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flylrh鐵桿木蟲(chóng) (著名寫(xiě)手)
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最新一篇JACS光催化論文賞析，歡迎大家一起來(lái)討論~
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分享一篇華中師范大學(xué)，Zhang Lizhi（張禮知）教授新出的一篇JACS通訊，關(guān)于晶面控制BiOCl的光催化性能。 BiOCl這種光催化材料在最近幾年有不少人研究過(guò)，比如上師大的李和興教授，他和盧云峰教授強(qiáng)強(qiáng)聯(lián)合，發(fā)了不少牛論文，很多都和光催化有關(guān)，其中就有BiOCl空心材料。另外，山大的黃柏標(biāo)教授（Chem. Eur. J. 2011, 17, 9342 – 9349），武大的Zan Ling（Chem. Commun., 2011, 47, 6951–6953），都有所涉獵。BiOCl制備非常簡(jiǎn)單，而且原料易得，只需要在硝酸鉍的前驅(qū)體加入KCl，NaCl，水熱，溶膠-凝膠法后就可以制得。不過(guò)比較可惜的是BiOCl帶隙比較大，只能吸收紫外光，所以對(duì)它還需進(jìn)一步改性才能變成可見(jiàn)光催化材料（比如：Scripta Materialia 56 (2007) 669–672）。 晶面控制光催化性能一直以來(lái)都是非常引人入勝的科研方向，如果能很好的控制和暴露高能晶面，那一般都能獲得很好的催化效果，加以詳細(xì)研究的話就能發(fā)好論文了。澳洲的Max. Lu當(dāng)年就有一篇Nature把TiO2的晶面控制得異常完美(Nature 453, 638-641 )，東京大學(xué)的Domen也做過(guò)類似的研究，比如在TiO2或者其它光催化材料不同的晶面上負(fù)載PtNPs，看看哪個(gè)晶面負(fù)載是最好的，還有葉金花教授用非常簡(jiǎn)單的方法制備了晶面控制的Ag3PO4，已經(jīng)在JACS上報(bào)道了（JACS，卷: 133 期: 17 頁(yè): 6490-6492）。 當(dāng)然，除了光催化，其它催化，比如CO氧化，醇的選擇性氧化，電催化等等，都可以把晶面控制得很好的材料加以應(yīng)用。最近李亞棟院士就有一篇Angew的綜述專門(mén)講這方面應(yīng)用的（Catalysis Based on Nanocrystals with Well-Defined Facets；DOI: 10.1002/anie.201102619）。李院士在材料的合成方面，是大師級(jí)別的，所以有人開(kāi)玩笑說(shuō)，可惜啊，到去年才評(píng)上院士，其實(shí)早該上的。從前幾年開(kāi)始，李院士就把他的材料廣泛的應(yīng)用于催化了，也出了好多成果，其中也有光催化的，比如Au/ZnO材料已經(jīng)發(fā)到了JACS上（Au-ZnO Hybrid Nanopyramids and Their Photocatalytic Properties； JACS，卷: 133 期: 15 頁(yè): 5660-5663），可謂牛刀小試。 現(xiàn)在回到BiOCl這篇論文上來(lái)，初一看，覺(jué)得這篇論文好像沒(méi)有什么了不起，因?yàn)楝F(xiàn)在光催化一般都要往可見(jiàn)光催化上靠的，而B(niǎo)iOCl只能被UV激發(fā)，竟然發(fā)了這么好的論文，有點(diǎn)想不通。再仔細(xì)一看，就看出好東西來(lái)了。首先，制備的BiOCl材料主要暴露的是{001} 和{010}晶面，這樣一來(lái)，就能很好的研究這兩者究竟哪個(gè)晶面有利于光催化了；然后，看下圖： 在紫外光照下降解MO（圖左），001晶面明顯優(yōu)于010，可是在可見(jiàn)光下（圖右），001反而不如010，原因何在？再看下圖： 結(jié)果顯示，BiOCl是一種層狀材料，[Bi2O2] slabs interleaved with double slabs，這樣就導(dǎo)致了內(nèi)靜電場(chǎng)垂直于[Bi2O2] slabs and halogen anionic slabs，所以一旦紫外光激發(fā)了BiOCl，形成電子-空穴對(duì)，載流子在001晶面上就可以迅速的分離，因?yàn)檩斔途嚯x很短，就不容易復(fù)合了嘛！這個(gè)道理很簡(jiǎn)單，所以紫外光下001晶面的催化效果要好于010晶面。 對(duì)于可見(jiàn)光催化，催化機(jī)理就不一樣了，這就牽扯到染料敏化了。BiOCl有可見(jiàn)光催化效果，就是因?yàn)镸O的敏化，在這個(gè)過(guò)程中，沒(méi)有電子-空穴對(duì)產(chǎn)生，但是被可見(jiàn)光激發(fā)的染料會(huì)把電子注入BiOCl的導(dǎo)帶上，然后和分子氧發(fā)生反應(yīng)，生成活性氧物種，進(jìn)一步發(fā)生氧化反應(yīng)。