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北京石油化工學院2026年研究生招生接收調(diào)劑公告
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deadbook

銀蟲 (小有名氣)

[交流] 【求助】問一個很基本的問題!

最近在寫文章,遇到一些問題想得不是很清楚和大家討論下.
   因為我需要知道Mn,Fe,Co,Ni的軌道相關(guān)的性質(zhì)，所以我用dmol3軟件包計算了相應(yīng)的過渡族元素的軌道分布。我發(fā)現(xiàn)得到的結(jié)果很奇怪，例如對于Ni元子，按照原子物理上面的說法，外層電子的排布應(yīng)該是3D6 4S2，我計算后發(fā)現(xiàn)實際上Ni的外層電子排布是3D7 4S1，而且對于那個沒有被填滿的D軌道，發(fā)生了很嚴重的能量的辟裂，t2g軌道比E軌道能量低了很多，所以我現(xiàn)在感覺非常的奇怪。難道是計算軟件有問題？大家有什么想法，或者有什么好書或者好的文章推薦？

[ Last edited by ddx-k on 2009-3-20 at 16:30 ]
回復此樓

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yzcluster

金蟲 (著名寫手)

小木蟲掃盲人
我用GAUSSINA03/DFT方法算了一下，結(jié)果很好，滿足Ni的3d84s2，其中，電子排布見下面的紅字部分。

得到的部分結(jié)果如下



***************************************************
*******         Alpha spin orbitals         *******
***************************************************


