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fantas木蟲(chóng) (正式寫(xiě)手)
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包信和Science：超高選擇性轉(zhuǎn)化合成氣為低碳烯烴！ 已有34人參與
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以C2H4，C3H6，C4H8為代表的低鏈烯烴是塑料、涂料、溶劑、醫(yī)藥等化工產(chǎn)品的重要中間體。這些低鏈烯烴全世界年產(chǎn)量大約2億噸，主要通過(guò)原油制備得到。 最近，以合成氣（CO和H2）和甲醇作為原料，在費(fèi)托催化劑作用下直接制備低鏈烯烴的方法受到廣泛關(guān)注。但是，這種方法存在很多缺點(diǎn)而受到很大的限制： 1）烯烴選擇性差，甲烷選擇性高；常規(guī)催化劑的低碳烯烴轉(zhuǎn)化率往往不足60%； 2）容易積碳失活； 3）投資較高。 今日（2016.03.04），最新一期Science雜志報(bào)道了大連化物所包信和院士和潘秀蓮教授團(tuán)隊(duì)在此領(lǐng)域的重要進(jìn)展。Jiao等研究人員設(shè)計(jì)了一種OX-ZEO策略(Oxide-Zeolite)，其核心在于一種雙功能的復(fù)合催化劑ZnCrOx/MSAPO：尖晶石結(jié)構(gòu)的ZnCrOx和介孔SAPO沸石。該催化劑具有兩種活性位點(diǎn)，可將CO活化和C-C偶聯(lián)分開(kāi)。一方面，部分氧化的ZnCrOx（鋅鉻氧化物）活化CO和H2；另一方面，C-C偶聯(lián)在沸石的酸性限域孔道內(nèi)進(jìn)行。 該催化劑對(duì)合成氣直接轉(zhuǎn)化成（C2-C4）具有高達(dá)94%的超高選擇性（烯烴80%，烷烴14%），甲烷僅僅2%，其中CO轉(zhuǎn)化率為17%。另外，該催化劑穩(wěn)定性良好，110小時(shí)內(nèi)沒(méi)有發(fā)現(xiàn)明顯失活！ 參考文獻(xiàn)： 1.Feng Jiao,* Jinjing Li,* Xiulian Pan,*† Xinhe Bao† et al. Selective conversion of syngas to light olefins. Science,2016, 351, 1065-1068 2.Krijn P. de Jong. Surprised by selectivity. Science, 2016, 351, 1030. |
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2016-03-04 10:24:20, 1.25 M
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zyh116
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其實(shí)這個(gè)ZnCrOx催化劑是一種甲醇合成催化劑，很早的催化劑體系了，活性不高，但是包老師正是利用這種活性不高的特點(diǎn)，將反應(yīng)控制在了甲醇合成中間體，使這種中間體能夠在SAPO上直接經(jīng)過(guò)C-C偶聯(lián)制低碳烯烴。 所以這個(gè)體系還是屬于合成氣-甲醇-MTO的過(guò)程范疇，與費(fèi)托合成的機(jī)理有區(qū)別。 之所以在ZnCrOx合成中加硝酸鋁，我考慮可能是因?yàn)閆nCrOx活性太低，要求反應(yīng)溫度高，壓力很高，加鋁進(jìn)去提高活性中心的分散度，以提高活性。 |
30樓2016-03-08 15:15:11
hf3688 
鐵桿木蟲(chóng) (正式寫(xiě)手)
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20樓2016-03-05 20:09:44
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29樓2016-03-08 08:52:24
2樓2016-03-04 10:18:52
zyh116
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另外，我還考慮一個(gè)問(wèn)題，大化所劉中民做的MTO催化劑，采用甲醇進(jìn)料，C2-C3烯烴的選擇性也很高，但是他們的SAPO-34催化劑據(jù)我所知是做了改性的，通過(guò)摻雜一些金屬調(diào)控孔口和酸性（可以參考他們的一些專利）提高低碳烯烴的選擇性。既然你說(shuō)用CuZnAl催化劑，活性很高，但是基本上是烷烴出來(lái)，是不是可以考慮將SAPO做一些類似的改性，這樣會(huì)不會(huì)既能提高合成氣的轉(zhuǎn)化率，又能提高烯烴的選擇性。這樣做的一個(gè)問(wèn)題是催化劑的壽命可能因?yàn)槿菀追e碳造成很快失活，這也可以通過(guò)調(diào)控酸性來(lái)控制。包老師他們后期的工作會(huì)不會(huì)也是這個(gè)方向去想，畢竟都是大化所的，進(jìn)水樓臺(tái)嘛。 |
41樓2016-03-14 23:05:19
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8樓2016-03-04 12:26:02
送紅花一朵 | 感謝分享 |
9樓2016-03-04 14:58:46
10樓2016-03-04 15:55:19
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