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小木蟲論壇-學術科研互動平臺 » 化學化工區(qū) » 催化 » 文獻賞析 » 【資源】雙金屬氧化物團簇甲烷C-H活化
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tundra木蟲 (正式寫手)
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【資源】雙金屬氧化物團簇甲烷C-H活化 已有6人參與
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Room- temperature methane activation by a bimetallic oxide cluster AlVO4+ Chem. Phys. Lett. 2010 489 25-29 整個地殼中存在大量甲烷(天然氣)，人們一直致力于研究將甲烷(CH4)生成具有高活性的自由基CH3•的反應機理，因為這是氧化脫氫和甲烷雙聚合的關鍵一步，通過這一步，才有可能實現(xiàn)甲烷轉(zhuǎn)變?yōu)楦袃r值的醇、醛和汽油等。然而，選擇性甲烷C-H活化已經(jīng)成為合成高附加值產(chǎn)品最具有挑戰(zhàn)性的難題，因為甲烷是烷烴里最穩(wěn)定的，具有大的電離能，寬HOMO / LUMO間隔，高pKa值，微小的電子親和能，沒有永久偶極矩等等。上述論文在國際上率先產(chǎn)生了一系列釩鋁雙金屬氧化物陽離子，將過渡金屬V和主族金屬Al結合于一個氧化物團簇中，這些團簇表現(xiàn)出獨特性質(zhì)。通過AlVO4+與甲烷的反應，從理論和實驗結合上確認了AlVO4+室溫下使甲烷脫氫反應的存在。通過DFT研究發(fā)現(xiàn)未配對電子并未局域在過渡金屬對應的V=O一端，而是局域在主族元素對應的Al-O部分的端氧O上。 |
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