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deadbook

銀蟲(chóng) (小有名氣)

[交流] 【求助】問(wèn)一個(gè)很基本的問(wèn)題!

最近在寫(xiě)文章,遇到一些問(wèn)題想得不是很清楚和大家討論下.
   因?yàn)槲倚枰繫n,Fe,Co,Ni的軌道相關(guān)的性質(zhì)，所以我用dmol3軟件包計(jì)算了相應(yīng)的過(guò)渡族元素的軌道分布。我發(fā)現(xiàn)得到的結(jié)果很奇怪，例如對(duì)于Ni元子，按照原子物理上面的說(shuō)法，外層電子的排布應(yīng)該是3D6 4S2，我計(jì)算后發(fā)現(xiàn)實(shí)際上Ni的外層電子排布是3D7 4S1，而且對(duì)于那個(gè)沒(méi)有被填滿的D軌道，發(fā)生了很?chē)?yán)重的能量的辟裂，t2g軌道比E軌道能量低了很多，所以我現(xiàn)在感覺(jué)非常的奇怪。難道是計(jì)算軟件有問(wèn)題？大家有什么想法，或者有什么好書(shū)或者好的文章推薦？

[ Last edited by ddx-k on 2009-3-20 at 16:30 ]
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yzcluster

金蟲(chóng) (著名寫(xiě)手)

小木蟲(chóng)掃盲人
★ ★ ★
dawnlight(金幣+3,VIP+0):3x 3-20 15:44
3D64S2應(yīng)該是鐵原子吧，搞化學(xué)的人怎么對(duì)電子排布這么不敏感。
另外，你應(yīng)該說(shuō)明你的原子是處于什么狀態(tài)。是孤立原子，還是在化合物中，等等。
一般來(lái)說(shuō)，T2g和E軌道的出現(xiàn)表明過(guò)度金屬原子在正八面體配位場(chǎng)中，由原來(lái)的5重簡(jiǎn)并劈裂為一個(gè)三重簡(jiǎn)并軌道和一個(gè)二重簡(jiǎn)并軌道。
2樓2009-03-20 15:41:01
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deadbook

銀蟲(chóng) (小有名氣)
我不是搞化學(xué)的,我是學(xué)物理的,很不好意思把元素弄錯(cuò)了。這個(gè)原子是孤立的，原胞中再無(wú)其他的原子了，我剛才問(wèn)了一個(gè)人，他告訴我用第一性原理計(jì)算是無(wú)法確定過(guò)渡族元素的準(zhǔn)確基態(tài)的，所以我的那個(gè)結(jié)果未必對(duì)。我想在想問(wèn)的就是用什么方法可以相對(duì)準(zhǔn)確地獲得通過(guò)計(jì)算過(guò)渡族元素的基態(tài)？
3樓2009-03-20 16:45:24
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yzcluster

金蟲(chóng) (著名寫(xiě)手)

小木蟲(chóng)掃盲人
★
zt970831(金幣+1):感謝您的交流
用其他的從頭算方法試試，比如更高精度的CCSD(T)。
4樓2009-03-20 16:55:42
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deadbook

銀蟲(chóng) (小有名氣)
好的
我算算去
5樓2009-03-20 18:56:30
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iamsad

至尊木蟲(chóng) (著名寫(xiě)手)
★ ★
zt970831(金幣+2):感謝您的交流
平均場(chǎng)理論不能解決這些電子顯著關(guān)聯(lián)的問(wèn)題，
必須采用凝聚態(tài)物理學(xué)家提出的那些模型， 比如  LDA+U等等
6樓2009-03-20 23:48:57
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yzcluster

金蟲(chóng) (著名寫(xiě)手)

小木蟲(chóng)掃盲人
大多數(shù)側(cè)重原子分子計(jì)算的軟件，比如DMOL，GAUSSIAN, ADF等都不支持DFT+U方法。
雖然CASTEP，VASP等支持DFT+U，但用它們計(jì)算原子或是分子太費(fèi)時(shí)，需要建立超胞。
而且以往的文獻(xiàn)表明，對(duì)應(yīng)第一過(guò)渡金屬周期，也就是Sc, Ti, V......等在原子，分子，或是團(tuán)簇等情況下是不用考慮赫伯U的也能得到較好的結(jié)果。
所以，我讓LZ用CCSDT方法先試一試。
7樓2009-03-21 00:45:23
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deadbook

