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最新一篇JACS光催化論文賞析，歡迎大家一起來討論~
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分享一篇華中師范大學(xué)，Zhang Lizhi（張禮知）教授新出的一篇JACS通訊，關(guān)于晶面控制BiOCl的光催化性能。 BiOCl這種光催化材料在最近幾年有不少人研究過，比如上師大的李和興教授，他和盧云峰教授強(qiáng)強(qiáng)聯(lián)合，發(fā)了不少牛論文，很多都和光催化有關(guān)，其中就有BiOCl空心材料。另外，山大的黃柏標(biāo)教授（Chem. Eur. J. 2011, 17, 9342 – 9349），武大的Zan Ling（Chem. Commun., 2011, 47, 6951–6953），都有所涉獵。BiOCl制備非常簡單，而且原料易得，只需要在硝酸鉍的前驅(qū)體加入KCl，NaCl，水熱，溶膠-凝膠法后就可以制得。不過比較可惜的是BiOCl帶隙比較大，只能吸收紫外光，所以對(duì)它還需進(jìn)一步改性才能變成可見光催化材料（比如：Scripta Materialia 56 (2007) 669–672）。 晶面控制光催化性能一直以來都是非常引人入勝的科研方向，如果能很好的控制和暴露高能晶面，那一般都能獲得很好的催化效果，加以詳細(xì)研究的話就能發(fā)好論文了。澳洲的Max. Lu當(dāng)年就有一篇Nature把TiO2的晶面控制得異常完美(Nature 453, 638-641 )，東京大學(xué)的Domen也做過類似的研究，比如在TiO2或者其它光催化材料不同的晶面上負(fù)載PtNPs，看看哪個(gè)晶面負(fù)載是最好的，還有葉金花教授用非常簡單的方法制備了晶面控制的Ag3PO4，已經(jīng)在JACS上報(bào)道了（JACS，卷: 133 期: 17 頁: 6490-6492）。 當(dāng)然，除了光催化，其它催化，比如CO氧化，醇的選擇性氧化，電催化等等，都可以把晶面控制得很好的材料加以應(yīng)用。最近李亞棟院士就有一篇Angew的綜述專門講這方面應(yīng)用的（Catalysis Based on Nanocrystals with Well-Defined Facets；DOI: 10.1002/anie.201102619）。李院士在材料的合成方面，是大師級(jí)別的，所以有人開玩笑說，可惜啊，到去年才評(píng)上院士，其實(shí)早該上的。從前幾年開始，李院士就把他的材料廣泛的應(yīng)用于催化了，也出了好多成果，其中也有光催化的，比如Au/ZnO材料已經(jīng)發(fā)到了JACS上（Au-ZnO Hybrid Nanopyramids and Their Photocatalytic Properties； JACS，卷: 133 期: 15 頁: 5660-5663），可謂牛刀小試。 現(xiàn)在回到BiOCl這篇論文上來，初一看，覺得這篇論文好像沒有什么了不起，因?yàn)楝F(xiàn)在光催化一般都要往可見光催化上靠的，而BiOCl只能被UV激發(fā)，竟然發(fā)了這么好的論文，有點(diǎn)想不通。再仔細(xì)一看，就看出好東西來了。首先，制備的BiOCl材料主要暴露的是{001} 和{010}晶面，這樣一來，就能很好的研究這兩者究竟哪個(gè)晶面有利于光催化了；然后，看下圖： 在紫外光照下降解MO（圖左），001晶面明顯優(yōu)于010，可是在可見光下（圖右），001反而不如010，原因何在？再看下圖： 結(jié)果顯示，BiOCl是一種層狀材料，[Bi2O2] slabs interleaved with double slabs，這樣就導(dǎo)致了內(nèi)靜電場垂直于[Bi2O2] slabs and halogen anionic slabs，所以一旦紫外光激發(fā)了BiOCl，形成電子-空穴對(duì)，載流子在001晶面上就可以迅速的分離，因?yàn)檩斔途嚯x很短，就不容易復(fù)合了嘛！這個(gè)道理很簡單，所以紫外光下001晶面的催化效果要好于010晶面。 對(duì)于可見光催化，催化機(jī)理就不一樣了，這就牽扯到染料敏化了。BiOCl有可見光催化效果，就是因?yàn)镸O的敏化，在這個(gè)過程中，沒有電子-空穴對(duì)產(chǎn)生，但是被可見光激發(fā)的染料會(huì)把電子注入BiOCl的導(dǎo)帶上，然后和分子氧發(fā)生反應(yīng)，生成活性氧物種，進(jìn)一步發(fā)生氧化反應(yīng)。因此，在可見光催化過程中，染料的吸附尤為關(guān)鍵。結(jié)果表明011晶面對(duì)MO的吸附要遠(yuǎn)遠(yuǎn)好于001晶面，這是因?yàn)閇001] facet is terminated by oxygen atoms，所以001晶面帶了負(fù)電，MO也帶負(fù)電，相互排斥，所以001晶面不容易吸附MO，同時(shí)，010晶面有很多open channel，這樣就增加了MO吸附的位點(diǎn)。如此一來，就導(dǎo)致了010晶面的可見光催化效果要優(yōu)于001晶面。 當(dāng)然，這篇論文還有別的一些亮點(diǎn)，希望大家都能參與討論，我就說到這里了。有什么地方說的不對(duì)，希望大家不要猶豫，盡情拍磚。個(gè)人覺得，現(xiàn)在光催化這個(gè)領(lǐng)域發(fā)展的不是很好，大家一定要有拍磚的精神，才能出好的成果，另外，各位蟲友不只對(duì)這篇論文發(fā)表看法，對(duì)光催化這個(gè)領(lǐng)域今后的發(fā)展，有什么想說的，都可以交流，為了鼓勵(lì)交流，我發(fā)100BB，BB不多，大家盡量不要用純表回復(fù)，多多提議，TKS！[ 來自科研家族 木蟲催化 ] [ Last edited by flylrh on 2012-4-11 at 14:15 ] |
