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[資源]
余家國(guó)教授的最新JACS——{001}和{101}晶面構(gòu)成表面異質(zhì)結(jié)
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Enhanced Photocatalytic CO2-Reduction Activity of Anatase TiO2 by Coexposed {001} and {101} Facets Jiaguo Yu *, Jingxiang Low , Wei Xiao , Peng Zhou , and Mietek Jaroniec * TiO2的晶面控制已經(jīng)吸引了廣泛的研究，本文中通過(guò)研究{001} 和{101}晶面的比例對(duì)于CO2催化還原能力的影響，在DFT理論計(jì)算的基礎(chǔ)上，提出了表面異質(zhì)結(jié)的新概念來(lái)解釋不同晶面比例的催化活性。 通過(guò)理論計(jì)算，{001} 和{101}具有不同的能帶結(jié)構(gòu)和帶邊。{001} 和{101}晶面接觸后，費(fèi)米能級(jí)進(jìn)入{001} 晶面的價(jià)帶，但仍高于{101}晶面的價(jià)帶頂，這也是為什么{001} 和{101}晶面可以形成表面異質(zhì)結(jié)的原因，同時(shí)，形成的異質(zhì)結(jié)有助于光生電子空穴的傳輸和分離。 文章通過(guò)改變HF的加入量來(lái)進(jìn)行晶面調(diào)控。隨著HF的加入量增大，TiO2的結(jié)晶性越好，{001}晶面的比例越大，不過(guò)晶粒尺寸增大且變得扁平，同時(shí)比表面積下降。文章通過(guò)對(duì)比分析，解釋催化效果的不同是由于表面異質(zhì)結(jié)的形成，并不是由于比表面積和結(jié)晶度的差異。 {001} 晶面較少時(shí)，大部分電荷在{101}晶面聚集，使其更容易復(fù)合，只有小部分可以參與光催化反應(yīng)。隨著{001} 晶面增至合適比例，電子和空穴可以有效的遷移到{001} 和{101}晶面，在{001}晶面發(fā)生氧化反應(yīng)，在{101}晶面發(fā)生還原反應(yīng)。當(dāng){001} 晶面過(guò)多，會(huì)在{101}晶面產(chǎn)生電子溢出效應(yīng)，使得{001} 晶面表面和內(nèi)部的電子難以傳輸?shù)絳101}晶面，并更容易跟{001} 晶面的空穴復(fù)合。{101} 和{001}晶面的合適比例為45：55。 希望余老師提出的這種新概念及研究方法能對(duì)大家有所啟發(fā)。  [ Last edited by 會(huì)跳的丸子 on 2014-6-28 at 10:02 ] |
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其實(shí)這個(gè)概念不是這篇文章第一個(gè)提出，最早的是日本人做的二氧化鈦不同晶面的選擇性沉積，然后2011年山東大學(xué)黃柏標(biāo)教授提出了電荷的晶面選擇性轉(zhuǎn)移，奠定了不同晶面表面異質(zhì)結(jié)形成的基礎(chǔ)輪廓，2012年李燦院士在nature commun上發(fā)表了釩酸鉍的晶面選擇性沉積，還有2011年劉崗在angew上也說(shuō)明了不同晶面間具有不同的能帶排列，余家國(guó)教授把這些概念擰結(jié)在一起。 不過(guò)只要能發(fā)表到j(luò)acs上都是好文章，讀讀大有裨益。 |
8樓2014-06-28 09:35:02
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這個(gè)早都有定論了。 其實(shí)有的時(shí)候想想做暴露晶面的文章五花八門。 剛開始nature上發(fā)表文章說(shuō)001的活性高，所以一大堆的人開始做高暴露比例001晶面的文章，然后jacs上發(fā)了一大堆，接著暴露比做的足夠高了，暴露比上做不了文章了，然后有開始質(zhì)疑001面的活性高低，然后又一大堆的文章來(lái)討論他們之間的活性排序。排完序之后，覺(jué)得又沒(méi)可挖的了，就有開始把兩個(gè)晶面捏合在一起，提出所謂的異質(zhì)結(jié)。 不過(guò)呢，有的時(shí)候再想想，科研就是這樣，東西慢慢的研究，逐漸的把一個(gè)東西或者一個(gè)概念研究的越來(lái)越深入，都是經(jīng)過(guò)了很多腦力活動(dòng)的辛苦結(jié)果啊。 |
9樓2014-06-28 09:42:02
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