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yexuqing禁蟲(chóng) (文學(xué)泰斗)
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[資源]
【資源】硼酸鹽功能晶體新結(jié)構(gòu)研究取得進(jìn)展
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硼酸鹽功能晶體新結(jié)構(gòu)研究取得進(jìn)展 硼酸鹽（Borates）結(jié)構(gòu)類(lèi)型豐富，具有寬的透光范圍、高的光損傷閾值、較好的熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性等一系列優(yōu)良的物理化學(xué)性能，在非線(xiàn)性光學(xué)材料、熒光材料、激光晶體材料等領(lǐng)域有著廣泛而重要的應(yīng)用。近50年來(lái)，人們已經(jīng)發(fā)現(xiàn)了數(shù)以千計(jì)的新型硼酸鹽晶體，使其成為探索新型功能晶體的熱點(diǎn)領(lǐng)域之一。 中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家實(shí)驗(yàn)室（籌）陳小龍研究員及其領(lǐng)導(dǎo)的功能晶體研究與應(yīng)用中心在該領(lǐng)域進(jìn)行了長(zhǎng)期系統(tǒng)的研究工作，發(fā)現(xiàn)了一系列新型硼酸鹽功能晶體材料：如YBa3B9O18 是優(yōu)良的薄片激光器基質(zhì)材料，并且在很高的稀土離子濃度下也不會(huì)發(fā)生濃度淬滅；(K1-xNax)2Al2B2O7 (0 ≤x4(BO3)3 (M = Na, M ' = Ca, M = K, M ' = Ca, Sr)等是優(yōu)良的非線(xiàn)性光學(xué)材料，并且能夠生長(zhǎng)出高質(zhì)量的晶體；LiSr4B3O9則具有硼酸鹽中很罕見(jiàn)的立方晶胞和高對(duì)稱(chēng)性。相關(guān)結(jié)果分別發(fā)表在【Inorganic Chemistry (43 8555(2004)，44 6409(2005)，45 3042(2006)) 和Chemistry of Materials (7 2193(2005))】上。 基于已發(fā)現(xiàn)的大量硼酸鹽化合物，晶體學(xué)研究者概括出了如下幾條規(guī)律作為硼酸鹽結(jié)構(gòu)化學(xué)的基礎(chǔ)：1，硼原子與氧原子結(jié)合有BO3和BO4兩種構(gòu)型；2，BO3和BO4基團(tuán)只能共頂點(diǎn)連接；3，共頂點(diǎn)連接的BO3和BO4基團(tuán)構(gòu)成陰離子基團(tuán)。其中，B-O基團(tuán)間的共頂點(diǎn)連接是Pauli第三和第四規(guī)則的直接推論。近期，德國(guó)科學(xué)家Huppertz等人在高壓條件下獲得了具有共邊連接（Edge-sharing）構(gòu)型的硼酸鹽晶體 【J. Am. Chem. Soc 124，9376 (2002)】，但得到的晶體在常壓下是非穩(wěn)相，因而共邊連接只被視為極端條件下對(duì)硼酸鹽結(jié)構(gòu)化學(xué)的擴(kuò)充。最近，金士鋒、陳小龍等首次在常壓下制備出了具有穩(wěn)定Edge-sharing構(gòu)型的硼酸鹽晶體KZnB3O6，從而擴(kuò)展了人們對(duì)硼酸鹽結(jié)構(gòu)化學(xué)一條主要規(guī)律的認(rèn)識(shí)：由共邊連接的BO4基團(tuán)構(gòu)成的晶體在能量上可以是更為有利的。 圖1（左）給出了KZnB3O6的晶體結(jié)構(gòu)，其中藍(lán)色的配位多面體是由兩個(gè)共邊連接的BO4基團(tuán)和四個(gè)共頂點(diǎn)連接的BO3基團(tuán)共同構(gòu)成的（圖1c）。對(duì)比高壓下獲得的NiB2O4、FeB2O4和R4B6O15(R= 稀土)等晶體，KZnB3O6中BO4基團(tuán)的B-O鍵長(zhǎng)和鍵角與這些化合物具有高度的一致性，明顯偏離共頂點(diǎn)連接的BO4基團(tuán)。按照傳統(tǒng)觀點(diǎn)，由B、P、Si等元素與O形成的四配位多面體，當(dāng)它們以共邊形式連接時(shí)，在能量上將非常不利，致使其結(jié)構(gòu)很不穩(wěn)定。差分電荷密度（DED）計(jì)算也發(fā)現(xiàn)，KZnB3O6共邊區(qū)域的成鍵強(qiáng)度明顯弱于其它區(qū)域。但研究發(fā)現(xiàn)，KZnB3O6晶體的結(jié)構(gòu)卻可以穩(wěn)定的保持到熔點(diǎn)，而且在低溫下（30K）也沒(méi)有結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變的跡象（圖1，右），這表明它是首個(gè)常壓下具有共邊連接構(gòu)型的穩(wěn)定相。進(jìn)一步的理論計(jì)算證實(shí)了在該化合物中，共邊連接構(gòu)型比共頂點(diǎn)構(gòu)型在能量上更為有利（圖2），從而解釋了其獨(dú)特結(jié)構(gòu)的成因。此外，該晶體中的堿金屬離子在很大程度上可以被Li離子置換，而不會(huì)破壞其晶體結(jié)構(gòu)，顯示出其共邊連接的結(jié)構(gòu)骨架具有較強(qiáng)的穩(wěn)定性。該研究結(jié)果發(fā)表在近期的【Angew. Chem. Int. Ed. (49, 4967(2010))】上。 相關(guān)工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的支持。  附件列表：下載附件>> Syntheses, Thermal Stability, and Structure Determination of the Novel Isostructural RBa3B9O18 (R ) Y, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er,Tm, Yb) 下載附件>> (K1-xNax)2Al2B2O7 with 0≤x> [url=http://www.iop.cas.cn/xwzx/kydt/201008/P020100810366328837392.pdf]Structure Determination and Relative Properties of Novel Noncentrosymmetric Borates MM'4(BO3)3 (M ) Na, M') Ca and M ) K, M' ) Ca, Sr) [ Last edited by 418783132 on 2010-8-11 at 21:18 ] |
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4樓2016-12-20 09:31:58
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