因此，在可見(jiàn)光催化過(guò)程中，染料的吸附尤為關(guān)鍵。結(jié)果表明011晶面對(duì)MO的吸附要遠(yuǎn)遠(yuǎn)好于001晶面，這是因?yàn)閇001] facet is terminated by oxygen atoms，所以001晶面帶了負(fù)電，MO也帶負(fù)電，相互排斥，所以001晶面不容易吸附MO，同時(shí)，010晶面有很多open channel，這樣就增加了MO吸附的位點(diǎn)。如此一來(lái)，就導(dǎo)致了010晶面的可見(jiàn)光催化效果要優(yōu)于001晶面。 當(dāng)然，這篇論文還有別的一些亮點(diǎn)，希望大家都能參與討論，我就說(shuō)到這里了。有什么地方說(shuō)的不對(duì)，希望大家不要猶豫，盡情拍磚。個(gè)人覺(jué)得，現(xiàn)在光催化這個(gè)領(lǐng)域發(fā)展的不是很好，大家一定要有拍磚的精神，才能出好的成果，另外，各位蟲(chóng)友不只對(duì)這篇論文發(fā)表看法，對(duì)光催化這個(gè)領(lǐng)域今后的發(fā)展，有什么想說(shuō)的，都可以交流，為了鼓勵(lì)交流，我發(fā)100BB，BB不多，大家盡量不要用純表回復(fù)，多多提議，TKS！[ 來(lái)自科研家族 木蟲(chóng)催化 ] [ Last edited by flylrh on 2012-4-11 at 14:15 ] |
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2012-03-11 17:32:49, 2.57 M
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小木蟲(chóng): 金幣+0.5, 給個(gè)紅包，謝謝回帖
flylrh: 回帖置頂 2012-04-24 18:00:40
flylrh: 金幣+10, 呵呵，謝謝這位老師的分析！用羅丹明，甲基藍(lán)這些染料的降解來(lái)證明光催化劑活性的日子終究會(huì)遠(yuǎn)去的來(lái)。現(xiàn)在我們實(shí)在需要做更實(shí)際的應(yīng)用，比如您說(shuō)的多鹵代烷烴的降解，還有Cr(VI)的還原等等。您的堅(jiān)持會(huì)收到效果的，祝您的科研能出更多的成果，并能解決實(shí)際問(wèn)題！ 2012-04-24 18:06:59
小木蟲(chóng): 金幣+5, 回帖也精彩 2013-08-01 21:21:47
小木蟲(chóng): 金幣+0.5, 給個(gè)紅包，謝謝回帖
flylrh: 回帖置頂 2012-04-24 18:00:40
flylrh: 金幣+10, 呵呵，謝謝這位老師的分析！用羅丹明，甲基藍(lán)這些染料的降解來(lái)證明光催化劑活性的日子終究會(huì)遠(yuǎn)去的來(lái)。現(xiàn)在我們實(shí)在需要做更實(shí)際的應(yīng)用，比如您說(shuō)的多鹵代烷烴的降解，還有Cr(VI)的還原等等。您的堅(jiān)持會(huì)收到效果的，祝您的科研能出更多的成果，并能解決實(shí)際問(wèn)題！ 2012-04-24 18:06:59
小木蟲(chóng): 金幣+5, 回帖也精彩 2013-08-01 21:21:47
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關(guān)于目前的光催化，我也有點(diǎn)自己的看法。目前很多的光催化論文傾向于新穎的結(jié)構(gòu)，漂亮的形貌，新奇的表征手段，但在應(yīng)用上，僅應(yīng)用于甲基橙，甲基藍(lán)，羅丹明之類的染料降解�？梢哉f(shuō)，這類染料是非常容易降解的，個(gè)人認(rèn)為實(shí)在是很難體現(xiàn)一個(gè)材料優(yōu)異的光催化特性。 如果要降，就選點(diǎn)有意義的，不說(shuō)那些結(jié)構(gòu)對(duì)稱的多鹵帶烷烴了，單是多氯代芳香族化合物，大家看看文獻(xiàn)上有幾個(gè)催化劑能降解的？ 前天我的學(xué)生還和我說(shuō)，老師，為什么我們要選這么難的有機(jī)物來(lái)降解，我看很多人發(fā)的檔次很高的文章，都是做做形貌，然后做下羅丹明之類的物質(zhì)就行了，我們不行嗎？ 我說(shuō)，還是做點(diǎn)有用的吧 我想我這個(gè)人可能有點(diǎn)迂腐了，我想做點(diǎn)有意義，方便好用的光催化劑，現(xiàn)在看來(lái)，倒是難為學(xué)生了。 可能過(guò)不了多久，我就不搞這個(gè)考研了，沒(méi)什么意義，被催著，趕著發(fā)SCI，浪費(fèi)國(guó)家的錢(qián)做些無(wú)用功。 呵呵，亂說(shuō)話了哈。 |
121樓2012-04-24 17:55:19
zhangpeng8374
木蟲(chóng) (正式寫(xiě)手)
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★ ★ ★ ★
