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JACS最新一篇關(guān)于Au/P25的文獻（2012/3/27） 已有22人參與
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剛看了一篇JACS最新接收的光催化文章，題目Gold Nanoparticles Located at the Interface of Anatase/Rutile TiO2 Particles as Active Plasmonic Photocatalysts for Aerobic Oxidation。下面我就這篇文獻做些淺顯的認(rèn)識。 簡單來說，本篇文獻就是講述的Au/TiO2光催化劑。對于Au，可以說近些年研究的較熱，論壇里有很多Au負(fù)載在半導(dǎo)體上的光催化反應(yīng)，在這我就不多說了。 對于這篇文獻，個人認(rèn)為有三個新點, 一是Au的粒徑,文獻中的Au的粒徑小于5nm；作者給出只有小于5nm 的時候其催化活性才是最好的。但是本文作者有為什么可以憑小于5nm的Au負(fù)載發(fā)到JACS上呢？ 下面開始第二個創(chuàng)新點：Au負(fù)載到了銳鈦礦和金紅石的交界處！李燦曾提出兩相交界處可以提供很好的電子轉(zhuǎn)移，其結(jié)果發(fā)表在了angew上。但是未曾報道有人把金屬負(fù)載到兩相交界處來做文章的。 本文就給出了兩張TEM照片，說明了Au確實在兩相交界處，但感覺這個很不靠譜， 這樣的巧合估計大家要是耐著性子也能找到。他就能憑這兩點發(fā)JACS嗎？ 下面看看他的第三點：可見光！現(xiàn)在只要涉及到可見光，數(shù)據(jù)做的差不多基本都能發(fā)個好點的文章！ Au/TiO2做了這么多年，但成功用于做可見光且其活性好的還是很少，據(jù)我所知，涉及到Au/TiO2的可見光如JACS. 2011, 133, 595–602 9 595。 上面就是個人認(rèn)為的三點“新”。 當(dāng)然，文中也做了比較詳盡的工作來證明自己的結(jié)論，比如ESR來證明確實Au在兩相交界處存在峰，而在其他地方?jīng)]有O-O振動峰。 任何一篇文章都得有自己的觀點，都得用實驗事實來證明這個觀點，這些都是二話了。。。。 能發(fā)表在JACS上的文章，肯定有它的創(chuàng)新之處。 簡單評析了下這篇文章，如有不妥，敬請見諒 當(dāng)然也歡迎高手拍磚交流 [ Last edited by yanjunqing on 2012-3-30 at 15:03 ] |
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這篇論文剛出來我就注意到了，但是一直沒時間仔細(xì)看，今天抽空看了一遍，我把自己的意見說一下。 首先，該論文是日本知名催化專家大阪大學(xué)的Yasuhiro Shiraishi教授寫的，Prof. Shiraishi不僅做出了很多光催化選擇性氧化方面的牛論文，比如J. Am. Chem. Soc., 2005, 127 (37), pp 12820，關(guān)于苯一步氧化制苯酚的反應(yīng)（這是催化界的holy grail反應(yīng)），用的是介孔的TiO2，并且提出了吸附誘導(dǎo)光催化氧化的新途徑，另外在光催化烯烴環(huán)氧化方面也做出了非常優(yōu)越的成績，比如J. Phys. Chem. B, 2006, 110 (36), pp 17898，和Chem. Commun., 2005, 5977。從他發(fā)表的論文可以看出，十年來一直圍繞在TiO2，或者TiSi分子篩材料做光催化，包括現(xiàn)在這篇JACS。從這里我們可以大致了解日本人對科研的專一。正因為有了前面的扎實的基礎(chǔ)，所以就算他做的工作不是那么完美，甚至有些玄乎，也可以發(fā)高端的雜志。因為編輯還有審稿人相信他的實力。 其次，這篇論文果真連蒙帶騙嗎？我看未必。我們必須承認(rèn)這是一篇非常系統(tǒng)的論文，不是靠概念，也不是靠兩張看似偷巧的HR-TEM取勝的。系統(tǒng)在哪里？第一，這是關(guān)于TiO2可見光光催化醇的選擇性氧化，雖然他用的是商用的P25，利用TiO2做可見光苯甲醇的氧化已經(jīng)有人報道了（J. Catal. 2009, 266, 279），但是本文利用的是波長>450nm的可見光，這還是很有挑戰(zhàn)性的；第二，把當(dāng)前非常熱門的Au催化引入到了光催化，Au和TiO2的復(fù)合體用作可見光催化最早差不多就是J. Am. Chem. Soc. 2005, 127, 7632這篇論文了，Tian Yang（他已回國，好像在同濟大學(xué)任教）的代表作。