NATURAL POPULATIONS:  Natural atomic orbital occupancies
                                                         
   NAO  Atom  No  lang   Type(AO)    Occupancy      Energy
----------------------------------------------------------
     1   Ni    1  S      Cor( 1S)     1.00000    -299.90186
     2   Ni    1  S      Cor( 2S)     1.00000     -35.77046
     3   Ni    1  S      Cor( 3S)     1.00000      -4.22662
     4   Ni    1  S      Val( 4S)     0.99977      -0.22689
     5   Ni    1  S      Ryd( 5S)     0.00023       0.19102
     6   Ni    1  S      Ryd( 6S)     0.00000       3.25520
     7   Ni    1  S      Ryd( 7S)     0.00000      29.25284
     8   Ni    1  S      Ryd( 8S)     0.00000     162.40635
     9   Ni    1  S      Ryd( 9S)     0.00000     843.43161
    10   Ni    1  px     Cor( 2p)     1.00000     -31.19317
    11   Ni    1  px     Cor( 3p)     0.99998      -2.83815
    12   Ni    1  px     Val( 4p)     0.00001       1.32384
    13   Ni    1  px     Ryd( 5p)     0.00000      16.60582
    14   Ni    1  px     Ryd( 6p)     0.00000      27.00263
    15   Ni    1  py     Cor( 2p)     1.00000     -31.19291
    16   Ni    1  py     Cor( 3p)     0.99998      -2.83764
    17   Ni    1  py     Val( 4p)     0.00001       1.32352
    18   Ni    1  py     Ryd( 5p)     0.00000      16.60621
    19   Ni    1  py     Ryd( 6p)     0.00000      27.00281
    20   Ni    1  pz     Cor( 2p)     1.00000     -31.19314
    21   Ni    1  pz     Cor( 3p)     0.99998      -2.83811
    22   Ni    1  pz     Val( 4p)     0.00001       1.32388
    23   Ni    1  pz     Ryd( 5p)     0.00000      16.60586
    24   Ni    1  pz     Ryd( 6p)     0.00000      27.00266
    25   Ni    1  dxy    Val( 3d)     0.99999      -0.38719
    26   Ni    1  dxy    Ryd( 4d)     0.00000       1.26171
    27   Ni    1  dxy    Ryd( 5d)     0.00000       6.44064
    28   Ni    1  dxz    Val( 3d)     0.99984      -0.42995
    29   Ni    1  dxz    Ryd( 4d)     0.00016       1.24223
    30   Ni    1  dxz    Ryd( 5d)     0.00000       6.40491
    31   Ni    1  dyz    Val( 3d)     0.99999      -0.38717
    32   Ni    1  dyz    Ryd( 4d)     0.00000       1.26172
    33   Ni    1  dyz    Ryd( 5d)     0.00000       6.44066
    34   Ni    1  dx2y2  Val( 3d)     0.99988      -0.41913
    35   Ni    1  dx2y2  Ryd( 4d)     0.00011       1.24695
    36   Ni    1  dx2y2  Ryd( 5d)     0.00000       6.41392
    37   Ni    1  dz2    Val( 3d)     0.99996      -0.39794
    38   Ni    1  dz2    Ryd( 4d)     0.00004       1.25693
    39   Ni    1  dz2    Ryd( 5d)     0.00000       6.43168
    40   Ni    1  f(0)   Ryd( 5f)     0.00000       5.05839
    41   Ni    1  f(0)   Ryd( 4f)     0.00000       4.89663
    42   Ni    1  f(0)   Ryd( 6f)     0.00000       7.58588
    43   Ni    1  f(C1)  Ryd( 5f)     0.00001       5.04147
    44   Ni    1  f(C1)  Ryd( 4f)     0.00000       4.88830
    45   Ni    1  f(C1)  Ryd( 6f)     0.00000       7.57667
    46   Ni    1  f(S1)  Ryd( 5f)     0.00000       5.06858
    47   Ni    1  f(S1)  Ryd( 4f)     0.00000       4.90165
    48   Ni    1  f(S1)  Ryd( 6f)     0.00000       7.59139
    49   Ni    1  f(C2)  Ryd( 5f)     0.00001       5.03949
    50   Ni    1  f(C2)  Ryd( 4f)     0.00000       4.88719
    51   Ni    1  f(C2)  Ryd( 6f)     0.00000       7.57547
    52   Ni    1  f(S2)  Ryd( 5f)     0.00000       5.05975
    53   Ni    1  f(S2)  Ryd( 4f)     0.00000       4.89724
    54   Ni    1  f(S2)  Ryd( 6f)     0.00000       7.58657
    55   Ni    1  f(C3)  Ryd( 5f)     0.00000       5.05639
    56   Ni    1  f(C3)  Ryd( 4f)     0.00000       4.89552
    57   Ni    1  f(C3)  Ryd( 6f)     0.00000       7.58467
    58   Ni    1  f(S3)  Ryd( 5f)     0.00001       5.05640
    59   Ni    1  f(S3)  Ryd( 4f)     0.00000       4.89555
    60   Ni    1  f(S3)  Ryd( 6f)     0.00000       7.58468
    61   Ni    1  g(0)   Ryd( 5g)     0.00000       5.38785
    62   Ni    1  g(C1)  Ryd( 5g)     0.00000       5.38066
    63   Ni    1  g(S1)  Ryd( 5g)     0.00000       5.39370
    64   Ni    1  g(C2)  Ryd( 5g)     0.00000       5.37919
    65   Ni    1  g(S2)  Ryd( 5g)     0.00000       5.38992
    66   Ni    1  g(C3)  Ryd( 5g)     0.00000       5.38326
    67   Ni    1  g(S3)  Ryd( 5g)     0.00000       5.38371
    68   Ni    1  g(C4)  Ryd( 5g)     0.00000       5.38704
    69   Ni    1  g(S4)  Ryd( 5g)     0.00000       5.38747

Summary of Natural Population Analysis:                  
                                                         
                                       Natural Population
                Natural  -----------------------------------------------
    Atom  No    Charge         Core      Valence    Rydberg      Total
-----------------------------------------------------------------------
     Ni    1   -1.00000      8.99994     5.99946    0.00060    15.00000
=======================================================================
   * Total *   -1.00000      8.99994     5.99946    0.00060    15.00000

                                 Natural Population      
--------------------------------------------------------
   Core                       8.99994 ( 99.9993% of   9)
   Valence                    5.99946 ( 99.9909% of   6)
   Natural Minimal Basis     14.99940 ( 99.9960% of  15)
   Natural Rydberg Basis      0.00060 (  0.0040% of  15)
--------------------------------------------------------

    Atom  No          Natural Electron Configuration
----------------------------------------------------------------------------
     Ni    1      [core]4S( 1.00)3d( 5.00)


NBO analysis skipped by request.


