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lfaitaoyao金蟲 (著名寫手)
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[交流]
物理所用原位透射電鏡方法揭示二硫化鉬嵌鋰誘導(dǎo)結(jié)構(gòu)相變的原子機制 已有1人參與
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層狀金屬硫化物體系具有多變的原子配位結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)，電子和聲子之間存在很強的相互作用。層間較弱的范德瓦爾斯力使得可以通過嵌入各種功能化的分子和離子來調(diào)控材料的性質(zhì)。二硫化鉬（MoS2）及其插層化合物在很多方面具有重要的應(yīng)用價值，例如制備催化劑、吸附劑、固體電解質(zhì)、感應(yīng)器、電致變色顯示器以及二次鋰離子電池等。因此MoS2中的嵌入化學(xué)以及嵌入化合物的物理和化學(xué)性質(zhì)在基礎(chǔ)研究和實際應(yīng)用中都受到高度關(guān)注。鋰離子嵌入MoS2中的過程在以往被描述為一種離子-電子轉(zhuǎn)移的拓撲反應(yīng)，金屬鋰（施主）中的電子轉(zhuǎn)移到鉬（受主）的最低未占據(jù)軌道即d軌道上。這種描述中受主只提供了受主位置和氧化還原中心，然而實際上嵌入反應(yīng)同樣會導(dǎo)致受主發(fā)生重要的結(jié)構(gòu)和相轉(zhuǎn)變。由于層間耦合、量子局域效應(yīng)和對稱性的改變等使得鋰離子嵌入前后結(jié)構(gòu)性質(zhì)發(fā)生本質(zhì)的變化。 中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家實驗室（籌）表面室SF1組多年來通過研制原位透射電鏡中的掃描探針裝置，開展定量納米表征和新型器件機理研究。最近，該組博士生王立芬、許智副研、王文龍和白雪冬研究員基于原位透射電子顯微鏡（in-situ TEM）技術(shù)，在透射電鏡中設(shè)計并搭建了以MoS2納米片為工作電極的鋰離子半電池，在原子尺度原位實時觀察到MoS2納米片中嵌鋰導(dǎo)致的兩種相變過程。 首次鋰化過程中，第一次相變對應(yīng)的是鋰離子的嵌入反應(yīng)過程，由于電子的共嵌入，金屬Mo的配位結(jié)構(gòu)發(fā)生變化，由三菱柱配位轉(zhuǎn)變?yōu)榘嗣骟w配位，相應(yīng)空間群由P63&mm轉(zhuǎn)變?yōu)镻-3m1，產(chǎn)生2H-1T的相轉(zhuǎn)變，鋰離子嵌入在層間S-S的四面體配位中心處。本征2H結(jié)構(gòu)的MoS2為半導(dǎo)體性，鋰化后的1T結(jié)構(gòu)對應(yīng)的電子結(jié)構(gòu)為金屬性，由于低維金屬的不穩(wěn)定性，二維平面內(nèi)出現(xiàn)了超晶格從而產(chǎn)生電荷密度波（Charge Density Wave）。原位動態(tài)過程研究發(fā)現(xiàn)這一相轉(zhuǎn)變過程遵循剪切機制（Shear Mechanism），即鋰離子的嵌入導(dǎo)致MoS2中原子層之間發(fā)生相對滑移，造成二維平面內(nèi)的剪切應(yīng)力。多于1摩爾的鋰離子嵌入時，1T-LiMoS2被分解為金屬Mo網(wǎng)格和Li2S，即發(fā)生第二次相變。該工作首次在實驗上原位觀察到MoS2中鋰離子嵌入發(fā)生的相轉(zhuǎn)變，上述結(jié)構(gòu)性質(zhì)與MoS2紐扣電池的放電曲線特征一一對應(yīng)，對層狀MoS2納米材料儲鋰機制和工作機理有個直接清晰的認識。相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表在J.Am.Chem.Soc.136,6693–6697（2014）上。 |
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2014-05-24 16:31:57, 3.77 M
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2樓2015-01-26 23:19:25
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