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[資源]
【資源】中性釩氧團(tuán)簇上室溫C=C斷裂
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C=C bond cleavage on neutral VO3(V2O5)n clusters. J. Am. Chem. Soc. 2009, 131, 1057-1066. Experimental and theoretical study of the reactions between neutral vanadium oxide clusters and ethane, ethylene, and acetylene. J. Am. Chem. Soc. 2008，130, 1932-1943. 過渡金屬氧化物材料作為異相催化劑已經(jīng)在石油、化工和環(huán)境工業(yè)方面得到廣泛應(yīng)用。釩氧化合物無(wú)論是作為單一材料還是擔(dān)載于其它載體表面都具有很好的催化作用。例如：釩氧催化劑可以催化SO2生成SO3以生產(chǎn)硫酸，以及選擇性氧化碳?xì)浠衔�，部分氧化甲烷生成甲醛，部分氧化丁烷制備馬來酸酐，丙烯氧化制備環(huán)氧丙烷等。然而，人們對(duì)于異相催化中反應(yīng)活性位點(diǎn)在分子和電子水平上的理解仍然不夠詳細(xì)和深入。氣相團(tuán)簇的研究能夠提供分子催化水平上對(duì)催化機(jī)理的理解。氣相團(tuán)簇之所以被認(rèn)為是研究固相/表面活性位元點(diǎn)的理想模型，是因?yàn)樗鼈兙哂邢鄬?duì)穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)和尺寸依賴性而且能夠與理論計(jì)算相互配合。因此，對(duì)于氣相團(tuán)簇催化活性的全面理解有助于人們進(jìn)一步認(rèn)識(shí)到實(shí)際催化體系的內(nèi)在機(jī)理和據(jù)此設(shè)計(jì)合成新型催化劑。文章將理論與實(shí)驗(yàn)結(jié)合，證明中性團(tuán)簇VO3(V2O5)n=0,1,2,…具有室溫C=C斷裂能力，能夠產(chǎn)生C=C斷裂對(duì)應(yīng)的醛類。通過理論計(jì)算，發(fā)現(xiàn)能夠和實(shí)驗(yàn)結(jié)果完美的符合，而且能夠給出詳細(xì)的反應(yīng)機(jī)理，其中C=C鍵斷裂過程中，其關(guān)鍵結(jié)構(gòu)在于形成[3+2]環(huán)加成產(chǎn)物。 |
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