銀蟲(chóng) (小有名氣)
我用gaussian里面的ccsd算了一下,發(fā)現(xiàn)結(jié)果還不是很好,現(xiàn)在就郁悶了,不知道用什么東西計(jì)算好.
8樓2009-03-23 20:46:59
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yzcluster

金蟲(chóng) (著名寫(xiě)手)

小木蟲(chóng)掃盲人
我用GAUSSINA03/DFT方法算了一下，結(jié)果很好，滿足Ni的3d84s2，其中，電子排布見(jiàn)下面的紅字部分。

得到的部分結(jié)果如下



***************************************************
*******         Alpha spin orbitals         *******
***************************************************


NATURAL POPULATIONS:  Natural atomic orbital occupancies
                                                         
   NAO  Atom  No  lang   Type(AO)    Occupancy      Energy
----------------------------------------------------------
     1   Ni    1  S      Cor( 1S)     1.00000    -299.90186
     2   Ni    1  S      Cor( 2S)     1.00000     -35.77046
     3   Ni    1  S      Cor( 3S)     1.00000      -4.22662
     4   Ni    1  S      Val( 4S)     0.99977      -0.22689
     5   Ni    1  S      Ryd( 5S)     0.00023       0.19102
     6   Ni    1  S      Ryd( 6S)     0.00000       3.25520
     7   Ni    1  S      Ryd( 7S)     0.00000      29.25284
     8   Ni    1  S      Ryd( 8S)     0.00000     162.40635
     9   Ni    1  S      Ryd( 9S)     0.00000     843.43161
    10   Ni    1  px     Cor( 2p)     1.00000     -31.19317
    11   Ni    1  px     Cor( 3p)     0.99998      -2.83815
    12   Ni    1  px     Val( 4p)     0.00001       1.32384
    13   Ni    1  px     Ryd( 5p)     0.00000      16.60582
    14   Ni    1  px     Ryd( 6p)     0.00000      27.00263
    15   Ni    1  py     Cor( 2p)     1.00000     -31.19291
    16   Ni    1  py     Cor( 3p)     0.99998      -2.83764
    17   Ni    1  py     Val( 4p)     0.00001       1.32352
    18   Ni    1  py     Ryd( 5p)     0.00000      16.60621
    19   Ni    1  py     Ryd( 6p)     0.00000      27.00281
    20   Ni    1  pz     Cor( 2p)     1.00000     -31.19314
    21   Ni    1  pz     Cor( 3p)     0.99998      -2.83811
    22   Ni    1  pz     Val( 4p)     0.00001       1.32388
    23   Ni    1  pz     Ryd( 5p)     0.00000      16.60586
    24   Ni    1  pz     Ryd( 6p)     0.00000      27.00266
    25   Ni    1  dxy    Val( 3d)     0.99999      -0.38719
    26   Ni    1  dxy    Ryd( 4d)     0.00000       1.26171
    27   Ni    1  dxy    Ryd( 5d)     0.00000       6.44064
    28   Ni    1  dxz    Val( 3d)     0.99984      -0.42995
    29   Ni    1  dxz    Ryd( 4d)     0.00016       1.24223
    30   Ni    1  dxz    Ryd( 5d)     0.00000       6.40491
    31   Ni    1  dyz    Val( 3d)     0.99999      -0.38717
    32   Ni    1  dyz    Ryd( 4d)     0.00000       1.26172
    33   Ni    1  dyz    Ryd( 5d)     0.00000       6.44066
    34   Ni    1  dx2y2  Val( 3d)     0.99988      -0.41913
    35   Ni    1  dx2y2  Ryd( 4d)     0.00011       1.24695
    36   Ni    1  dx2y2  Ryd( 5d)     0.00000       6.41392
    37   Ni    1  dz2    Val( 3d)     0.99996      -0.39794
    38   Ni    1  dz2    Ryd( 4d)     0.00004       1.25693
    39   Ni    1  dz2    Ryd( 5d)     0.00000       6.43168
    40   Ni    1  f(0)   Ryd( 5f)     0.00000       5.05839
    41   Ni    1  f(0)   Ryd( 4f)     0.00000       4.89663
    42   Ni    1  f(0)   Ryd( 6f)     0.00000       7.58588
    43   Ni    1  f(C1)  Ryd( 5f)     0.00001       5.04147
    44   Ni    1  f(C1)  Ryd( 4f)     0.00000       4.88830
    45   Ni    1  f(C1)  Ryd( 6f)     0.00000       7.57667
    46   Ni    1  f(S1)  Ryd( 5f)     0.00000       5.06858
    47   Ni    1  f(S1)  Ryd( 4f)     0.00000       4.90165
    48   Ni    1  f(S1)  Ryd( 6f)     0.00000       7.59139
    49   Ni    1  f(C2)  Ryd( 5f)     0.00001       5.03949
    50   Ni    1  f(C2)  Ryd( 4f)     0.00000       4.88719
    51   Ni    1  f(C2)  Ryd( 6f)     0.00000       7.57547
    52   Ni    1  f(S2)  Ryd( 5f)     0.00000       5.05975
    53   Ni    1  f(S2)  Ryd( 4f)     0.00000       4.89724
    54   Ni    1  f(S2)  Ryd( 6f)     0.00000       7.58657
    55   Ni    1  f(C3)  Ryd( 5f)     0.00000       5.05639
    56   Ni    1  f(C3)  Ryd( 4f)     0.00000       4.89552
    57   Ni    1  f(C3)  Ryd( 6f)     0.00000       7.58467
    58   Ni    1  f(S3)  Ryd( 5f)     0.00001       5.05640
    59   Ni    1  f(S3)  Ryd( 4f)     0.00000       4.89555
    60   Ni    1  f(S3)  Ryd( 6f)     0.00000       7.58468
    61   Ni    1  g(0)   Ryd( 5g)     0.00000       5.38785
    62   Ni    1  g(C1)  Ryd( 5g)     0.00000       5.38066
    63   Ni    1  g(S1)  Ryd( 5g)     0.00000       5.39370
    64   Ni    1  g(C2)  Ryd( 5g)     0.00000       5.37919
    65   Ni    1  g(S2)  Ryd( 5g)     0.00000       5.38992
    66   Ni    1  g(C3)  Ryd( 5g)     0.00000       5.38326
    67   Ni    1  g(S3)  Ryd( 5g)     0.00000       5.38371
    68   Ni    1  g(C4)  Ryd( 5g)     0.00000       5.38704
    69   Ni    1  g(S4)  Ryd( 5g)     0.00000       5.38747

