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原子層沉積技術(shù)助力鈀催化
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原子層沉積技術(shù)助力鈀催化 現(xiàn)代工業(yè)中，催化制備乙烯是衡量一個(gè)國(guó)家現(xiàn)代工業(yè)的一個(gè)重要標(biāo)準(zhǔn)。通常使用鈀金屬粒子負(fù)載于多孔結(jié)構(gòu)的載體上，但使用中造成催化能力下降的兩個(gè)主要因素是焦化和燒結(jié)，前者通過(guò)碳積累堵塞了金屬粒子的表面，而后者則導(dǎo)致大金屬顆粒的產(chǎn)生，從而降低整體表面積和活性。催化活性降低浪費(fèi)大量的人力、物力和財(cái)力，因?yàn)榇呋瘎┍仨氈匦律苫蛘叻胖�，因而�?dǎo)致生產(chǎn)過(guò)程中斷。雖然說(shuō)兩種現(xiàn)象同時(shí)發(fā)生，但是現(xiàn)在努力的方向往往注重于一個(gè)問(wèn)題，或此或彼。 焦化形成的解決辦法常常是通過(guò)硫、亞磷酸三苯酯、錫、鉍等來(lái)鈍化金屬，或者做成合金，再或者通過(guò)氣化加快去除焦的速度。而高溫下金屬納米顆粒的燒結(jié)（通常是高于塔曼溫度）在一些實(shí)例中則利用無(wú)極氧化物層（比如介孔氧化硅、氧化錫、氧化鋯、氧化鈰）使其空間穩(wěn)定化而得到了有效的控制。在這些實(shí)施例中，利用化學(xué)氣象沉積、嫁接等方法在納米顆粒表面形成氧化物殼層，厚度往往達(dá)到幾十納米厚。而且殼層的厚度很難控制，由于殼層厚度往往遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于所需的厚度而導(dǎo)致分子運(yùn)輸阻礙，導(dǎo)致催化性能的下降。以上各種方法都不能同時(shí)解決金屬催化劑焦化和燒結(jié)問(wèn)題，并同時(shí)保留高溫應(yīng)用下的高催化活性。 原子層沉積（ALD）技術(shù)是一種可以將物質(zhì)以單原子膜形式一層一層沉積在物體表面的方法。ALD的表面反應(yīng)具有自限制性（self-limiting），使得薄膜沉積以單層方式進(jìn)行，因此可以非常精確地控制厚度。此外，ALD技術(shù)另一個(gè)突出優(yōu)點(diǎn)就是其能對(duì)待沉積表面進(jìn)行全方位的有效沉積，不存在陰影效應(yīng)，所沉積薄膜致密而均勻。因此可以實(shí)現(xiàn)在附著于載體上的Pd催化劑表面上沉積一層8nm的Al2O3鍍層。這層鍍層的存在有效地阻止了焦的形成并且極大的改善了Pd在高于塔曼溫度時(shí)的穩(wěn)定性，乙烯的產(chǎn)量增加了不止10個(gè)數(shù)量級(jí)。對(duì)于沒(méi)有進(jìn)行ALD 鍍膜的Pd催化劑,其主要的產(chǎn)物是CO和CO2，且反應(yīng)產(chǎn)率在30分鐘內(nèi)降低為0，因?yàn)榉磻?yīng)器已經(jīng)完全被焦鎖堵塞。而進(jìn)行了ALD鍍膜處理的Pd催化劑，反應(yīng)則持續(xù)而穩(wěn)定地進(jìn)行了~1700分鐘，其主要產(chǎn)品也是乙烯。對(duì)于沒(méi)有進(jìn)行ALD 鍍膜的Pd催化劑，Pd失活主要是被絲狀的碳焦化和燒結(jié)導(dǎo)致，同時(shí)因此引起的催化劑被濾離載體。而進(jìn)行了ALD鍍膜處理的Pd催化劑，ALD Al2O3鍍層阻擋了低配位的Pd表面位，而這些表面位正是有利于C-C鍵切斷和氫剝離從而形成碳碎片并最終導(dǎo)致生成焦、CH4、CO和CO2。 |
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