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3.23 文獻(xiàn)解讀：JACS甲酸中Pd電極上CO形成過程的表面增強(qiáng)紅外光譜研究
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題目：From HCOOH to CO at Pd Electrodes: A Surface-Enhanced Infrared Spectroscopy Study 文獻(xiàn)出處：J. Am. Chem. Soc. 2011, 133 (38), 14876-14879. 作者：Wang, J. Y.; Zhang, H. X.; Jiang, K.; Cai, W. B. 摘要部分： The decomposition of HCOOH on Pd surfaces over a potential range of practical relevance to hydrogen production and fuel cell anode operation was probed by combining high-sensitivity in situ surface-enhanced IR spectroscopy with attenuated total reflection and thin-layer flow cell configurations. For the first time, concrete spectral evidence of COad formation has been obtained, and a new main pathway from HCOOH to COad involving the reduction of the dehydrogenation product of HCOOH (i.e., CO2) is proposed. Keywords: 甲酸燃料電池，CO，Pd電極，表面增強(qiáng)紅外光譜[ Last edited by hejin04c on 2012-3-23 at 15:14 ] |
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2012-03-23 09:50:53, 1.39 M
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太長了...我寫的都累了...還要時(shí)不時(shí)去看下邊上的實(shí)驗(yàn)... 接下來，作者通過一系列的實(shí)驗(yàn)對CO2還原CO的事情進(jìn)行了證明，主要有下面的一些證據(jù)： 1. 在不同電位下（開路電位至0.4V RHE），通入的CO2氣體都能夠在Pd電極表面檢測得到相同波數(shù)的CO吸附峰，并且隨著電位的升高還原得到的CO量減少，符合電化學(xué)還原的特征。 2. 通過薄層流動(dòng)池的電解池，及時(shí)更換溶液中甲酸自解離中生成的CO2，發(fā)現(xiàn)CO的生成明顯降低，與CO2的量成正比關(guān)系。 3. 隨著電位的升高，甲酸溶液中生成的CO也隨之減少。 4. 作者還驗(yàn)證了Pt表面CO路徑生成CO的情況，發(fā)現(xiàn)Pd表面的CO覆蓋度要明顯低得多，證明了這兩種金屬表面反應(yīng)過程的不同。 SI實(shí)在是太長了...比正文長好多，看的吐血...有興趣的同學(xué)可以好好研究下，實(shí)驗(yàn)證明非常的完整，邏輯很清楚。 CO2還原 薄層流動(dòng)池實(shí)驗(yàn) [ Last edited by Niarb on 2012-3-23 at 11:28 ] |
9樓2012-03-23 11:27:05
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題目： JACS要求題目一目了然，突出重點(diǎn)，字?jǐn)?shù)有不能太多，所以在盡可能少的字?jǐn)?shù)中體現(xiàn)文章的特點(diǎn)�！凹姿崛芤褐蠵d電極表面形成CO的過程”，表明研究是針對Pd電極表面的一種毒性物種CO形成的機(jī)理研究；“表面增強(qiáng)紅外光譜研究”（surface-enhanced IR absorption spectroscopy SEIRAS），表明了機(jī)理的研究手段。 作者： 復(fù)旦大學(xué)的蔡文斌教授，主要研究方向請見主頁http://www.chemistry.fudan.edu.cn/teacher.asp?tno=caiwenbin 主要研究方向是光譜電化學(xué)以及電化學(xué)催化，最近的興趣主要在燃料電池陽極過程反應(yīng)機(jī)理研究以及新型催化材料的開發(fā)。 作為電化學(xué)基礎(chǔ)研究能夠發(fā)表在JACS上，這篇文章的工作還是非常細(xì)致完善，有借鑒的價(jià)值的。 補(bǔ)充：關(guān)于表面增強(qiáng)紅外光譜 這是一種類似于表面增強(qiáng)拉曼光譜的譜學(xué)技術(shù)，主要基于金屬納米島狀結(jié)構(gòu)對局域電場增強(qiáng)帶來的表面吸附物種信號(hào)的增強(qiáng)。和電化學(xué)技術(shù)聯(lián)用時(shí)，對于反應(yīng)現(xiàn)場過程表面物種的原位檢測特別有利。 具體有興趣的同學(xué)可以參考蔡文斌課題組最近的文獻(xiàn)，或者該技術(shù)的開創(chuàng)者Osawa教授的綜述"Osawa, M., Dynamic processes in electrochemical reactions studied by surface-enhanced infrared absorption spectroscopy (SEIRAS). Bull. Chem. Soc. Jpn. 1997, 70 (12), 2861-2880."。 [ Last edited by Niarb on 2012-3-23 at 11:03 ] |
2樓2012-03-23 10:13:40
3樓2012-03-23 10:37:02
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引言部分： Pd表面HCOOH氧化的意義我就不多說了，做燃料電池的大概都明白。 相對于Pt表面甲酸氧化而言，Pd上一般認(rèn)為是通過脫氫路徑，即CO2路徑進(jìn)行的，而不是CO路徑。但是前期的一系列工作中，通過電化學(xué)以及阻抗分析等手段，研究人員認(rèn)為有可能有類CO物種吸附在Pd電極表面，從而造成Pd電催化甲酸時(shí)活性的衰減。但是一直沒有直接的譜學(xué)證據(jù)證明這種物種的生成。 那么問題就來了： 1. Pd表面在甲酸自解離的過程中究竟生成CO么？能否通過直接的光譜手段觀察到呢？ 2. 如果有CO的話，CO是從類似Pt表面的CO路徑來的呢，還是通過別的條件來的呢？ 本篇工作就針對解決以上兩個(gè)問題展開。 [ Last edited by Niarb on 2012-3-23 at 10:59 ] |
4樓2012-03-23 10:54:58
簡單回復(fù)
hitdulei8樓
2012-03-23 11:20
回復(fù)
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