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最新一篇JACS光催化論文賞析，歡迎大家一起來討論~
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分享一篇華中師范大學(xué)，Zhang Lizhi（張禮知）教授新出的一篇JACS通訊，關(guān)于晶面控制BiOCl的光催化性能。 BiOCl這種光催化材料在最近幾年有不少人研究過，比如上師大的李和興教授，他和盧云峰教授強強聯(lián)合，發(fā)了不少牛論文，很多都和光催化有關(guān)，其中就有BiOCl空心材料。另外，山大的黃柏標教授（Chem. Eur. J. 2011, 17, 9342 – 9349），武大的Zan Ling（Chem. Commun., 2011, 47, 6951–6953），都有所涉獵。BiOCl制備非常簡單，而且原料易得，只需要在硝酸鉍的前驅(qū)體加入KCl，NaCl，水熱，溶膠-凝膠法后就可以制得。不過比較可惜的是BiOCl帶隙比較大，只能吸收紫外光，所以對它還需進一步改性才能變成可見光催化材料（比如：Scripta Materialia 56 (2007) 669–672）。 晶面控制光催化性能一直以來都是非常引人入勝的科研方向，如果能很好的控制和暴露高能晶面，那一般都能獲得很好的催化效果，加以詳細研究的話就能發(fā)好論文了。澳洲的Max. Lu當年就有一篇Nature把TiO2的晶面控制得異常完美(Nature 453, 638-641 )，東京大學(xué)的Domen也做過類似的研究，比如在TiO2或者其它光催化材料不同的晶面上負載PtNPs，看看哪個晶面負載是最好的，還有葉金花教授用非常簡單的方法制備了晶面控制的Ag3PO4，已經(jīng)在JACS上報道了（JACS，卷: 133 期: 17 頁: 6490-6492）。 當然，除了光催化，其它催化，比如CO氧化，醇的選擇性氧化，電催化等等，都可以把晶面控制得很好的材料加以應(yīng)用。最近李亞棟院士就有一篇Angew的綜述專門講這方面應(yīng)用的（Catalysis Based on Nanocrystals with Well-Defined Facets；DOI: 10.1002/anie.201102619）。李院士在材料的合成方面，是大師級別的，所以有人開玩笑說，可惜啊，到去年才評上院士，其實早該上的。從前幾年開始，李院士就把他的材料廣泛的應(yīng)用于催化了，也出了好多成果，其中也有光催化的，比如Au/ZnO材料已經(jīng)發(fā)到了JACS上（Au-ZnO Hybrid Nanopyramids and Their Photocatalytic Properties； JACS，卷: 133 期: 15 頁: 5660-5663），可謂牛刀小試。 現(xiàn)在回到BiOCl這篇論文上來，初一看，覺得這篇論文好像沒有什么了不起，因為現(xiàn)在光催化一般都要往可見光催化上靠的，而BiOCl只能被UV激發(fā)，竟然發(fā)了這么好的論文，有點想不通。再仔細一看，就看出好東西來了。首先，制備的BiOCl材料主要暴露的是{001} 和{010}晶面，這樣一來，就能很好的研究這兩者究竟哪個晶面有利于光催化了；然后，看下圖： 在紫外光照下降解MO（圖左），001晶面明顯優(yōu)于010，可是在可見光下（圖右），001反而不如010，原因何在？再看下圖： 結(jié)果顯示，BiOCl是一種層狀材料，[Bi2O2] slabs interleaved with double slabs，這樣就導(dǎo)致了內(nèi)靜電場垂直于[Bi2O2] slabs and halogen anionic slabs，所以一旦紫外光激發(fā)了BiOCl，形成電子-空穴對，載流子在001晶面上就可以迅速的分離，因為輸送距離很短，就不容易復(fù)合了嘛！這個道理很簡單，所以紫外光下001晶面的催化效果要好于010晶面。 對于可見光催化，催化機理就不一樣了，這就牽扯到染料敏化了。BiOCl有可見光催化效果，就是因為MO的敏化，在這個過程中，沒有電子-空穴對產(chǎn)生，但是被可見光激發(fā)的染料會把電子注入BiOCl的導(dǎo)帶上，然后和分子氧發(fā)生反應(yīng)，生成活性氧物種，進一步發(fā)生氧化反應(yīng)。因此，在可見光催化過程中，染料的吸附尤為關(guān)鍵。結(jié)果表明011晶面對MO的吸附要遠遠好于001晶面，這是因為[001] facet is terminated by oxygen atoms，所以001晶面帶了負電，MO也帶負電，相互排斥，所以001晶面不容易吸附MO，同時，010晶面有很多open channel，這樣就增加了MO吸附的位點。如此一來，就導(dǎo)致了010晶面的可見光催化效果要優(yōu)于001晶面。 當然，這篇論文還有別的一些亮點，希望大家都能參與討論，我就說到這里了。有什么地方說的不對，希望大家不要猶豫，盡情拍磚。個人覺得，現(xiàn)在光催化這個領(lǐng)域發(fā)展的不是很好，大家一定要有拍磚的精神，才能出好的成果，另外，各位蟲友不只對這篇論文發(fā)表看法，對光催化這個領(lǐng)域今后的發(fā)展，有什么想說的，都可以交流，為了鼓勵交流，我發(fā)100BB，BB不多，大家盡量不要用純表回復(fù)，多多提議，TKS！[ 來自科研家族 木蟲催化 ] [ Last edited by flylrh on 2012-4-11 at 14:15 ] |
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2012-03-11 17:32:49, 2.57 M
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151樓2012-12-14 14:49:28
2樓2012-03-11 18:36:45
★ ★
flylrh(金幣+1): 謝謝參與
flylrh(金幣+1): 按我的理解，對于不同的反應(yīng)，對于晶面是有選擇性的，誰好誰壞還得用實驗說話，相關(guān)文獻你可以先看李亞棟院士那篇Angew綜述，在我這帖子中有提及 2012-03-11 19:54:18
flylrh: 回帖置頂 2012-03-13 09:50:28
flylrh(金幣+1): 謝謝參與
flylrh(金幣+1): 按我的理解，對于不同的反應(yīng)，對于晶面是有選擇性的，誰好誰壞還得用實驗說話，相關(guān)文獻你可以先看李亞棟院士那篇Angew綜述，在我這帖子中有提及 2012-03-11 19:54:18
flylrh: 回帖置頂 2012-03-13 09:50:28
| lz說的挺好的，我想問一個問題啊，關(guān)于暴露晶面催化選擇性的文章現(xiàn)在很多，但是為什么那個晶面就是好呢？比如CeO2的CO氧化，TiO2光催化，以及其他的各種形狀的貴金屬 colloidal Nanoparticlle就不說了，lz有沒有相關(guān)的文獻將具體為什么暴露某個晶面就好的文章么？我對這方面也挺感興趣的~ |
5樓2012-03-11 19:22:49
8樓2012-03-11 19:59:25
簡單回復(fù)
vividz4樓
2012-03-11 19:18
回復(fù)
flylrh(金幣+1): 謝謝參與
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