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AnnF版主 (文壇精英)
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AnnF: 回帖置頂 2014-12-24 11:54:31
AnnF: 金幣+35, 翻譯EPI+1, ★★★很有幫助, 有點(diǎn)遲了，考完了，謝謝！ 2014-12-25 16:57:31
AnnF(RXMCDM代發(fā)): 金幣+15 2014-12-26 12:20:37
AnnF: 回帖置頂 2014-12-24 11:54:31
AnnF: 金幣+35, 翻譯EPI+1, ★★★很有幫助, 有點(diǎn)遲了，考完了，謝謝！ 2014-12-25 16:57:31
AnnF(RXMCDM代發(fā)): 金幣+15 2014-12-26 12:20:37
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在優(yōu)化的反應(yīng)條件下，可以制得一系列中到高產(chǎn)率（61-85%）且對映選擇性很高（如表示所示，e.e.值≥97%）的手性芐胺衍生物。這些溫和的催化條件允許一系列的官能團(tuán)的存在，包括酯、醇、鹵代芳烴、吡啶、吲哚、乙酰及酮。此外，在1 mol%催化劑作用下10 mmol規(guī)模上的反應(yīng)能夠高效發(fā)生，反應(yīng)后產(chǎn)物的產(chǎn)率和對映選擇性絲毫不減。新的合成方法適用于對復(fù)雜天然產(chǎn)物的后續(xù)修飾是一個(gè)非常理想的性質(zhì)，因?yàn)樯锘钚苑肿宇愃莆餆o需從頭合成就能夠制備出來。因此，很容易從天然產(chǎn)物δ-維生素E和雌甾酮制得的烷烴經(jīng)非對稱還原氫胺化制得高產(chǎn)率且具有優(yōu)異的催化劑控制非對映選擇性的胺化產(chǎn)物（d.r.:99:1）。值得注意的是，在所有應(yīng)用了芳基取代的烷烴發(fā)生的還原氫胺化反應(yīng)中，胺化產(chǎn)物具有獨(dú)特的Markovnikov區(qū)域選擇性，C-N鍵形成發(fā)生在臨近芳基的位置上。 除了芳基取代的烷烴以外，我們發(fā)現(xiàn)端脂肪烷烴也容易發(fā)生催化還原氫胺化制得烷基胺(表4)。與芳基取代的烷烴相反，當(dāng)僅僅使用烷基乙炔作為底物時(shí)就會(huì)出現(xiàn)反-Markovnikov區(qū)域選擇性,生成高產(chǎn)率（71-88%）的線式叔胺。我們注意到，與制端脂肪烷烴時(shí)使用的烷基乙炔底物的量相比，使用稍微過量的異丙醇是至關(guān)重要的，可能是由于當(dāng)異丙醇的量不足時(shí)催化劑會(huì)因形成乙炔銅物種而失活。值得注意的是，可以用這種方法將那些有不受保護(hù)的仲胺的底物制備得到高收率的1,3-二胺。此外，現(xiàn)有方法也適用于炔醇硅醚作為底物。一旦還原氫胺化和硅烷基去保護(hù)，1,3-氨基醇就可以從具有光學(xué)活性的炔醇硅醚（e.e.值98%）生成而不造成對映體過量（e.e.值98%）的損失。使用現(xiàn)有的還原氫胺化方法配合完善的非對稱合成炔醇的方法，是合成這些生物相關(guān)的復(fù)合物的一種非常有吸引力的途徑。 Ps: 之前從樓主分享的眾多資源（我是樓主一粉絲了，哈哈）中下載了不少，這次就算表示一下感謝吧。不過，我不是做有機(jī)合成的，所以翻譯的不一定就是原文作者的意思，再加上英語水平有限，翻譯的不好，還請樓主見諒。 平安夜了，祝樓主圣誕快樂啊！ |
2樓2014-12-24 10:56:42
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本帖內(nèi)容被屏蔽 |
3樓2014-12-24 11:09:08
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