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上海硅酸鹽所在用于腫瘤診治的多功能稀土診療劑研究中取得系列重要進展
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診療納米醫(yī)學（Theranostic nanomedicine）是納米生物醫(yī)學研究領域中一個新興的重要分支，這種以多功能納米診療劑構(gòu)建的集醫(yī)學診斷和原位治療于一體的新技術，有望在未來人類重大疾病的診斷和治療中發(fā)揮重要作用，是當前國際研究的熱點和前沿領域。近年來，基于稀土化合物的上轉(zhuǎn)換發(fā)光納米顆粒（UCNPs）作為一種新型的多功能納米診療劑，具有近紅外光激發(fā)、上轉(zhuǎn)換發(fā)光（UCL）成像、磁共振成像（MRI）等功能優(yōu)勢，在腫瘤的多模式影像診斷和高效治療中的應用基礎研究倍受關注。 中國科學院上海硅酸鹽研究所施劍林研究員帶領的介孔與低維納米材料課題組，長期從事無機功能納米材料的化學制備及生物學應用研究。最近，該課題組圍繞如何實現(xiàn)癌癥的高效診斷和治療這一主題，開展了一系列富有成效的研究探索，在基于UCNPs的多功能診療劑研究中取得了一系列重要創(chuàng)新進展。首先，針對如何提高釓摻雜造影劑（Gd-UCNPs）的UCL/MRI雙模式成像性能，構(gòu)建了具有不同體相釓和表面釓分布密度的三種結(jié)構(gòu)模型，澄清了體相釓和表面釓在T1-MRI性能上的爭議，并首次提出了在無機Gd-UCNPs造影劑中上轉(zhuǎn)換發(fā)光和磁共振成像存在著“正負晶格屏蔽效應”（Adv. Funct. Mater. 2011, 21, 4285-4294）。在此基礎上，通過構(gòu)建多種表面修飾的Gd-UCNPs，進一步闡明了無機Gd-UCNPs造影劑的T1-MRI磁共振成像機理，在機理指導下，通過同時優(yōu)化Gd-UCNPs內(nèi)核結(jié)構(gòu)以及表面修飾，獲得了目前基于該類材料報道的最高r1值（達到14.73 mM-1s-1）；同時，證實了所制備的Gd-UCNPs納米探針在小鼠活體內(nèi)具有優(yōu)良的UCL/T1-MR雙模式成像功能（Adv. Funct. Mater. 2013, 23, 298-307）。 在此基礎上，他們系統(tǒng)開展了基于UCNPs的腫瘤多模式造影劑及其生物學效應研究。綜合考慮不同成像模式在空間分辨率、成像深度和應用領域中各自的優(yōu)勢，借助于金顆粒（Au）的高X射線衰減吸收系數(shù)，他們將粒徑為1-2 nm的Au納米顆粒嫁接于NaYF4:Yb/Gd/Er/Tm@SiO2表面形成“芝麻球”狀的多模式成像探針，在小鼠腫瘤區(qū)域?qū)崿F(xiàn)了UCL/MR/CT多模式成像探測（Biomaterials 2012, 33, 1079-1089）。為了提高探針的多模式成像性能和生物相容性，他們進一步發(fā)展了NaYF4:Yb/Er/Tm@NaGdF4@TaOx核殼結(jié)構(gòu)納米探針，TaOx外殼不僅提供優(yōu)異的生物相容性，而且TaOx本身即是優(yōu)良的CT成像造影劑（Biomaterials 2012, 33, 7530-7539）。為了進一步考察多模式探針在活體內(nèi)的分布、代謝及組織毒性等，他們設計和制備了Yb-UCNPs多功能納米探針（NaYbF4: Tm），該探針無需任何功能化即可實現(xiàn)高的上轉(zhuǎn)換發(fā)光和CT成像性能（比臨床用碘劑提高一倍）；系統(tǒng)研究其在體內(nèi)的分布、代謝及組織毒性后發(fā)現(xiàn)，該納米探針具有良好的生物相容性（Biomaterials 2012, 33, 5384-5393）。 在基于UCNPs的腫瘤多模式影像診斷的基礎上，他們又系統(tǒng)研究了多種基于UCNPs的多功能診療劑在腫瘤化療、放療及多模式聯(lián)合協(xié)同治療上的應用�？