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聚酰胺-胺基兩親樹枝狀大分子與十二烷基硫酸鈉混合體系的分子聚集行為 已有1人參與
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聚酰胺-胺(PAMAM，晨源)是一類具有特定三維結(jié)構(gòu)、分子尺寸和構(gòu)型高度可控的樹枝狀大分子(dendrimer), 與線性聚合物相比有著規(guī)整的結(jié)構(gòu)、明確的分子量、可精確控制的分子形狀及功能基團等顯著特征. 用過量的乙二胺進行酯的胺解反應(yīng), 得到酰胺化產(chǎn)物, 再與丙烯酸甲酯進行加成反應(yīng); 經(jīng)過多次重復(fù)上述步驟, 即可得到不同代數(shù)的PAMAM 樹枝狀大分子, 其中整代最外層基團為—NHCH2CH2NH2, 半代最外層基團為—COOCH3.自從Maciejewski、Newkome與Tomalia等人對dendrimer 做出開創(chuàng)性工作以來, PAMAM等樹枝狀大分子得到了較為廣泛和深入的研究與發(fā)展. 近些年來, 表面活性劑與樹枝狀大分子的相互作用更是在諸多領(lǐng)域引起了人們巨大興趣. 已有研究表明, dendrimer(如0-4.0 代PAMAM)與陰離子表面活性劑十二烷基硫酸鈉(SDS)的分子間相互作用顯著, 在適當(dāng)濃度下SDS的烷基鏈可以參與到dendrimer 的甲基鏈和疏水微區(qū)中, 使得混合體系中形成更大的聚集體, 同時顯示出了較低的表面張力和臨界聚集濃度等特性. 盡管此類研究具有重要的理論意義和實用價值, 但關(guān)于PAMAM 基兩親嵌段樹枝狀大分子與表面活性劑分子的相互作用尚未見報導(dǎo). 我們在合成PAMAM 接枝PPO-PEO 兩親嵌段系列樹枝狀大分子的基礎(chǔ)上,對其在水溶液中的聚集行為、pH 效應(yīng)與鹽效應(yīng)進行了研究, 發(fā)現(xiàn)此種大分子具有較強的表面活性,因此, 預(yù)期此類樹枝狀大分子將和陰離子表面活性劑表現(xiàn)出很強的相互作用, 對此類混合體系的分子間相互作用以及分子聚集行為的研究將具有重要意義. 本文將通過濁度分析、DLS、TEM 以及AFM 等方法研究PAMAM 基兩親樹枝狀大分子與SDS 混合體系的分子聚集行為, 以期探討此種dendrimer與陰離子表面活性劑的聚集體構(gòu)筑等情況. 以濁度分析、動態(tài)激光光散射(DLS)、透射電子顯微鏡(TEM)以及原子力顯微鏡(AFM)等方法研究了以1.0 代(G1)聚酰胺-胺(PAMAM)為核心、以聚環(huán)氧丙烷-聚環(huán)氧乙烷(PPO-PEO)為輻射臂的樹枝狀大分子與十二烷基硫酸鈉(SDS)之間的相互作用. 值得注意的是, 當(dāng)樹枝狀大分子溶液的濃度為1%(質(zhì)量分數(shù)), SDS 的濃度遠低于臨界膠束濃度(cmc)時, 體系的濁度值開始明顯升高, DLS、TEM 以及AFM 的研究結(jié)果顯示出此時聚集體的尺寸逐漸增加, 意味著SDS 與樹枝狀大分子有著很強的分子間相互作用, 形成了樹枝狀大分子與SDS 構(gòu)成的復(fù)合物. 當(dāng)SDS 濃度增高至0.1 mmol·L-1 (約為cmc 的1%)左右時, 體系的濁度值隨著SDS 濃度的增加變化不大, DLS、TEM、AFM 的實驗結(jié)果顯示, 聚集體尺寸趨于穩(wěn)定狀態(tài). 當(dāng)SDS 的濃度繼續(xù)升高至0.25 和0.5 mol·L-1時, 體系中形成了SDS 分子間的自聚集或者存在多個SDS 分子與單個樹枝狀大分子的分子間聚集. |
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2樓2016-12-18 21:07:31
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