flylrh: 回帖置頂 2012-03-13 19:17:11
flylrh(金幣+4): 謝謝您的意見(jiàn)~誠(chéng)然，在以論文為標(biāo)桿的國(guó)內(nèi)科研界，浮躁已經(jīng)是很常態(tài)的事情了。很多納米牛人只是單純的為了應(yīng)用而應(yīng)用，隨手做點(diǎn)簡(jiǎn)單至極的降解實(shí)驗(yàn)，就能發(fā)JACS等級(jí)的論文，僅僅因?yàn)樗麄兊牟牧嫌刑厣�，這對(duì)催化，特別是光催化的發(fā)展是沒(méi)有什么幫助的 2012-03-13 19:20:31
小木蟲(chóng): 金幣+2, 帖子真精彩 2014-09-02 08:45:45
flylrh: 回帖置頂 2012-03-13 19:17:11
flylrh(金幣+4): 謝謝您的意見(jiàn)~誠(chéng)然，在以論文為標(biāo)桿的國(guó)內(nèi)科研界，浮躁已經(jīng)是很常態(tài)的事情了。很多納米牛人只是單純的為了應(yīng)用而應(yīng)用，隨手做點(diǎn)簡(jiǎn)單至極的降解實(shí)驗(yàn)，就能發(fā)JACS等級(jí)的論文，僅僅因?yàn)樗麄兊牟牧嫌刑厣�，這對(duì)催化，特別是光催化的發(fā)展是沒(méi)有什么幫助的 2012-03-13 19:20:31
小木蟲(chóng): 金幣+2, 帖子真精彩 2014-09-02 08:45:45
| 發(fā)點(diǎn)題外話。在這么多科研工作者中，好多人本就是做材料的，當(dāng)材料出來(lái)后呢又缺少應(yīng)用，只說(shuō)新材料不談應(yīng)用的話檔次上不去，于是專找一些理論還不是很成熟，驗(yàn)證手段也不是很成熟的的領(lǐng)域來(lái)上一個(gè)性質(zhì)表征，文章的檔次確實(shí)提高了，但是是否考慮過(guò)它的實(shí)際應(yīng)用性呢？還有就是因?yàn)樽约簩?duì)所做的性質(zhì)表征這塊不是很熟悉，所以不管是對(duì)或是錯(cuò)，拿來(lái)先寫(xiě)，幾乎沒(méi)有時(shí)間來(lái)質(zhì)疑這個(gè)理論或是驗(yàn)證它的正確性（這里不涵蓋那些為理論的完善與創(chuàng)新辛勤奮斗的科研同志們）各高校，科研院所許多人都被論文壓著走，為了人民幣，為了榮譽(yù)等等，以論文檔次來(lái)評(píng)價(jià)科研的意義，就論文來(lái)說(shuō)，主要是給人一種創(chuàng)新的思維，重點(diǎn)是在理論上的，而科研的獎(jiǎng)勵(lì)應(yīng)該把理論與實(shí)用性結(jié)合起來(lái)，讓錢(qián)花的更好。在我認(rèn)為，越是有條件的實(shí)驗(yàn)室就越應(yīng)該承擔(dān)這個(gè)責(zé)任，因?yàn)樾〉膶?shí)驗(yàn)室沒(méi)辦法做到，如果大牛實(shí)驗(yàn)室也是不管對(duì)錯(cuò)拿來(lái)就用的話，那就太浪費(fèi)了，大實(shí)驗(yàn)室有能力也有義務(wù)完善每一步理論的實(shí)際檢測(cè)手段，并不是說(shuō)要對(duì)成熟理論也要驗(yàn)證，只是應(yīng)該促進(jìn)這些半成品的成熟，比如光催化，檢測(cè)系統(tǒng)完善之后標(biāo)準(zhǔn)也就相應(yīng)地有了。 |
101樓2012-03-13 19:14:22
zhangpeng8374
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flylrh(金幣+1): 謝謝參與
flylrh: 回帖置頂 2012-03-13 09:47:57
flylrh(金幣+5): 你說(shuō)的太好了！目前沒(méi)有一個(gè)統(tǒng)一的標(biāo)準(zhǔn)來(lái)定義到底哪些光催化劑好，哪些不好，大多數(shù)是采用對(duì)比試驗(yàn)，比如N-TiO2，但是每個(gè)實(shí)驗(yàn)室制備的N-TiO2活性又不盡相同，這確實(shí)是個(gè)麻煩。非常感謝zhangpeng8374 的交流~ 2012-03-13 09:56:46
flylrh(金幣+1): 謝謝參與
flylrh: 回帖置頂 2012-03-13 09:47:57
flylrh(金幣+5): 你說(shuō)的太好了！目前沒(méi)有一個(gè)統(tǒng)一的標(biāo)準(zhǔn)來(lái)定義到底哪些光催化劑好，哪些不好，大多數(shù)是采用對(duì)比試驗(yàn)，比如N-TiO2，但是每個(gè)實(shí)驗(yàn)室制備的N-TiO2活性又不盡相同，這確實(shí)是個(gè)麻煩。非常感謝zhangpeng8374 的交流~ 2012-03-13 09:56:46