Summary of Natural Population Analysis:                  
                                                         
                                       Natural Population
                Natural  -----------------------------------------------
    Atom  No    Charge         Core      Valence    Rydberg      Total
-----------------------------------------------------------------------
     Ni    1   -1.00000      8.99994     5.99946    0.00060    15.00000
=======================================================================
   * Total *   -1.00000      8.99994     5.99946    0.00060    15.00000

                                 Natural Population      
--------------------------------------------------------
   Core                       8.99994 ( 99.9993% of   9)
   Valence                    5.99946 ( 99.9909% of   6)
   Natural Minimal Basis     14.99940 ( 99.9960% of  15)
   Natural Rydberg Basis      0.00060 (  0.0040% of  15)
--------------------------------------------------------

    Atom  No          Natural Electron Configuration
----------------------------------------------------------------------------
     Ni    1      [core]4S( 1.00)3d( 5.00)


NBO analysis skipped by request.


***************************************************
*******         Beta  spin orbitals         *******
***************************************************


NATURAL POPULATIONS:  Natural atomic orbital occupancies
                                                         
   NAO  Atom  No  lang   Type(AO)    Occupancy      Energy
----------------------------------------------------------
     1   Ni    1  S      Cor( 1S)     1.00000    -299.90182
     2   Ni    1  S      Cor( 2S)     1.00000     -35.72451
     3   Ni    1  S      Cor( 3S)     0.99999      -4.11892
     4   Ni    1  S      Val( 4S)     0.99956      -0.21562
     5   Ni    1  S      Ryd( 5S)     0.00023       0.20445
     6   Ni    1  S      Ryd( 6S)     0.00000       3.30724
     7   Ni    1  S      Ryd( 7S)     0.00000      29.32022
     8   Ni    1  S      Ryd( 8S)     0.00000     162.43314
     9   Ni    1  S      Ryd( 9S)     0.00000     843.43790
    10   Ni    1  px     Cor( 2p)     1.00000     -31.15700
    11   Ni    1  px     Cor( 3p)     0.99995      -2.72231
    12   Ni    1  px     Val( 4p)     0.00001       1.37397
    13   Ni    1  px     Ryd( 5p)     0.00000      16.67072
    14   Ni    1  px     Ryd( 6p)     0.00000      27.05684
    15   Ni    1  py     Cor( 2p)     1.00000     -31.15676
    16   Ni    1  py     Cor( 3p)     0.99995      -2.72249
    17   Ni    1  py     Val( 4p)     0.00001       1.37422
    18   Ni    1  py     Ryd( 5p)     0.00000      16.67081
    19   Ni    1  py     Ryd( 6p)     0.00000      27.05695
    20   Ni    1  pz     Cor( 2p)     1.00000     -31.15699
    21   Ni    1  pz     Cor( 3p)     0.99995      -2.72233
