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貴金屬PL理論解釋
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| 1969年，Mooradian觀察到金.銅薄膜在488or514nm光激發(fā)下，有微弱的光致發(fā)光，量子產(chǎn)率10-10.由于發(fā)射譜不依賴與激發(fā)波長，故將其來源歸與PL而不是Ramon散射.量子產(chǎn)率低是由于金屬中存在的非輻射弛豫.PL分為三步;1.電子吸收激發(fā)光子能量從Fermi level下激發(fā)到Fermi level上面能帶.2.吸收過后的弛豫過程，包括電子-電子，電子-聲子的散射過程.3.電子-空穴輻射復(fù)合的過程.對于貴金屬納米顆粒來說，費(fèi)米面附近的電子和d帶中空穴的復(fù)合是PL的主要原因.2011年，Gaiduk A等人測量了尺寸從5-80nm的納米金球的PL量子產(chǎn)率.發(fā)現(xiàn) quantum yield~3*10-7.且不依賴顆粒尺寸.一些小組（Boyd G T，Varnavski O P）簡單的將量子產(chǎn)率增加歸結(jié)為由于等離子共振所導(dǎo)致的激發(fā)場和發(fā)射場的增強(qiáng).Dulkeith et al報(bào)道了溶膠納米金球量子產(chǎn)率10-6.作者提出了d帶空穴和sp電子的非輻射符合過程.受激空穴使顆粒極化并觸發(fā)集體的電子震蕩行為（表面等離子體波），這些等離子體波很快衰減 通過1.輻射光子2.非輻射途徑將能量傳遞給受激的電子空穴對.在偶極子近似當(dāng)中,d帶空穴激發(fā)的plasmon速率反比與顆粒的體積（小顆粒容易被空穴極化）.plasmon的輻射效率正比于顆粒的體積.兩種effect的結(jié)合may解釋納米金球在<60nm情況下，quantum yield不強(qiáng)烈依賴顆粒尺寸. |
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