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1135725495

鐵桿木蟲 (著名寫手)

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The previous studies on the interactions of acetaldehyde with TiO2(001) surfaces,however, indicated that aldol condensation occurs on both{011}
- and{114}-faceted TiO2(001) surfaces and that aldol condensation, although a bimolecular reaction, is relatively insensitive to the surface structures based on the comparison of the results obtained from the {011}- and{114}-facetedsurfaces. The{011}-faceted surface, in their studies, was thought to be a fully oxidized surface exposing only five-coordinated cations. The STM study, however, showed a certain number of mixed coordination sites on the same surface. Comparing the results obtained in this study with the interpretations of the previous studies, and assuming that the STM results revealed the correct structural information on the{011}-faceted surface, we suggest that the nonuniform cation sites on the fully oxidized surfaces are responsible for the initiation of aldol condensation.The{011}- and{114}-faceted surfaces containing four-, five-,and six-coordinated cations are capable of initiating aldol condensation, whereas the fully oxidized SrTiO3(100) surface lacks unsaturated cation sites and is, therefore, inert to aldol condensation. Thus, the enhanced reactivity of CH3CHO on theTiO2(100) surfaces can be related to the unique structures of the faceted TiO2 (001) surfaces that possess a variety of surface sites, many of which are very active toward the reactions of
organic molecules adsorbed on these surfaces.

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1樓 2015-07-04 14:47:13

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baoshanqiu

至尊木蟲 (著名寫手)

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注冊: 2015-05-08
性別: GG
專業(yè): 胃腸道免疫相關(guān)疾病

【答案】應(yīng)助回帖

★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★
1135725495: 金幣+20, 翻譯EPI+1, ★有幫助 2015-07-09 08:05:27

然而先前對乙醛與二氧化鈦（001）表面相互作用的研究表明醛醇縮合反應(yīng)發(fā)生在二氧化鈦（001）表面的{011}-和{114}晶面上。雖然這是一個雙分子反應(yīng)，但從比較研究{011}- 和114}-晶面的結(jié)果來看，該反應(yīng)對表面結(jié)構(gòu)相對不敏感。在他們的研究中，{011}晶面僅暴露五-配位陽離子，是一個完全氧化的表面。但掃描隧道顯微鏡（STM）研究發(fā)現(xiàn)在同一個表面有一定數(shù)量的復(fù)合配位點(diǎn)存在。比較本研究與先前研究結(jié)果的解釋，如果STM結(jié)果揭示的是{011}晶面正確的結(jié)構(gòu)信息，那么我們認(rèn)為在完全氧化的表面上的非均勻陽離子位點(diǎn)就是啟動醛醇縮合反應(yīng)的所在。{011}- 和{114}-晶面具有四-、五-和六-配位陽離子，能夠啟動醛醇縮合反應(yīng)，而完全氧化的三氧化鍶鈦（SrTiO3(100)）表面缺乏不飽和的陽離子位點(diǎn)，因而不能啟動醛醇縮合反應(yīng)。因此在二氧化鈦(100)表面上乙醛的反應(yīng)活性增強(qiáng)可能與二氧化鈦（001）表面獨(dú)特的晶面結(jié)構(gòu)有關(guān)。該表面上擁有各種表面位點(diǎn)，其中的許多位點(diǎn)對于吸附在表面的有機(jī)分子反應(yīng)有很強(qiáng)的活性。

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2樓2015-07-09 00:25:30

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