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長(zhǎng)春應(yīng)化所在《Nature Communications》上發(fā)表最新成果
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http://www.ciac.cas.cn/xwzx/kyjz/201307/t20130708_3894445.html 長(zhǎng)春應(yīng)化所在《Nature Communications》上發(fā)表關(guān)于配位化合物相互作用力測(cè)量的最新成果 2013-07-08 中科院長(zhǎng)春應(yīng)用化學(xué)研究所王宏達(dá)研究員課題組與Technical University of Denmark的池其金副教授、張敬東副教授、Jens Ulstrup教授研究組，以及瑞典的Chalmers University of Technology合作，應(yīng)用AFM力譜在單分子水平研究了過(guò)渡金屬配位化合物中金屬原子與配位分子(Osmium-Terpyridine)之間的相互作用。其成果在線發(fā)表在 Nature 綜合性子刊《Nature Communications》上(Xian Hao, Nan Zhu, Tina Gschneidtner, Elvar Ö Jonsson, Jingdong Zhang, Kasper Moth-Poulsen, Hongda Wang*, Kristian S. Thygesen, Karsten W. Jacobsen, Jens Ulstrup & Qijin Chi*, Direct measurement and modulation of single-molecule coordinative bonding forces in a transition metal complex. Nature Communications, 2013, DOI: 10.1038/ncomms3121)。 自從1893年，Werner提出配位化學(xué)理論以來(lái)，配位化學(xué)就成為了化學(xué)學(xué)科的一個(gè)重要分支，被用于過(guò)渡金屬配合物的研究。然而，如何在單分子水平操控和測(cè)量配位化合物中金屬元素與配體之間的相互作用是一個(gè)極大的挑戰(zhàn)。單分子技術(shù)的發(fā)展，尤其是單分子力譜的發(fā)展為在單分子水平上研究分子間和分子內(nèi)的相互作用提供了可能，能夠獲得一些傳統(tǒng)的集群方法不能得到的重要信息。研究人員以Terpyridine與Osmium為模板，結(jié)合AFM力譜、電化學(xué)、掃描隧道顯微鏡（STM）以及理論模擬等多種技術(shù)和方法，系統(tǒng)地研究化學(xué)環(huán)境中的過(guò)渡金屬配合物的作用力。本項(xiàng)研究不僅獲得了單個(gè)配位力的大�。s100pN），而且發(fā)現(xiàn)金屬原子的氧化還原態(tài)對(duì)金屬－配體之間的相互作用力有顯著影響，從還原態(tài)到氧化態(tài)，配位力逐漸增大（還原態(tài)～80pN，平衡態(tài)～100pN，氧化態(tài)～130pN）；應(yīng)用密度泛函理論（Density functional theory，DFT）模擬也為實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)提供了理論基礎(chǔ)。 電化學(xué)控制下，高精密的單分子水平測(cè)定金屬配位鍵斷裂力是配位化學(xué)的重大突破。電化學(xué)與AFM力譜結(jié)合的方法將推動(dòng)配位化學(xué)的發(fā)展，成為研究金屬－配合物相互作用的新手段，從一個(gè)全新的角度理解配位鍵的物理化學(xué)本質(zhì)。該工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金、科技部973、中科院“百人計(jì)劃”以及丹麥大學(xué)聯(lián)盟等多項(xiàng)資助。 (蔡明軍) |
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