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2012-03-11 17:32:49, 2.57 M
» 本帖已獲得的紅花（最新10朵）
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flylrh: 回帖置頂 2012-03-13 19:17:11
flylrh(金幣+4): 謝謝您的意見~誠然，在以論文為標(biāo)桿的國內(nèi)科研界，浮躁已經(jīng)是很常態(tài)的事情了。很多納米牛人只是單純的為了應(yīng)用而應(yīng)用，隨手做點(diǎn)簡單至極的降解實(shí)驗(yàn)，就能發(fā)JACS等級(jí)的論文，僅僅因?yàn)樗麄兊牟牧嫌刑厣�，這對(duì)催化，特別是光催化的發(fā)展是沒有什么幫助的 2012-03-13 19:20:31
小木蟲: 金幣+2, 帖子真精彩 2014-09-02 08:45:45
flylrh: 回帖置頂 2012-03-13 19:17:11
flylrh(金幣+4): 謝謝您的意見~誠然，在以論文為標(biāo)桿的國內(nèi)科研界，浮躁已經(jīng)是很常態(tài)的事情了。很多納米牛人只是單純的為了應(yīng)用而應(yīng)用，隨手做點(diǎn)簡單至極的降解實(shí)驗(yàn)，就能發(fā)JACS等級(jí)的論文，僅僅因?yàn)樗麄兊牟牧嫌刑厣�，這對(duì)催化，特別是光催化的發(fā)展是沒有什么幫助的 2012-03-13 19:20:31
小木蟲: 金幣+2, 帖子真精彩 2014-09-02 08:45:45
| 發(fā)點(diǎn)題外話。在這么多科研工作者中，好多人本就是做材料的，當(dāng)材料出來后呢又缺少應(yīng)用，只說新材料不談應(yīng)用的話檔次上不去，于是專找一些理論還不是很成熟，驗(yàn)證手段也不是很成熟的的領(lǐng)域來上一個(gè)性質(zhì)表征，文章的檔次確實(shí)提高了，但是是否考慮過它的實(shí)際應(yīng)用性呢？還有就是因?yàn)樽约簩?duì)所做的性質(zhì)表征這塊不是很熟悉，所以不管是對(duì)或是錯(cuò)，拿來先寫，幾乎沒有時(shí)間來質(zhì)疑這個(gè)理論或是驗(yàn)證它的正確性（這里不涵蓋那些為理論的完善與創(chuàng)新辛勤奮斗的科研同志們）各高校，科研院所許多人都被論文壓著走，為了人民幣，為了榮譽(yù)等等，以論文檔次來評(píng)價(jià)科研的意義，就論文來說，主要是給人一種創(chuàng)新的思維，重點(diǎn)是在理論上的，而科研的獎(jiǎng)勵(lì)應(yīng)該把理論與實(shí)用性結(jié)合起來，讓錢花的更好。在我認(rèn)為，越是有條件的實(shí)驗(yàn)室就越應(yīng)該承擔(dān)這個(gè)責(zé)任，因?yàn)樾〉膶?shí)驗(yàn)室沒辦法做到，如果大牛實(shí)驗(yàn)室也是不管對(duì)錯(cuò)拿來就用的話，那就太浪費(fèi)了，大實(shí)驗(yàn)室有能力也有義務(wù)完善每一步理論的實(shí)際檢測手段，并不是說要對(duì)成熟理論也要驗(yàn)證，只是應(yīng)該促進(jìn)這些半成品的成熟，比如光催化，檢測系統(tǒng)完善之后標(biāo)準(zhǔn)也就相應(yīng)地有了。 |
101樓2012-03-13 19:14:22
2樓2012-03-11 18:36:45
★ ★
flylrh(金幣+1): 謝謝參與
flylrh(金幣+1): 按我的理解，對(duì)于不同的反應(yīng)，對(duì)于晶面是有選擇性的，誰好誰壞還得用實(shí)驗(yàn)說話，相關(guān)文獻(xiàn)你可以先看李亞棟院士那篇Angew綜述，在我這帖子中有提及 2012-03-11 19:54:18
flylrh: 回帖置頂 2012-03-13 09:50:28
flylrh(金幣+1): 謝謝參與
flylrh(金幣+1): 按我的理解，對(duì)于不同的反應(yīng)，對(duì)于晶面是有選擇性的，誰好誰壞還得用實(shí)驗(yàn)說話，相關(guān)文獻(xiàn)你可以先看李亞棟院士那篇Angew綜述，在我這帖子中有提及 2012-03-11 19:54:18
flylrh: 回帖置頂 2012-03-13 09:50:28
| lz說的挺好的，我想問一個(gè)問題啊，關(guān)于暴露晶面催化選擇性的文章現(xiàn)在很多，但是為什么那個(gè)晶面就是好呢？比如CeO2的CO氧化，TiO2光催化，以及其他的各種形狀的貴金屬 colloidal Nanoparticlle就不說了，lz有沒有相關(guān)的文獻(xiàn)將具體為什么暴露某個(gè)晶面就好的文章么？我對(duì)這方面也挺感興趣的~ |
5樓2012-03-11 19:22:49
8樓2012-03-11 19:59:25
簡單回復(fù)
vividz4樓
2012-03-11 19:18
回復(fù)
flylrh(金幣+1): 謝謝參與
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