| 正如樓主所說(shuō)，光催化目前還處在紫外光催化向可見(jiàn)光催化過(guò)渡的階段，隨處可見(jiàn)各種高效果的催化劑，但是因?yàn)榇蠹业膶?shí)驗(yàn)條件各異，無(wú)法對(duì)比，對(duì)別人的效果驗(yàn)證或是重復(fù)太難了，拍磚只能在理論上拍，但是理論也在相互爭(zhēng)執(zhí)中。希望有條件的大牛實(shí)驗(yàn)室能系統(tǒng)的驗(yàn)證一下各種有優(yōu)異效果的催化劑，再綜合評(píng)價(jià)一下到底什么樣的催化劑適合什么樣的條件，其中的共性與個(gè)性能搞得出來(lái)。 |
89樓2012-03-13 07:58:20
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小木蟲(chóng): 金幣+0.5, 給個(gè)紅包，謝謝回帖
flylrh: 回帖置頂 2012-04-07 10:11:54
flylrh: 金幣+2, 感謝交流，余老師那篇CC確實(shí)是篇好論文 2012-04-07 10:39:36
小木蟲(chóng): 金幣+0.5, 給個(gè)紅包，謝謝回帖
flylrh: 回帖置頂 2012-04-07 10:11:54
flylrh: 金幣+2, 感謝交流，余老師那篇CC確實(shí)是篇好論文 2012-04-07 10:39:36
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樓主辛苦，我最近這在做與晶面相關(guān)的二氧化鈦的微米級(jí)顆粒的制備，Lu等再各種刊物上發(fā)表的論文，幾乎從各個(gè)角度對(duì)不同晶面二氧化鈦的活性進(jìn)行了研究。。但是現(xiàn)在，對(duì)于不同晶面為什么會(huì)體現(xiàn)不同的活性以及其活性差異的根本原因，仍然存在分歧。只能是，不同的paper有不同的角度，用不同的手段來(lái)證明。而且有很多文章，會(huì)提及自己的文章與別人的文章研究結(jié)果的不同之處，并解釋了原因，甚至有的原文作者還會(huì)發(fā)文章進(jìn)行反駁，給人一種牛人們進(jìn)行學(xué)術(shù)PK的感覺(jué)，很爽！少有的看文獻(xiàn)，覺(jué)得很過(guò)癮！ Ps:給大家推薦一篇綜述，是jimmy C.Yu參編的一篇綜述，很好的總結(jié)了晶面相關(guān)光催化的過(guò)去，并很好的展望了未來(lái)。Chem.Commun,2011,47,6763-6783 |
113樓2012-04-07 09:30:20
duchenhao
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flylrh(金幣+1): 謝謝參與
flylrh(金幣+1): 按我的理解，對(duì)于不同的反應(yīng)，對(duì)于晶面是有選擇性的，誰(shuí)好誰(shuí)壞還得用實(shí)驗(yàn)說(shuō)話，相關(guān)文獻(xiàn)你可以先看李亞棟院士那篇Angew綜述，在我這帖子中有提及 2012-03-11 19:54:18
flylrh: 回帖置頂 2012-03-13 09:50:28
flylrh(金幣+1): 謝謝參與
flylrh(金幣+1): 按我的理解，對(duì)于不同的反應(yīng)，對(duì)于晶面是有選擇性的，誰(shuí)好誰(shuí)壞還得用實(shí)驗(yàn)說(shuō)話，相關(guān)文獻(xiàn)你可以先看李亞棟院士那篇Angew綜述，在我這帖子中有提及 2012-03-11 19:54:18
flylrh: 回帖置頂 2012-03-13 09:50:28
| lz說(shuō)的挺好的，我想問(wèn)一個(gè)問(wèn)題啊，關(guān)于暴露晶面催化選擇性的文章現(xiàn)在很多，但是為什么那個(gè)晶面就是好呢？比如CeO2的CO氧化，TiO2光催化，以及其他的各種形狀的貴金屬 colloidal Nanoparticlle就不說(shuō)了，lz有沒(méi)有相關(guān)的文獻(xiàn)將具體為什么暴露某個(gè)晶面就好的文章么？我對(duì)這方面也挺感興趣的~ |
5樓2012-03-11 19:22:49
flylrh
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|
你要做光催化的話，可以去李燦院士的主頁(yè)看看，http://www.canli.dicp.ac.cn/ 我這里沒(méi)有好的書(shū)籍，所以推薦不了了 不過(guò)可以多看看綜述，比如Chem. Soc. Rev., 2010, 39, 4206–4219；J. Mater. Chem. , 2010, 20, 627–641 |
131樓2012-06-05 17:21:55
wb1988
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小木蟲(chóng)(金幣+0.5): 給個(gè)紅包，謝謝回帖
flylrh: 回帖置頂 2012-03-14 19:09:24
小木蟲(chóng)(金幣+0.5): 給個(gè)紅包，謝謝回帖
flylrh: 回帖置頂 2012-03-14 19:09:24
