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PAMAM包覆金屬催化劑在水溶液中的催化作用
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Bergbreiter等利用配體或聚合物穩(wěn)定化膠體貴重金屬Pd(0)-膦作為不飽和有機(jī)分子氫化反應(yīng)的催化劑。Crooks等利用PAMAM樹狀大分子封裝納米粒子,研究了在水溶液中烯烴的均相催化氫化反應(yīng)。通過對(duì)第4代、第6代和第8代末端羥基PAMAM樹狀大分子（晨源）封裝Pd納米粒子(G4-OH(Pd40)、G6-OH(Pd40)、G8-OH(Pd40))對(duì)簡單的非支鏈烯烴(烯丙醇)和缺電子的支鏈烯烴(N-異丙基丙烯酰胺)在水中氫化反應(yīng)的催化活性的比較發(fā)現(xiàn),其催化活性隨著樹狀大分子代數(shù)的增加而逐步降低。同樣以N-異丙基丙烯酰胺和烯丙醇的氫化反應(yīng)為例,采用G4-OH(Pd40)作催化劑比采用水溶性聚合物負(fù)載Rh(Ⅰ)催化劑更加有效,這是由于基質(zhì)(烯烴和氫)能滲透到樹狀大分子中,與納米粒子發(fā)生樹狀大分子內(nèi)反應(yīng)的緣故。 氫化反應(yīng)的速率還可以通過樹狀大分子的代數(shù)來控制。樹狀大分子的空隙率與代數(shù)密切相關(guān):多代的樹狀大分子表面擁擠,允許基質(zhì)進(jìn)入樹狀大分子內(nèi)部(與金屬納米粒子接觸)的空隙比低代的少。因此,樹狀大分子相當(dāng)于選擇性納米濾器,可控制化合物的催化活性。 例如,在N-異丙基丙烯酰胺的氫化反應(yīng)中,利用G6-OH(Pd40)和G8-OH(Pd40)作催化劑,反應(yīng)速率只有G4-OH(Pd40)作催化劑的10%和5%。這表明,樹狀大分子可以控制反應(yīng)速率和用于選擇性催化作用。由此可以看出,多代樹狀大分子可以通過調(diào)整樹狀大分子納米濾器的網(wǎng)孔選擇性地排斥支鏈烯烴,但是線性分子能通過第6代樹狀大分子(G6)和第8代樹狀大分子(G8)外部密集區(qū)與催化劑接觸。 |
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