gè)水分子結(jié)合，形成八面體。PAMAM 樹(shù)狀大分子對(duì)Cu2+ 的吸附能力受溶液pH 值的影響。當(dāng)溶液的pH=9 時(shí)，PAMAM 樹(shù)狀大分子對(duì)Cu2+ 的吸收率為100%；當(dāng)pH 值降到5 時(shí)，PAMAM 樹(shù)狀大分子不再吸附Cu2+ 。Diallo 等[14]進(jìn)一步研究了G3～G5 PAMAM 樹(shù)狀大分子對(duì)水溶液中Cu2+ 的絡(luò)合作用，并通過(guò)超濾膜將承載Cu2+ 的PAMAM 樹(shù)狀大分子和水分離。結(jié)果表明在其它條件不變的情況下，代數(shù)越高，PAMAM 樹(shù)狀大分子對(duì)Cu2+ 的吸附效果越好。原子力顯微鏡發(fā)現(xiàn)PAMAM 樹(shù)狀大分子對(duì)超濾膜基本無(wú)污染。當(dāng)溶液的pH 值降到4 時(shí)，吸附Cu2+的PAMAM 樹(shù)狀大分子脫附，并通過(guò)超濾膜重新獲得PAMAM 樹(shù)狀大分子。 Diallo 等[15]還利用PAMAM 樹(shù)狀大分子處理廢水中U5+ 。通過(guò)熒光光譜測(cè)試發(fā)現(xiàn)，一定條件下，PAMAM 樹(shù)狀大分子對(duì)U5+具有很強(qiáng)的絡(luò)合作用。U5+為硬酸，可與硬堿如Cl－、含給電子體的無(wú)機(jī)配體及含O和N的有機(jī)配體形成穩(wěn)定的絡(luò)合物。 PAMAM 樹(shù)狀大分子含有大量伯氨、叔氨和酰氨基，提供大量的給電子體N 和O，因此可吸附水溶液中主要以UO22+形式存在的U5+ 。PAMAM 樹(shù)狀大分子對(duì)U5+ 的吸附量受溶液的pH 值、樹(shù)狀大分子的代數(shù)和溶液中競(jìng)爭(zhēng)配體的影響。當(dāng)溶液的pH=2 時(shí)，U5+ 以UO (H O) 2+形式存在，PAMAM 樹(shù)狀大分子對(duì)其無(wú)吸附作用；當(dāng)溶液的pH=3 時(shí)，由于叔胺和伯胺的質(zhì)子化，G4 PAMAM 樹(shù)狀大分子對(duì)U5+ 的結(jié)合分?jǐn)?shù)（FB）為76%～87%，G5 PAMAM 樹(shù)狀大分子對(duì)U5+ 的FB 為70%～74%；當(dāng)pH=7時(shí)，G4PAMAM樹(shù)狀大分子對(duì)U5+ 的FB 高于92%，G5 PAMAM 樹(shù)狀大分子對(duì)U5+ 的FB 為95%。NO3－、PO43－、CO32－和Cl－為給電子無(wú)機(jī)配體，可與U5+ 形成絡(luò)合物，因此，溶液中這些離子與PAMAM樹(shù)狀大分子競(jìng)爭(zhēng)U5+ ，影響PAMAM樹(shù)狀大分子對(duì) U5+ 的吸附量。當(dāng)溶液中含有1mol/L 或0.1mol/L的HNO 或HPO 時(shí)，U5+可形成UO (NO) (HO) 或UO (H PO ) 和UO (H PO )+，故PAMAM 樹(shù)狀 大分子對(duì)U5+ 的FB 僅為52%～57%；當(dāng)溶液中含 0.05 mol/L 或0.1 mol/L 的Na2CO3 且pH ≥10 時(shí)，雖 然水溶液中U5+主要以(UO) (CO )4－形式存在，但是由于在堿性條件下，巨配基PAMAM 樹(shù)狀大分子的氨基基團(tuán)未質(zhì)子化，吸附U5+時(shí)不需要克服靜電 斥力作用，所以對(duì)U5+ 的吸附仍然很明顯。因此可以利用PAMAM 樹(shù)狀大分子來(lái)處理鈾在開(kāi)采、加工及鈾燃料棒的處理過(guò)程中產(chǎn)生的大量廢水。此外， 當(dāng)溶液中加入1.0 mol/L NaCl 且pH=3 時(shí)，由于硬堿Cl－與UO22+形成穩(wěn)定的絡(luò)合物且PAMAM 樹(shù)狀大分子的胺基全部質(zhì)子化，PAMAM 樹(shù)狀大分子對(duì)U5+ 無(wú)吸附作用，故在此條件下，承載U5+ 的PAMAM 樹(shù)狀大分子可再生。 Rether 等[16]用由苯甲酰硫脲改性的PAMAM 樹(shù)狀大分子處理水溶液中重金屬Zn2+ 、Pb2+ 、Ni2+ 、Hg2+ 、Cu2+和Co2+ 。苯甲酰氨硫脲改性的PAMAM對(duì)金屬離子的吸附與pH 值密切相關(guān)。當(dāng)pH ≥4 時(shí)，Cu2+幾乎全被吸附；當(dāng)pH ≥7時(shí)，Zn2+ 、Pb2+ 、Ni2+幾乎全被吸附，在pH≤4 時(shí)，這些離子不被吸附；但是即使在強(qiáng)酸介質(zhì)中Hg2+仍能被吸附。承載Hg2+ 的PAMAM 樹(shù)狀大分子可在含有硫脲的鹽酸溶液中再生，承載其它金屬離子的PAMAM 樹(shù)狀大分子可通過(guò)降低pH 值再生。分別用環(huán)糊精和三羥甲基氨基甲烷改性的PAMAM樹(shù)狀大分子對(duì) Cu2+和Pb2+等也具有很強(qiáng)的吸附作用 Chou 等[19]制備了PAMAM 樹(shù)狀大分子結(jié)合磁性納米粒子（Gn-MNPs），并研究其對(duì)Zn2+ 的吸附作用。研究發(fā)現(xiàn)Gn-MNPs 可有效地去除Zn2+ 。當(dāng)溶液的pH ≥3 時(shí)，Gn-MNPs 對(duì)Zn2+ 的吸附作用隨著溶液pH 值的升高而增加，且不需要超濾膜分離樹(shù)狀大分子與水溶液，徹底解決了吸附劑對(duì)超濾膜污染的問(wèn)題。而且在溶液的 pH<3 的條件下，Gn-MNPs 可再生。并且當(dāng)Gn-MNPs 通過(guò)10 次吸附-解吸附過(guò)程時(shí)，其對(duì)Zn2+ 的吸附作用仍然高于90%。 樹(shù)枝狀分子PAMAM在國(guó)內(nèi)外的工業(yè)化生產(chǎn)概況 國(guó)外目前僅有DSM等不超過(guò)四家企業(yè)（美國(guó)、澳大利亞）在生產(chǎn)實(shí)驗(yàn)室級(jí)別和工業(yè)級(jí)別的樹(shù)枝狀分子； 國(guó)內(nèi)僅在威海晨源在生產(chǎn)實(shí)驗(yàn)室級(jí)別和工業(yè)級(jí)別的樹(shù)枝狀分子 |
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鐵蟲(chóng) (正式寫(xiě)手)
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2樓2012-09-24 09:20:44
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