***************************************************
*******         Beta  spin orbitals         *******
***************************************************


NATURAL POPULATIONS:  Natural atomic orbital occupancies
                                                         
   NAO  Atom  No  lang   Type(AO)    Occupancy      Energy
----------------------------------------------------------
     1   Ni    1  S      Cor( 1S)     1.00000    -299.90182
     2   Ni    1  S      Cor( 2S)     1.00000     -35.72451
     3   Ni    1  S      Cor( 3S)     0.99999      -4.11892
     4   Ni    1  S      Val( 4S)     0.99956      -0.21562
     5   Ni    1  S      Ryd( 5S)     0.00023       0.20445
     6   Ni    1  S      Ryd( 6S)     0.00000       3.30724
     7   Ni    1  S      Ryd( 7S)     0.00000      29.32022
     8   Ni    1  S      Ryd( 8S)     0.00000     162.43314
     9   Ni    1  S      Ryd( 9S)     0.00000     843.43790
    10   Ni    1  px     Cor( 2p)     1.00000     -31.15700
    11   Ni    1  px     Cor( 3p)     0.99995      -2.72231
    12   Ni    1  px     Val( 4p)     0.00001       1.37397
    13   Ni    1  px     Ryd( 5p)     0.00000      16.67072
    14   Ni    1  px     Ryd( 6p)     0.00000      27.05684
    15   Ni    1  py     Cor( 2p)     1.00000     -31.15676
    16   Ni    1  py     Cor( 3p)     0.99995      -2.72249
    17   Ni    1  py     Val( 4p)     0.00001       1.37422
    18   Ni    1  py     Ryd( 5p)     0.00000      16.67081
    19   Ni    1  py     Ryd( 6p)     0.00000      27.05695
    20   Ni    1  pz     Cor( 2p)     1.00000     -31.15699
    21   Ni    1  pz     Cor( 3p)     0.99995      -2.72233
    22   Ni    1  pz     Val( 4p)     0.00001       1.37395
    23   Ni    1  pz     Ryd( 5p)     0.00000      16.67072
    24   Ni    1  pz     Ryd( 6p)     0.00000      27.05684
    25   Ni    1  dxy    Val( 3d)     0.99989      -0.34199
    26   Ni    1  dxy    Ryd( 4d)     0.00011       1.28026
    27   Ni    1  dxy    Ryd( 5d)     0.00000       6.47654
    28   Ni    1  dxz    Ryd( 3d)     0.00000      -0.11244
    29   Ni    1  dxz    Val( 4d)     0.00000       1.32846
    30   Ni    1  dxz    Ryd( 5d)     0.00000       6.53384
    31   Ni    1  dyz    Val( 3d)     0.99989      -0.34196
    32   Ni    1  dyz    Ryd( 4d)     0.00011       1.28028
    33   Ni    1  dyz    Ryd( 5d)     0.00000       6.47656
    34   Ni    1  dx2y2  Val( 3d)     0.24974      -0.16989
    35   Ni    1  dx2y2  Ryd( 4d)     0.00003       1.31656
    36   Ni    1  dx2y2  Ryd( 5d)     0.00000       6.51962
    37   Ni    1  dz2    Val( 3d)     0.75035      -0.28452
    38   Ni    1  dz2    Ryd( 4d)     0.00008       1.29232
    39   Ni    1  dz2    Ryd( 5d)     0.00000       6.49088
    40   Ni    1  f(0)   Ryd( 5f)     0.00000       5.13327
    41   Ni    1  f(0)   Ryd( 4f)     0.00000       4.92950
    42   Ni    1  f(0)   Ryd( 6f)     0.00000       7.62060
    43   Ni    1  f(C1)  Ryd( 5f)     0.00003       5.15870
    44   Ni    1  f(C1)  Ryd( 4f)     0.00000       4.94195
    45   Ni    1  f(C1)  Ryd( 6f)     0.00000       7.63238
    46   Ni    1  f(S1)  Ryd( 5f)     0.00002       5.12293
    47   Ni    1  f(S1)  Ryd( 4f)     0.00000       4.92556
    48   Ni    1  f(S1)  Ryd( 6f)     0.00000       7.61684
    49   Ni    1  f(C2)  Ryd( 5f)     0.00004       5.16175
    50   Ni    1  f(C2)  Ryd( 4f)     0.00000       4.94347
    51   Ni    1  f(C2)  Ryd( 6f)     0.00000       7.63379
    52   Ni    1  f(S2)  Ryd( 5f)     0.00000       5.13124
    53   Ni    1  f(S2)  Ryd( 4f)     0.00000       4.92853
    54   Ni    1  f(S2)  Ryd( 6f)     0.00000       7.61967
    55   Ni    1  f(C3)  Ryd( 5f)     0.00001       5.13635
    56   Ni    1  f(C3)  Ryd( 4f)     0.00000       4.93104
    57   Ni    1  f(C3)  Ryd( 6f)     0.00000       7.62203
    58   Ni    1  f(S3)  Ryd( 5f)     0.00003       5.13925
    59   Ni    1  f(S3)  Ryd( 4f)     0.00000       4.93316
    60   Ni    1  f(S3)  Ryd( 6f)     0.00000       7.62402
    61   Ni    1  g(0)   Ryd( 5g)     0.00000       5.42585
    62   Ni    1  g(C1)  Ryd( 5g)     0.00000       5.43250
    63   Ni    1  g(S1)  Ryd( 5g)     0.00000       5.41823
    64   Ni    1  g(C2)  Ryd( 5g)     0.00001       5.43861
    65   Ni    1  g(S2)  Ryd( 5g)     0.00000       5.42229
    66   Ni    1  g(C3)  Ryd( 5g)     0.00000       5.43065
    67   Ni    1  g(S3)  Ryd( 5g)     0.00000       5.42874
    68   Ni    1  g(C4)  Ryd( 5g)     0.00000       5.42723
    69   Ni    1  g(S4)  Ryd( 5g)     0.00000       5.42470

