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[交流]
【交流】轉：對電化學阻抗譜的一些認識 已有92人參與
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對電化學阻抗譜的一些認識 說一些多交流阻抗譜的認識： 交流阻抗譜原理上是給出一個信號擾動，從反饋信號得到一些信息，為的是測試該體系某個狀態(tài)下的包括溶液電阻，電化學電阻，擴散阻抗的情況，并從這些信息中 可以獲得擴散系數，活化能等推論。 由于要測試某個狀態(tài)下的信息，首先要保證體系本身是穩(wěn)定狀態(tài)，如果不穩(wěn)定，那就同步極化。其次就是低頻部分的頻率不能太低。頻率太低，意味著交流信號不再 被認為是擾動信號。 這里涉及到交流信號與體系響應之間的關系。 先了解一下測試參數，頻率。交流信號一般是從10000Hz到0.01Hz，從硬件設計來講，高頻更高比較難，低頻更低比較容易。0.01Hz相當于正弦 波波長100秒。意思就是由長達50秒在給正向或者負向的信號。振幅一般為5mV，那么這個50s的5mV的信號是否為擾動信號，就和該體系的擴散過程的 快慢有關。如果做到1000s，那么意味著你對此體系加最大5mV的電壓正向持續(xù)了500s，也就是近9分鐘。這個時間是否會使得測試條件下的穩(wěn)態(tài)發(fā)生變 化？如果發(fā)生了，那么意味著0.001Hz的數據已經不準確了。 再談頻率和體系組件響應的關系。從公式推導上，在不做數據假設的情況下，總表達式是包含純電阻，電容，電化學電阻（電荷轉移電阻），擴散阻抗，電感等等性 質的。交流阻抗之所以能得到這些性質的信息，關鍵在于這些器件本身對于不同頻率響應不同。簡單的說，就是不同器件對于電流給定時的響應時間不同。純電阻， 在電場建立的同時，即可響應。這個器件對電流的響應最快�？梢韵胂蠹词故菐资铮踔潦菐兹f公里，當電閘合上的時候，另一端瞬間就可以產生電流。原因在 于電場的建立是光速的，意即電勢差是光速產生的。所以純電阻在給定信號的瞬間（光速）即有響應，而在10000Hz的頻率下，在萬分之一秒的正向和負向之 間反轉時，電容可以看做是導線。這也是電容分頻的基礎。也就是說在高頻信號時，電容可以看做不存在。那么在萬分之一秒的時間，電化學電荷傳遞過程也不會發(fā) 生。試驗證明電化學過程的響應時間和電容是接近的，而在電容和電化學過程的頻率范圍，擴散仍不會響應。因為擴散離子從電場建立，到開始運動進行擴散是需要 時間的，并且，在阻抗譜中特指的是濃差擴散，意思是必須進行電荷轉移，消耗掉離子，才會有濃差，才會有濃差擴散。因此此擴散過程為控制步，在低頻處占主要 部分。 從以上的敘述中，我們可以看到，到電流從高頻，萬分之一秒開始，頻率逐漸放慢，到100秒一個周期的給定信號來看。Nyquist圖中，最先響應的總是純 電阻，而后是電容和電化學反應，再其后是擴散過程。純電阻為實部最小的點，而電容和電化學反應為一個半圓，這是理想情況，如果有多個電化學反應，也就是說 有多個電荷轉移過程。那么這個半圓可能不是正圓，也可能是兩個圓。擴散阻抗表現(xiàn)為一個45度直線，這也是理想情況。如果有吸附直線會帶點傾斜。也有可能不 是45度。如果直線的較高頻率部分線性很好，而測試的截止頻率太低，比如0.001Hz，那么較低的那部分值可以去掉。因為太低的頻率就不僅僅是此狀態(tài)下 的擴散過程了。太長的時間可能會造成狀態(tài)的改變。不同器件對頻率的響應大體是分開的，因此造成圓弧和直線的Nyquist圖。理想美好，現(xiàn)實總是殘酷的。 這種分開并不是嚴格的，意味著嚴格分開的線形那么得到的擬合數據也越合理。 初步認識就是這樣。很多文獻并不認同用等效電路擬合。如果做一系列樣品，在Nyquist圖可以看到明顯的圓弧半徑規(guī)律，如果這個規(guī)律對于你的文章已經可 以說明問題。那么就不要擬合，擬合本身就是人為的，你甚至可以做到用不同的等效電路擬合不同的結果。 本文引用地址： http://www.sciencenet.cn/m/user_content.aspx?id=325674 |
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