紤]到很多抗癌藥物通過破壞核內(nèi)DNA的作用機制，他們設計并成功制備了兼具宮頸癌高效細胞核直接給藥和細胞核實時UCL/MRI雙模式成像的超小尺寸（～35 nm）多功能納米診療劑；與傳統(tǒng)納米診療體系細胞質(zhì)輸運相比，這種新型納米診療體系可以將破壞DNA結(jié)構(gòu)的抗癌藥物直接輸送至細胞核中的靶點周圍，顯著提高了藥物的利用度及療效（Biomaterials 2012, 33, 7282-7290）。在此基礎上，為了使化療藥物可控釋放，并降低其在生物體內(nèi)的毒副作用，他們設計和制備了具有核殼結(jié)構(gòu)的多功能納米診療劑（NaYF4:Yb/Tm@NaYF4@mSiO2），借助于近紅外光（980 nm）激發(fā)下UCNPs發(fā)出的紫外/可見光，使介孔孔道內(nèi)光敏劑偶氮苯發(fā)生連續(xù)的旋轉(zhuǎn)-翻轉(zhuǎn)運動，從而實現(xiàn)了對生物組織具有高穿透深度的近紅外光照下的可控藥物釋放，避免了傳統(tǒng)紫外光對生物組織的毒副作用（Angew. Chem. Int. Ed.2013, 52, 4375-4379）。 在腫瘤化療研究的基礎上，他們又進一步發(fā)展了一種基于雙重金屬的UCL/CT雙模式探針（BaYbF5: Er/Tm），該探針具有體內(nèi)血液半衰期長、CT造影成像性能優(yōu)異的特點，并具有高效主動靶向膠質(zhì)瘤的CT成像性能。借助于探針中重金屬Ba和Yb對X射線的光電效應以及電子對效應，使探針周圍的光電子、自由基和X射線的劑量得到有效增加，從而實現(xiàn)了活體腫瘤區(qū)域的放射治療增敏，顯著提高了放療效果（Scientific Reports, 2013, DOI: 10.1038/srep01751）。 為了實現(xiàn)化療/放療協(xié)同治療，他們通過多步化學反應，成功合成了100 nm以下，具有空腔結(jié)構(gòu)的NaYF4:Yb/Er@NaGdF4@hmSiO2多功能納米診療劑。內(nèi)核UCNPs（NaYF4:Yb/Er@NaGdF4）可用于UCL/T1-MR雙模式成像，外殼二氧化硅空腔可高效裝載抗癌藥物順鉑。順鉑既可以作為化療藥物，殺死腫瘤細胞，又可以作為放療增敏劑，增強X射線對乏氧腫瘤的殺傷作用，從而提高放療效果。系統(tǒng)的研究結(jié)果表明，放/化協(xié)同治療效果明顯優(yōu)于任何一種單一模式或兩種單一模式的加和治療效果，從而達到協(xié)同高效治療的目的（J. Am. Chem. Soc.2013, 135, 6494-6503）。 上述研究成果得到了國家科技部973計劃、國家自然科學基金、上海市啟明星跟蹤計劃、上海市“科技創(chuàng)新行動計劃”納米科技專項和上海市人才發(fā)展資金的支持。 發(fā)表的系列學術論文見以下鏈接： http://www.nature.com/srep/2013/ ... full/srep01751.html http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/ja312225b http://onlinelibrary.wiley.com/d ... .201300183/abstract http://onlinelibrary.wiley.com/d ... .201201469/abstract http://onlinelibrary.wiley.com/d ... .201101663/abstract http://dx.doi.org/10.1016/j.biomaterials.2012.04.002 http://dx.doi.org/10.1016/j.biomaterials.2012.06.028 http://dx.doi.org/10.1016/j.biomaterials.2012.06.035 http://dx.doi.org/10.1016/j.biomaterials.2011.10.039 注：僅為轉(zhuǎn)載：http://www.sic.ac.cn/xwzx/zhxw/201306/t20130608_3863624.html 全文免費下載：http://www.gaoyang168.com/bbs/viewthread.php?tid=5909462 1.jpg 2.jpg |
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