Summary of Natural Population Analysis:                  
                                                         
                                       Natural Population
                Natural  -----------------------------------------------
    Atom  No    Charge         Core      Valence    Rydberg      Total
-----------------------------------------------------------------------
     Ni    1    1.00000      8.99985     3.99946    0.00069    13.00000
=======================================================================
   * Total *    1.00000      8.99985     3.99946    0.00069    13.00000

                                 Natural Population      
--------------------------------------------------------
   Core                       8.99985 ( 99.9983% of   9)
   Valence                    3.99946 ( 99.9866% of   4)
   Natural Minimal Basis     12.99931 ( 99.9947% of  13)
   Natural Rydberg Basis      0.00069 (  0.0053% of  13)
--------------------------------------------------------

    Atom  No          Natural Electron Configuration
----------------------------------------------------------------------------
     Ni    1      [core]4S( 1.00)3d( 3.00)




這說明幾點，
1，DFT方法可以用來計算原子的電子結(jié)構(gòu)，對于Ni這種過渡金屬原子也可以給出比較精確的解，對于你前面說的DFT不能精確計算原子，恐怕是不合適的。或許是你的方法，基組選擇的不合適。
2，在這里沒有計入赫伯特U，表明我上面的說法是合理的。
3，當然，對于一些特別的原子，比如更重一些的元素，以上結(jié)果還要討論，不過至少目前看對Ni之類還合適。
4.以后這種問題還是移步“分子模擬”版更合適。

[ Last edited by yzcluster on 2009-3-23 at 21:39 ]
9樓2009-03-23 20:55:25
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查看全部 14 個回答

yzcluster

金蟲 (著名寫手)

小木蟲掃盲人
★ ★ ★
dawnlight(金幣+3,VIP+0):3x 3-20 15:44
3D64S2應(yīng)該是鐵原子吧，搞化學的人怎么對電子排布這么不敏感。
另外，你應(yīng)該說明你的原子是處于什么狀態(tài)。是孤立原子，還是在化合物中，等等。
一般來說，T2g和E軌道的出現(xiàn)表明過度金屬原子在正八面體配位場中，由原來的5重簡并劈裂為一個三重簡并軌道和一個二重簡并軌道。
2樓2009-03-20 15:41:01
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deadbook

銀蟲 (小有名氣)
我不是搞化學的,我是學物理的,很不好意思把元素弄錯了。這個原子是孤立的，原胞中再無其他的原子了，我剛才問了一個人，他告訴我用第一性原理計算是無法確定過渡族元素的準確基態(tài)的，所以我的那個結(jié)果未必對。我想在想問的就是用什么方法可以相對準確地獲得通過計算過渡族元素的基態(tài)？
3樓2009-03-20 16:45:24
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yzcluster

金蟲 (著名寫手)

小木蟲掃盲人
★
zt970831(金幣+1):感謝您的交流
用其他的從頭算方法試試，比如更高精度的CCSD(T)。
4樓2009-03-20 16:55:42
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