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說(shuō)的很對(duì)，國(guó)內(nèi)有很多領(lǐng)域沒(méi)有突破，除了國(guó)外的技術(shù)壁壘，還有就是我們自己對(duì)研究的的成功與否定位相當(dāng)不準(zhǔn)確，甚至是完全顛倒，把能在國(guó)外高因子期刊雜志上發(fā)表文章的數(shù)量作為研究成果的肯定，這不僅誤導(dǎo)了廣大的科研工作者和在校師生，而且是本末倒置，把科學(xué)研究的一個(gè)重要目的，即轉(zhuǎn)換為實(shí)際的生產(chǎn)力放在了次要位置。當(dāng)然，如果馬上把界定標(biāo)準(zhǔn)改為由國(guó)內(nèi)評(píng)定，那也是不現(xiàn)實(shí)的，到現(xiàn)在為止，一些領(lǐng)域在理論上的爭(zhēng)論一直沒(méi)有停止過(guò)，所以也不可能有一個(gè)合理而且公正的標(biāo)準(zhǔn)，只能希望像你說(shuō)的，在規(guī)模較大，具有高影響力的實(shí)驗(yàn)室能統(tǒng)一出一個(gè)標(biāo)準(zhǔn)，來(lái)檢驗(yàn)，判別。說(shuō)的不對(duì)的地方，請(qǐng)包涵! |
103樓2012-03-14 18:57:36
duchenhao
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49樓2012-03-12 16:01:35
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vividz4樓
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賽罕娜7樓
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勝客9樓
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2012-03-11 21:13
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三龍大內(nèi)13樓
2012-03-11 21:38
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江南的竹14樓
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l0124081115樓
2012-03-11 21:46
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harbor201017樓
2012-03-11 22:06
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harbor201018樓
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月亮橋邊19樓
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61037630020樓
2012-03-11 23:06
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yesyesno23樓
2012-03-11 23:56
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zywzhangyw31樓
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yuan30834樓
2012-03-12 12:27
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rangeryang36樓
2012-03-12 12:28
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林某某38樓
2012-03-12 12:33
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zhaoeager39樓
2012-03-12 12:38
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玨瑟嘉人41樓
2012-03-12 13:06
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afg3342樓
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mingliwiner43樓
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gter_wang48樓
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hls8591550樓
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