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tundra木蟲(chóng) (正式寫(xiě)手)
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【資源】雙金屬氧化物團(tuán)簇甲烷C-H活化 已有6人參與
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Room- temperature methane activation by a bimetallic oxide cluster AlVO4+ Chem. Phys. Lett. 2010 489 25-29 整個(gè)地殼中存在大量甲烷(天然氣),人們一直致力于研究將甲烷(CH4)生成具有高活性的自由基CH3•的反應(yīng)機(jī)理,因?yàn)檫@是氧化脫氫和甲烷雙聚合的關(guān)鍵一步,通過(guò)這一步,才有可能實(shí)現(xiàn)甲烷轉(zhuǎn)變?yōu)楦袃r(jià)值的醇、醛和汽油等。然而,選擇性甲烷C-H活化已經(jīng)成為合成高附加值產(chǎn)品最具有挑戰(zhàn)性的難題,因?yàn)榧淄槭峭闊N里最穩(wěn)定的,具有大的電離能,寬HOMO / LUMO間隔,高pKa值,微小的電子親和能,沒(méi)有永久偶極矩等等。上述論文在國(guó)際上率先產(chǎn)生了一系列釩鋁雙金屬氧化物陽(yáng)離子,將過(guò)渡金屬V和主族金屬Al結(jié)合于一個(gè)氧化物團(tuán)簇中,這些團(tuán)簇表現(xiàn)出獨(dú)特性質(zhì)。通過(guò)AlVO4+與甲烷的反應(yīng),從理論和實(shí)驗(yàn)結(jié)合上確認(rèn)了AlVO4+室溫下使甲烷脫氫反應(yīng)的存在。通過(guò)DFT研究發(fā)現(xiàn)未配對(duì)電子并未局域在過(guò)渡金屬對(duì)應(yīng)的V=O一端,而是局域在主族元素對(duì)應(yīng)的Al-O部分的端氧O上。 |
催化絕壁 |
鐵桿木蟲(chóng) (知名作家)
男怕優(yōu)柔寡斷,女怕矯揉做作
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金蟲(chóng) (正式寫(xiě)手)

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