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最新一篇JACS光催化論文賞析，歡迎大家一起來討論~
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分享一篇華中師范大學(xué)，Zhang Lizhi（張禮知）教授新出的一篇JACS通訊，關(guān)于晶面控制BiOCl的光催化性能。 BiOCl這種光催化材料在最近幾年有不少人研究過，比如上師大的李和興教授，他和盧云峰教授強(qiáng)強(qiáng)聯(lián)合，發(fā)了不少牛論文，很多都和光催化有關(guān)，其中就有BiOCl空心材料。另外，山大的黃柏標(biāo)教授（Chem. Eur. J. 2011, 17, 9342 – 9349），武大的Zan Ling（Chem. Commun., 2011, 47, 6951–6953），都有所涉獵。BiOCl制備非常簡單，而且原料易得，只需要在硝酸鉍的前驅(qū)體加入KCl，NaCl，水熱，溶膠-凝膠法后就可以制得。不過比較可惜的是BiOCl帶隙比較大，只能吸收紫外光，所以對它還需進(jìn)一步改性才能變成可見光催化材料（比如：Scripta Materialia 56 (2007) 669–672）。 晶面控制光催化性能一直以來都是非常引人入勝的科研方向，如果能很好的控制和暴露高能晶面，那一般都能獲得很好的催化效果，加以詳細(xì)研究的話就能發(fā)好論文了。澳洲的Max. Lu當(dāng)年就有一篇Nature把TiO2的晶面控制得異常完美(Nature 453, 638-641 )，東京大學(xué)的Domen也做過類似的研究，比如在TiO2或者其它光催化材料不同的晶面上負(fù)載PtNPs，看看哪個晶面負(fù)載是最好的，還有葉金花教授用非常簡單的方法制備了晶面控制的Ag3PO4，已經(jīng)在JACS上報道了（JACS，卷: 133 期: 17 頁: 6490-6492）。 當(dāng)然，除了光催化，其它催化，比如CO氧化，醇的選擇性氧化，電催化等等，都可以把晶面控制得很好的材料加以應(yīng)用。最近李亞棟院士就有一篇Angew的綜述專門講這方面應(yīng)用的（Catalysis Based on Nanocrystals with Well-Defined Facets；DOI: 10.1002/anie.201102619）。李院士在材料的合成方面，是大師級別的，所以有人開玩笑說，可惜啊，到去年才評上院士，其實早該上的。從前幾年開始，李院士就把他的材料廣泛的應(yīng)用于催化了，也出了好多成果，其中也有光催化的，比如Au/ZnO材料已經(jīng)發(fā)到了JACS上（Au-ZnO Hybrid Nanopyramids and Their Photocatalytic Properties； JACS，卷: 133 期: 15 頁: 5660-5663），可謂牛刀小試。 現(xiàn)在回到BiOCl這篇論文上來，初一看，覺得這篇論文好像沒有什么了不起，因為現(xiàn)在光催化一般都要往可見光催化上靠的，而BiOCl只能被UV激發(fā)，竟然發(fā)了這么好的論文，有點想不通。再仔細(xì)一看，就看出好東西來了。首先，制備的BiOCl材料主要暴露的是{001} 和{010}晶面，這樣一來，就能很好的研究這兩者究竟哪個晶面有利于光催化了；然后，看下圖： 在紫外光照下降解MO（圖左），001晶面明顯優(yōu)于010，可是在可見光下（圖右），001反而不如010，原因何在？再看下圖： 結(jié)果顯示，BiOCl是一種層狀材料，[Bi2O2] slabs interleaved with double slabs，這樣就導(dǎo)致了內(nèi)靜電場垂直于[Bi2O2] slabs and halogen anionic slabs，所以一旦紫外光激發(fā)了BiOCl，形成電子-空穴對，載流子在001晶面上就可以迅速的分離，因為輸送距離很短，就不容易復(fù)合了嘛！這個道理很簡單，所以紫外光下001晶面的催化效果要好于010晶面。 對于可見光催化，催化機(jī)理就不一樣了，這就牽扯到染料敏化了。BiOCl有可見光催化效果，就是因為MO的敏化，在這個過程中，沒有電子-空穴對產(chǎn)生，但是被可見光激發(fā)的染料會把電子注入BiOCl的導(dǎo)帶上，然后和分子氧發(fā)生反應(yīng)，生成活性氧物種，進(jìn)一步發(fā)生氧化反應(yīng)。