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[資源]
【資源】中性釩氧團簇上室溫C=C斷裂
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C=C bond cleavage on neutral VO3(V2O5)n clusters. J. Am. Chem. Soc. 2009, 131, 1057-1066. Experimental and theoretical study of the reactions between neutral vanadium oxide clusters and ethane, ethylene, and acetylene. J. Am. Chem. Soc. 2008，130, 1932-1943. 過渡金屬氧化物材料作為異相催化劑已經(jīng)在石油、化工和環(huán)境工業(yè)方面得到廣泛應用。釩氧化合物無論是作為單一材料還是擔載于其它載體表面都具有很好的催化作用。例如：釩氧催化劑可以催化SO2生成SO3以生產(chǎn)硫酸，以及選擇性氧化碳氫化合物，部分氧化甲烷生成甲醛，部分氧化丁烷制備馬來酸酐，丙烯氧化制備環(huán)氧丙烷等。然而，人們對于異相催化中反應活性位點在分子和電子水平上的理解仍然不夠詳細和深入。氣相團簇的研究能夠提供分子催化水平上對催化機理的理解。氣相團簇之所以被認為是研究固相/表面活性位元點的理想模型，是因為它們具有相對穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)和尺寸依賴性而且能夠與理論計算相互配合。因此，對于氣相團簇催化活性的全面理解有助于人們進一步認識到實際催化體系的內(nèi)在機理和據(jù)此設計合成新型催化劑。文章將理論與實驗結(jié)合，證明中性團簇VO3(V2O5)n=0,1,2,…具有室溫C=C斷裂能力，能夠產(chǎn)生C=C斷裂對應的醛類。通過理論計算，發(fā)現(xiàn)能夠和實驗結(jié)果完美的符合，而且能夠給出詳細的反應機理，其中C=C鍵斷裂過程中，其關(guān)鍵結(jié)構(gòu)在于形成[3+2]環(huán)加成產(chǎn)物。 |
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