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hookhans鐵桿木蟲 (著名寫手)
Farmer
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[交流]
大連化物所金屬-有機(jī)環(huán)狀超分子配合物激發(fā)態(tài)動力學(xué)研究取得新進(jìn)展 已有1人參與
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近日，分子反應(yīng)動力學(xué)國家重點實驗室韓克利研究員帶領(lǐng)的復(fù)雜分子體系反應(yīng)動力學(xué)研究團(tuán)隊（1101組）與美國猶他大學(xué)（University of Utah）Peter J. Stang教授領(lǐng)導(dǎo)的研究團(tuán)隊合作，在金屬-有機(jī)環(huán)狀超分子配合物的激發(fā)態(tài)動力學(xué)過程研究中取得新進(jìn)展，研究成果以全文發(fā)表在《美國化學(xué)會志》上。（J. Am. Chem. Soc., 2013, 135 (17), pp 6694–6702, DOI: 10.1021/ja402421w） 金屬有機(jī)超分子配合物可以形成一系列特殊的框架結(jié)構(gòu)，空腔大小達(dá)到納米量級，表現(xiàn)出很好的主客體性能，可以與其他物質(zhì)發(fā)生多種非鍵相互作用，金屬有機(jī)配體作用使得這一類物質(zhì)具有特殊的電子結(jié)構(gòu)。由于這一系列特殊結(jié)構(gòu)與性質(zhì)，使得金屬有機(jī)超分子配合物在催化、物質(zhì)的檢測識別、能源、生物醫(yī)藥等多個領(lǐng)域都有廣闊的應(yīng)用前景。 猶他大學(xué)Peter J. Stang教授領(lǐng)導(dǎo)的研究組采用自組裝方法合成了一系列具有特殊結(jié)構(gòu)的一維、二維、三維金屬-有機(jī)超分子配合物，這些超分子配合物的激發(fā)態(tài)動力學(xué)性質(zhì)對于其應(yīng)用起著決定性的作用。 韓克利研究組采用實驗與理論相結(jié)合的方法研究了一系列不同結(jié)構(gòu)二維環(huán)狀超分子的激發(fā)態(tài)動力學(xué)性質(zhì)。對于正方形超分子3和長方形超分子4，鉑原子的引入導(dǎo)致自旋軌道耦合加強(qiáng)，增大了系間竄躍速率，導(dǎo)致熒光壽命變短，量子產(chǎn)率降低。同時，實驗中發(fā)現(xiàn)超分子3和4具有長壽命磷光發(fā)射現(xiàn)象，理論計算表明是由于有機(jī)配體局域的三重激發(fā)態(tài)導(dǎo)致了長壽命磷光發(fā)射現(xiàn)象。三角形超分子5，存在多個分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移的暗態(tài)，導(dǎo)致熒光猝滅；表明在超分子設(shè)計合成中，合理選擇配體和金屬節(jié)點，可以得到不同的功能特性。 韓克利研究組近年來開展了一系列金屬-有機(jī)超分子配合物光物理性質(zhì)的研究，此前研究了氫鍵作用可以調(diào)配金屬-有機(jī)超分子的激發(fā)態(tài)過程（J. Chem. Theory Comput. 2009, 5, 1955.），配體對于超分子內(nèi)部電荷轉(zhuǎn)移的影響（J. Phys. Chem. A 2011, 115, 6390.），超分子光物理性質(zhì)與結(jié)構(gòu)的關(guān)系（J. Phys. Chem. A 2010, 114, 3418.； J. Phys. Chem. A 2012, 116, 9911.）。這些結(jié)果對于金屬-有機(jī)超分子配合物的研究具有重要的學(xué)術(shù)意義。 |
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 ，恭喜 |
2樓2013-05-14 14:12:25
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