因此，在可見光催化過程中，染料的吸附尤為關(guān)鍵。結(jié)果表明011晶面對MO的吸附要遠(yuǎn)遠(yuǎn)好于001晶面，這是因為[001] facet is terminated by oxygen atoms，所以001晶面帶了負(fù)電，MO也帶負(fù)電，相互排斥，所以001晶面不容易吸附MO，同時，010晶面有很多open channel，這樣就增加了MO吸附的位點。如此一來，就導(dǎo)致了010晶面的可見光催化效果要優(yōu)于001晶面。 當(dāng)然，這篇論文還有別的一些亮點，希望大家都能參與討論，我就說到這里了。有什么地方說的不對，希望大家不要猶豫，盡情拍磚。個人覺得，現(xiàn)在光催化這個領(lǐng)域發(fā)展的不是很好，大家一定要有拍磚的精神，才能出好的成果，另外，各位蟲友不只對這篇論文發(fā)表看法，對光催化這個領(lǐng)域今后的發(fā)展，有什么想說的，都可以交流，為了鼓勵交流，我發(fā)100BB，BB不多，大家盡量不要用純表回復(fù)，多多提議，TKS！[ 來自科研家族 木蟲催化 ] [ Last edited by flylrh on 2012-4-11 at 14:15 ] |
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2012-03-11 17:32:49, 2.57 M
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flylrh(金幣+1): 謝謝參與
flylrh(金幣+1): 按我的理解，對于不同的反應(yīng)，對于晶面是有選擇性的，誰好誰壞還得用實驗說話，相關(guān)文獻(xiàn)你可以先看李亞棟院士那篇Angew綜述，在我這帖子中有提及 2012-03-11 19:54:18
flylrh: 回帖置頂 2012-03-13 09:50:28
flylrh(金幣+1): 謝謝參與
flylrh(金幣+1): 按我的理解，對于不同的反應(yīng)，對于晶面是有選擇性的，誰好誰壞還得用實驗說話，相關(guān)文獻(xiàn)你可以先看李亞棟院士那篇Angew綜述，在我這帖子中有提及 2012-03-11 19:54:18
flylrh: 回帖置頂 2012-03-13 09:50:28
| lz說的挺好的，我想問一個問題啊，關(guān)于暴露晶面催化選擇性的文章現(xiàn)在很多，但是為什么那個晶面就是好呢？比如CeO2的CO氧化，TiO2光催化，以及其他的各種形狀的貴金屬 colloidal Nanoparticlle就不說了，lz有沒有相關(guān)的文獻(xiàn)將具體為什么暴露某個晶面就好的文章么？我對這方面也挺感興趣的~ |
5樓2012-03-11 19:22:49
46樓2012-03-12 15:44:37
★ ★ ★ ★ ★ ★
flylrh(金幣+1): 謝謝參與
flylrh: 回帖置頂 2012-03-13 09:47:57
flylrh(金幣+5): 你說的太好了！目前沒有一個統(tǒng)一的標(biāo)準(zhǔn)來定義到底哪些光催化劑好，哪些不好，大多數(shù)是采用對比試驗，比如N-TiO2，但是每個實驗室制備的N-TiO2活性又不盡相同，這確實是個麻煩。非常感謝zhangpeng8374 的交流~ 2012-03-13 09:56:46
flylrh(金幣+1): 謝謝參與
flylrh: 回帖置頂 2012-03-13 09:47:57
flylrh(金幣+5): 你說的太好了！目前沒有一個統(tǒng)一的標(biāo)準(zhǔn)來定義到底哪些光催化劑好，哪些不好，大多數(shù)是采用對比試驗，比如N-TiO2，但是每個實驗室制備的N-TiO2活性又不盡相同，這確實是個麻煩。非常感謝zhangpeng8374 的交流~ 2012-03-13 09:56:46
| 正如樓主所說，光催化目前還處在紫外光催化向可見光催化過渡的階段，隨處可見各種高效果的催化劑，但是因為大家的實驗條件各異，無法對比，對別人的效果驗證或是重復(fù)太難了，拍磚只能在理論上拍，但是理論也在相互爭執(zhí)中。希望有條件的大牛實驗室能系統(tǒng)的驗證一下各種有優(yōu)異效果的催化劑，再綜合評價一下到底什么樣的催化劑適合什么樣的條件，其中的共性與個性能搞得出來。 |
89樓2012-03-13 07:58:20
97樓2012-03-13 10:02:41
★ ★ ★ ★
flylrh: 回帖置頂 2012-03-13 19:17:11