    22   Ni    1  pz     Val( 4p)     0.00001       1.37395
    23   Ni    1  pz     Ryd( 5p)     0.00000      16.67072
    24   Ni    1  pz     Ryd( 6p)     0.00000      27.05684
    25   Ni    1  dxy    Val( 3d)     0.99989      -0.34199
    26   Ni    1  dxy    Ryd( 4d)     0.00011       1.28026
    27   Ni    1  dxy    Ryd( 5d)     0.00000       6.47654
    28   Ni    1  dxz    Ryd( 3d)     0.00000      -0.11244
    29   Ni    1  dxz    Val( 4d)     0.00000       1.32846
    30   Ni    1  dxz    Ryd( 5d)     0.00000       6.53384
    31   Ni    1  dyz    Val( 3d)     0.99989      -0.34196
    32   Ni    1  dyz    Ryd( 4d)     0.00011       1.28028
    33   Ni    1  dyz    Ryd( 5d)     0.00000       6.47656
    34   Ni    1  dx2y2  Val( 3d)     0.24974      -0.16989
    35   Ni    1  dx2y2  Ryd( 4d)     0.00003       1.31656
    36   Ni    1  dx2y2  Ryd( 5d)     0.00000       6.51962
    37   Ni    1  dz2    Val( 3d)     0.75035      -0.28452
    38   Ni    1  dz2    Ryd( 4d)     0.00008       1.29232
    39   Ni    1  dz2    Ryd( 5d)     0.00000       6.49088
    40   Ni    1  f(0)   Ryd( 5f)     0.00000       5.13327
    41   Ni    1  f(0)   Ryd( 4f)     0.00000       4.92950
    42   Ni    1  f(0)   Ryd( 6f)     0.00000       7.62060
    43   Ni    1  f(C1)  Ryd( 5f)     0.00003       5.15870
    44   Ni    1  f(C1)  Ryd( 4f)     0.00000       4.94195
    45   Ni    1  f(C1)  Ryd( 6f)     0.00000       7.63238
    46   Ni    1  f(S1)  Ryd( 5f)     0.00002       5.12293
    47   Ni    1  f(S1)  Ryd( 4f)     0.00000       4.92556
    48   Ni    1  f(S1)  Ryd( 6f)     0.00000       7.61684
    49   Ni    1  f(C2)  Ryd( 5f)     0.00004       5.16175
    50   Ni    1  f(C2)  Ryd( 4f)     0.00000       4.94347
    51   Ni    1  f(C2)  Ryd( 6f)     0.00000       7.63379
    52   Ni    1  f(S2)  Ryd( 5f)     0.00000       5.13124
    53   Ni    1  f(S2)  Ryd( 4f)     0.00000       4.92853
    54   Ni    1  f(S2)  Ryd( 6f)     0.00000       7.61967
    55   Ni    1  f(C3)  Ryd( 5f)     0.00001       5.13635
    56   Ni    1  f(C3)  Ryd( 4f)     0.00000       4.93104
    57   Ni    1  f(C3)  Ryd( 6f)     0.00000       7.62203
    58   Ni    1  f(S3)  Ryd( 5f)     0.00003       5.13925
    59   Ni    1  f(S3)  Ryd( 4f)     0.00000       4.93316
    60   Ni    1  f(S3)  Ryd( 6f)     0.00000       7.62402
    61   Ni    1  g(0)   Ryd( 5g)     0.00000       5.42585
    62   Ni    1  g(C1)  Ryd( 5g)     0.00000       5.43250
    63   Ni    1  g(S1)  Ryd( 5g)     0.00000       5.41823
    64   Ni    1  g(C2)  Ryd( 5g)     0.00001       5.43861
    65   Ni    1  g(S2)  Ryd( 5g)     0.00000       5.42229
    66   Ni    1  g(C3)  Ryd( 5g)     0.00000       5.43065
    67   Ni    1  g(S3)  Ryd( 5g)     0.00000       5.42874
    68   Ni    1  g(C4)  Ryd( 5g)     0.00000       5.42723
    69   Ni    1  g(S4)  Ryd( 5g)     0.00000       5.42470

