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guoxg701榮譽(yù)版主 (職業(yè)作家)
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[交流]
單原子Mo催化甲烷無氧芳構(gòu)化
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近期，Simon G. Podkolzin在Science報(bào)道了單原子Mo催化甲烷無氧芳構(gòu)化過程 2014年，Bao課題組同樣在Science上報(bào)道了單鐵中心位催化甲烷無氧制乙烯的過程 這些研究為甲烷無氧轉(zhuǎn)化，這個(gè)“圣杯”級(jí)課題注入了全新的活力 對(duì)于甲烷無氧芳構(gòu)化過程，早在1993年由大連化物所王林勝和徐玉德等最早提出Mo/HZSM-5無氧連續(xù)流條件下甲烷芳構(gòu)化的反應(yīng)過程。在隨后的二十多年當(dāng)中，Iglesia、Ichikawa、Bao、Lunsford、Zhang (AIST)等幾十個(gè)課題組的對(duì)無氧芳構(gòu)化過程進(jìn)行了系統(tǒng)的研究，其中包括酸性位、Mo物種的落位、積碳成因和落位、再生過程、孔道擇形和催化劑穩(wěn)定性。目前，全世界僅有幾個(gè)課題組仍然在堅(jiān)守這個(gè)“圣杯”級(jí)的課題，國內(nèi)主要是Bao課題組，日本AIST的Zhang課題組等。 |
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guoxg701: 金幣+1, 多謝。這個(gè)不同有解釋，你仔細(xì)看一下就會(huì)找到，在DFT那段有說明。 2015-04-17 08:58:46
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guoxg701: 金幣+1, 多謝。這個(gè)不同有解釋，你仔細(xì)看一下就會(huì)找到，在DFT那段有說明。 2015-04-17 08:58:46
| 作者明確指出起催化作用的是碳化鉬納米顆粒，它是由單獨(dú)的氧化鉬物種轉(zhuǎn)化而來。文章中根本就沒有說是鉬單原子是活性中心。這篇文章主要的貢獻(xiàn)在于通過原位分析技術(shù)和DFT計(jì)算確定了碳化鉬的前驅(qū)物和它們的微觀結(jié)構(gòu)以及轉(zhuǎn)化為碳化鉬納后的活性。但是為什么不同的前驅(qū)物（isolated Mo oxide species with a single Mo atom anchoring to double and single Al sites in zeolite framework and to Si sites on the zeolite external surface) 得到的碳化鉬納米顆�；钚圆煌�？作者沒有給出解釋。Bao的文章中則明確指出單鐵中心是催化甲烷無氧制乙烯的活性位。 |
18樓2015-04-17 00:44:16
caosiry
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| 在摘要中作者指出在反應(yīng)過程中孤立的氧化鉬物種聚結(jié)并轉(zhuǎn)化為碳化鉬納米顆粒。在反應(yīng)條件下單原子鉬是否存在？這些單原子鉬是否還和兩個(gè)、一個(gè)骨架鋁原子以及表面硅原子通過氧原子或碳原子結(jié)合呢？DFT的模擬結(jié)果是基于這一假設(shè)來計(jì)算甲烷在三種鉬物種上的活化能。這些與摘要給出的信息不一致。作者對(duì)氧化鉬物種進(jìn)行了詳細(xì)的表征，但是對(duì)甲烷無氧芳?jí)蚧幕钚灾行?碳化鉬物種-沒有進(jìn)行研究。整個(gè)文章中找不到活性中心的結(jié)構(gòu)信息和表征結(jié)果。 |
19樓2015-04-17 01:35:29
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guoxg701: 金幣+1, 謝謝參與~~ 2015-04-15 11:38:56
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