flylrh(金幣+4): 謝謝您的意見~誠然，在以論文為標(biāo)桿的國內(nèi)科研界，浮躁已經(jīng)是很常態(tài)的事情了。很多納米牛人只是單純的為了應(yīng)用而應(yīng)用，隨手做點簡單至極的降解實驗，就能發(fā)JACS等級的論文，僅僅因為他們的材料有特色，這對催化，特別是光催化的發(fā)展是沒有什么幫助的 2012-03-13 19:20:31
小木蟲: 金幣+2, 帖子真精彩 2014-09-02 08:45:45
flylrh: 回帖置頂 2012-03-13 19:17:11
flylrh(金幣+4): 謝謝您的意見~誠然，在以論文為標(biāo)桿的國內(nèi)科研界，浮躁已經(jīng)是很常態(tài)的事情了。很多納米牛人只是單純的為了應(yīng)用而應(yīng)用，隨手做點簡單至極的降解實驗，就能發(fā)JACS等級的論文，僅僅因為他們的材料有特色，這對催化，特別是光催化的發(fā)展是沒有什么幫助的 2012-03-13 19:20:31
小木蟲: 金幣+2, 帖子真精彩 2014-09-02 08:45:45
| 發(fā)點題外話。在這么多科研工作者中，好多人本就是做材料的，當(dāng)材料出來后呢又缺少應(yīng)用，只說新材料不談應(yīng)用的話檔次上不去，于是專找一些理論還不是很成熟，驗證手段也不是很成熟的的領(lǐng)域來上一個性質(zhì)表征，文章的檔次確實提高了，但是是否考慮過它的實際應(yīng)用性呢？還有就是因為自己對所做的性質(zhì)表征這塊不是很熟悉，所以不管是對或是錯，拿來先寫，幾乎沒有時間來質(zhì)疑這個理論或是驗證它的正確性（這里不涵蓋那些為理論的完善與創(chuàng)新辛勤奮斗的科研同志們）各高校，科研院所許多人都被論文壓著走，為了人民幣，為了榮譽(yù)等等，以論文檔次來評價科研的意義，就論文來說，主要是給人一種創(chuàng)新的思維，重點是在理論上的，而科研的獎勵應(yīng)該把理論與實用性結(jié)合起來，讓錢花的更好。在我認(rèn)為，越是有條件的實驗室就越應(yīng)該承擔(dān)這個責(zé)任，因為小的實驗室沒辦法做到，如果大牛實驗室也是不管對錯拿來就用的話，那就太浪費了，大實驗室有能力也有義務(wù)完善每一步理論的實際檢測手段，并不是說要對成熟理論也要驗證，只是應(yīng)該促進(jìn)這些半成品的成熟，比如光催化，檢測系統(tǒng)完善之后標(biāo)準(zhǔn)也就相應(yīng)地有了。 |
101樓2012-03-13 19:14:22
★
小木蟲(金幣+0.5): 給個紅包，謝謝回帖
flylrh: 回帖置頂 2012-03-14 19:09:24
小木蟲(金幣+0.5): 給個紅包，謝謝回帖
flylrh: 回帖置頂 2012-03-14 19:09:24
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說的很對，國內(nèi)有很多領(lǐng)域沒有突破，除了國外的技術(shù)壁壘，還有就是我們自己對研究的的成功與否定位相當(dāng)不準(zhǔn)確，甚至是完全顛倒，把能在國外高因子期刊雜志上發(fā)表文章的數(shù)量作為研究成果的肯定，這不僅誤導(dǎo)了廣大的科研工作者和在校師生，而且是本末倒置，把科學(xué)研究的一個重要目的，即轉(zhuǎn)換為實際的生產(chǎn)力放在了次要位置。當(dāng)然，如果馬上把界定標(biāo)準(zhǔn)改為由國內(nèi)評定，那也是不現(xiàn)實的，到現(xiàn)在為止，一些領(lǐng)域在理論上的爭論一直沒有停止過，所以也不可能有一個合理而且公正的標(biāo)準(zhǔn)，只能希望像你說的，在規(guī)模較大，具有高影響力的實驗室能統(tǒng)一出一個標(biāo)準(zhǔn)，來檢驗，判別。說的不對的地方，請包涵! |
103樓2012-03-14 18:57:36
★ ★ ★
小木蟲: 金幣+0.5, 給個紅包，謝謝回帖
flylrh: 回帖置頂 2012-04-07 10:11:54
flylrh: 金幣+2, 感謝交流，余老師那篇CC確實是篇好論文 2012-04-07 10:39:36
小木蟲: 金幣+0.5, 給個紅包，謝謝回帖
flylrh: 回帖置頂 2012-04-07 10:11:54
flylrh: 金幣+2, 感謝交流，余老師那篇CC確實是篇好論文 2012-04-07 10:39:36