Summary of Natural Population Analysis:                  
                                                         
                                       Natural Population
                Natural  -----------------------------------------------
    Atom  No    Charge         Core      Valence    Rydberg      Total
-----------------------------------------------------------------------
     Ni    1    1.00000      8.99985     3.99946    0.00069    13.00000
=======================================================================
   * Total *    1.00000      8.99985     3.99946    0.00069    13.00000

                                 Natural Population      
--------------------------------------------------------
   Core                       8.99985 ( 99.9983% of   9)
   Valence                    3.99946 ( 99.9866% of   4)
   Natural Minimal Basis     12.99931 ( 99.9947% of  13)
   Natural Rydberg Basis      0.00069 (  0.0053% of  13)
--------------------------------------------------------

    Atom  No          Natural Electron Configuration
----------------------------------------------------------------------------
     Ni    1      [core]4S( 1.00)3d( 3.00)




這說(shuō)明幾點(diǎn)，
1，DFT方法可以用來(lái)計(jì)算原子的電子結(jié)構(gòu)，對(duì)于Ni這種過(guò)渡金屬原子也可以給出比較精確的解，對(duì)于你前面說(shuō)的DFT不能精確計(jì)算原子，恐怕是不合適的。或許是你的方法，基組選擇的不合適。
2，在這里沒(méi)有計(jì)入赫伯特U，表明我上面的說(shuō)法是合理的。
3，當(dāng)然，對(duì)于一些特別的原子，比如更重一些的元素，以上結(jié)果還要討論，不過(guò)至少目前看對(duì)Ni之類還合適。
4.以后這種問(wèn)題還是移步“分子模擬”版更合適。

[ Last edited by yzcluster on 2009-3-23 at 21:39 ]
9樓2009-03-23 20:55:25
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coki2008xmu

金蟲(chóng) (正式寫(xiě)手)
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單獨(dú)把一個(gè)過(guò)渡元素原子算，怎么會(huì)有e2g之類的能級(jí)分裂？在晶體場(chǎng)下會(huì)有能級(jí)分裂，正常原子外層d軌道是簡(jiǎn)并的吧

[ Last edited by coki2008xmu on 2009-3-23 at 23:04 ]
10樓2009-03-23 22:47:46
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