之所以有可見光催化，得益于Au納米顆粒的表面等離子共振效應(yīng)（LSPR）。這篇論文當(dāng)時是比較轟動的，因為我們知道染料敏化電池（DSSC）中用的染料價格極貴，而且還不穩(wěn)定，如果能用Au或Ag來替代，那是最好不過的事了。但是后來很多人想做這方面的工作，都沒有做成。所以有人質(zhì)疑Au是否真的能把LSPR誘導(dǎo)的光生電子打到TiO2的導(dǎo)帶上去？第三，引入了表面異質(zhì)結(jié)的工作，這是李燦院士的代表作了（LZ有介紹），其實對于TiO2來講，說成異相結(jié)應(yīng)該更為準(zhǔn)確。但是我們不要忘了還有人比李院士更早便提出了銳鈦礦/金紅石表面結(jié)構(gòu)的表面四配位Ti具有優(yōu)異的催化活性，而且是用固體ESR做的表征（見J. AM. CHEM. SOC. 2008, 130, 5402）。另外，異相結(jié)除了TiO2，就我所知，還有Bi2O3（JACS上的一篇論文，但我一時沒找到）；第四，也是非常重要的，為了證明自己提出的觀點，除了催化結(jié)果外，作者用了多種表征手段，如ESR，UV-Vis，XPS，以及HR-TEM等，來共同佐證。 那么本文為什么會提表面異相結(jié)，而且還說Au在異相結(jié)處效果最佳？原因有很多，第一，因為AuNPs不論負(fù)載在銳鈦礦還是金紅石上，幾乎沒有可見光催化醇氧化的效果，第二，作者充分考慮Au的尺寸效應(yīng)，<5nm是最好的，大了就不行，第三，作者用了CeO2作為對比，發(fā)現(xiàn)可見光只能促進Au/TiO2而非Au/CeO2，第四，低溫固體ESR也證明了AuNPs只有負(fù)載在異相結(jié)上才會出現(xiàn)O−O-的信號。從這些結(jié)果可以推出，AuNPs只有在表面異相結(jié)處才會有可見光催化效果，這也就是為什么作者要拿出那兩張看似很夸張的HR-TEM圖片來佐證。所以這些結(jié)果都不是空穴來風(fēng)，胡亂吹出來的。不過還需要注意的是，這兩張HR-TEM確實是有意找出來的，因為AuNPs會隨機地負(fù)載到P25的表面（特別是金紅石表面，因為氧空位的存在會誘導(dǎo)Au納米晶生長），論文中的圖5也說明了。所以，那兩張讓很多人糾結(jié)的HR-TEM圖片，并不是文章的主旨，只是為了說明問題而已。 此外，還有兩點值得我們注意，第一，AuNPs負(fù)載在兩相界面，在可見光照射下，LSPR誘導(dǎo)的光生電子其實更容易跑到銳鈦礦而不是金紅石的導(dǎo)帶上，可是Au和金紅石的作用要強于銳鈦礦。那么如何理清其中的關(guān)系呢？作者認(rèn)為電子在金紅石的導(dǎo)帶積聚，會引起導(dǎo)帶電位向負(fù)極移動，如此積聚多了，電子自然跑到銳鈦礦的導(dǎo)帶上去了。這是這篇論文在機理上的創(chuàng)新。第二，作者除了可見光，還用太陽光做了催化實驗，并且用了一大批各式各樣的醇，效果都還不錯。 總之，這篇論文用了非常詳實的數(shù)據(jù)說明了表面異相結(jié)促進了Au納米粒子可見光選擇性催化醇的氧化，發(fā)在JACS上一點也不為過的。另外，記得有一次國內(nèi)一個搞光催化的專家說，光催化入門最簡單了，一把鈦白粉，加上染料，攪一攪，光照一下，好了，一篇論文就出來了。他的話可以認(rèn)為是帶有鼓勵性質(zhì)的，也可以認(rèn)為有揶揄的意思。我的意見是，光催化入門確實很簡單，但要深究起來，水還是挺深的，所以需要更多的人加入到光催化這個大家庭中來。 [ Last edited by flylrh on 2012-3-29 at 22:14 ] |
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21樓2012-03-29 21:57:19
28樓2012-06-20 11:02:35
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我想，我們是可以找到負(fù)載在界面處的金，但是你很難用活性實驗證實這種結(jié)構(gòu)的金會有區(qū)別不負(fù)載在界面處的金的，這篇文章就是討論控制溫度，來使得金負(fù)載在不同的晶形以及位置的TiO2上面，這樣得到不同構(gòu)型的金催化劑，并且討論這種催化劑活性同構(gòu)型之間的關(guān)系，提出界面處負(fù)載金對活性提高的特殊作用，姑且不論這一個實驗的可靠性，就從觀點上來說，就是很新穎的一篇文章，關(guān)于這一部分構(gòu)型的分析與討論，也是非常棒的學(xué)習(xí)材料，符合JACS對于新意的要求。 |
11樓2012-03-29 09:36:43
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