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樓主辛苦，我最近這在做與晶面相關(guān)的二氧化鈦的微米級顆粒的制備，Lu等再各種刊物上發(fā)表的論文，幾乎從各個角度對不同晶面二氧化鈦的活性進(jìn)行了研究。。但是現(xiàn)在，對于不同晶面為什么會體現(xiàn)不同的活性以及其活性差異的根本原因，仍然存在分歧。只能是，不同的paper有不同的角度，用不同的手段來證明。而且有很多文章，會提及自己的文章與別人的文章研究結(jié)果的不同之處，并解釋了原因，甚至有的原文作者還會發(fā)文章進(jìn)行反駁，給人一種牛人們進(jìn)行學(xué)術(shù)PK的感覺，很爽！少有的看文獻(xiàn)，覺得很過癮！ Ps:給大家推薦一篇綜述，是jimmy C.Yu參編的一篇綜述，很好的總結(jié)了晶面相關(guān)光催化的過去，并很好的展望了未來。Chem.Commun,2011,47,6763-6783 |
113樓2012-04-07 09:30:20
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小木蟲: 金幣+0.5, 給個紅包，謝謝回帖
flylrh: 回帖置頂 2012-04-24 18:00:40
flylrh: 金幣+10, 呵呵，謝謝這位老師的分析！用羅丹明，甲基藍(lán)這些染料的降解來證明光催化劑活性的日子終究會遠(yuǎn)去的來�，F(xiàn)在我們實在需要做更實際的應(yīng)用，比如您說的多鹵代烷烴的降解，還有Cr(VI)的還原等等。您的堅持會收到效果的，祝您的科研能出更多的成果，并能解決實際問題！ 2012-04-24 18:06:59
小木蟲: 金幣+5, 回帖也精彩 2013-08-01 21:21:47
小木蟲: 金幣+0.5, 給個紅包，謝謝回帖
flylrh: 回帖置頂 2012-04-24 18:00:40
flylrh: 金幣+10, 呵呵，謝謝這位老師的分析！用羅丹明，甲基藍(lán)這些染料的降解來證明光催化劑活性的日子終究會遠(yuǎn)去的來�，F(xiàn)在我們實在需要做更實際的應(yīng)用，比如您說的多鹵代烷烴的降解，還有Cr(VI)的還原等等。您的堅持會收到效果的，祝您的科研能出更多的成果，并能解決實際問題！ 2012-04-24 18:06:59
小木蟲: 金幣+5, 回帖也精彩 2013-08-01 21:21:47
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關(guān)于目前的光催化，我也有點自己的看法。目前很多的光催化論文傾向于新穎的結(jié)構(gòu)，漂亮的形貌，新奇的表征手段，但在應(yīng)用上，僅應(yīng)用于甲基橙，甲基藍(lán)，羅丹明之類的染料降解�？梢哉f，這類染料是非常容易降解的，個人認(rèn)為實在是很難體現(xiàn)一個材料優(yōu)異的光催化特性。 如果要降，就選點有意義的，不說那些結(jié)構(gòu)對稱的多鹵帶烷烴了，單是多氯代芳香族化合物，大家看看文獻(xiàn)上有幾個催化劑能降解的？ 前天我的學(xué)生還和我說，老師，為什么我們要選這么難的有機(jī)物來降解，我看很多人發(fā)的檔次很高的文章，都是做做形貌，然后做下羅丹明之類的物質(zhì)就行了，我們不行嗎？ 我說，還是做點有用的吧 我想我這個人可能有點迂腐了，我想做點有意義，方便好用的光催化劑，現(xiàn)在看來，倒是難為學(xué)生了。 可能過不了多久，我就不搞這個考研了，沒什么意義，被催著，趕著發(fā)SCI，浪費國家的錢做些無用功。 呵呵，亂說話了哈。 |
121樓2012-04-24 17:55:19
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你要做光催化的話，可以去李燦院士的主頁看看，http://www.canli.dicp.ac.cn/ 我這里沒有好的書籍，所以推薦不了了 不過可以多看看綜述，比如Chem. Soc. Rev., 2010, 39, 4206–4219；J. Mater. Chem. , 2010, 20, 627–641 |
131樓2012-06-05 17:21:55
21樓2012-03-11 23:18:16
45樓2012-03-12 15:08:09
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zhangwei19
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