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daiqiguang

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[資源] 【木蟲(chóng)催化建版周年慶】CVOCs的催化燃燒(催化Seminar試行帖)

催化Seminar之一

含氯易揮發(fā)性有機(jī)化合物（CVOCs）的催化燃燒

主要介紹內(nèi)容包括：

引用回帖:

[壹] 易揮發(fā)性有機(jī)化合物（VOCs）介紹
[貳] CVOCs常見(jiàn)催化凈化方法
（1）催化加氫脫氯
（2）催化水蒸氣重整
（3）光催化氧化
（4）催化燃燒
[叁] CVOCs的催化燃燒

易揮發(fā)性有機(jī)化合物（VOCs）定義：

引用回帖:

EPA定義:
易揮發(fā)性有機(jī)化合物是指在室溫條件下飽和蒸氣壓大于133.32Pa（0.1mmHg）的或常壓下沸點(diǎn)低于100℃的穩(wěn)定的有機(jī)化合物。

引用回帖:

WHO定義:
室溫下飽和蒸氣壓大于133.32Pa、沸點(diǎn)在50-260 ℃之間的有機(jī)化合物。

常見(jiàn)易揮發(fā)性有機(jī)化合物（VOCs）

引用回帖:

VOCs的危害性

引用回帖:

VOCs是有害人體健康的污染物質(zhì)，常常伴隨著異味、惡臭散發(fā)在空氣中，其毒性主要表現(xiàn)在可能引起機(jī)體免疫水平失調(diào)，影響中樞神經(jīng)系統(tǒng)功能，出現(xiàn)頭暈、頭痛、嗜睡、無(wú)力、胸悶等癥狀，還影響消化系統(tǒng)，出現(xiàn)食欲不振，惡心等，嚴(yán)重時(shí)可損傷肝臟和造血系統(tǒng)，出現(xiàn)變態(tài)反應(yīng)。具體危害性主要有以下幾個(gè)方面：
（1）對(duì)人的眼、鼻、呼吸道有刺激作用；
（2）對(duì)心、肺、肝等內(nèi)臟及神經(jīng)系統(tǒng)產(chǎn)生有害影響，甚至造成急性和慢性中毒；
可致癌、致突變；
（3）與大氣中的NO2反應(yīng)生成O3，使低空大氣中O3濃度升高，形成光化學(xué)煙霧，危害人體健康和導(dǎo)致農(nóng)作物減產(chǎn)。

木蟲(chóng)催化之催化Seminar

引用回帖:

VOCs的來(lái)源

引用回帖:

VOCs來(lái)源可以分為：
固定源：生產(chǎn)過(guò)程，如石油化工、工業(yè)溶劑生產(chǎn)、制藥、農(nóng)藥、油漆和涂料、印刷、金屬漆包線生產(chǎn)，制革等；
移動(dòng)源：內(nèi)燃機(jī)排放的尾氣；以及室內(nèi)源有飲食業(yè)、旅館、室內(nèi)裝修和家庭烹飪排放的油煙。
      也可以從室內(nèi)/室外源分類(lèi)：
室外來(lái)源：
      汽車(chē)尾氣以及工業(yè)企業(yè)釋放水蒸氣等；
室內(nèi)來(lái)源：
      主要包括：新的建筑材料、室內(nèi)裝璜材料、有機(jī)涂料、清潔用品、以及香料、除臭劑等等，這些物品的出現(xiàn)造成了室內(nèi)空氣的污染，并且它們都以微量和痕量出現(xiàn)。

VOCs常見(jiàn)處理方法

引用回帖:

除上述方法外，還有光催化法、催化燃燒法、生物法、電化學(xué)法、等離子體分解法、電子床加熱法。其中，生物法因其處理廢氣具有費(fèi)用低、效果好、不產(chǎn)生二級(jí)污染等優(yōu)點(diǎn)，相對(duì)于上述的處理方法，是一項(xiàng)環(huán)保友好技術(shù)，更適用于處理低濃度有毒空氣污染物質(zhì)(HAPs)，越來(lái)越受到人們的親睞。

木蟲(chóng)催化之催化Seminar

含氯易揮發(fā)性有機(jī)化合物（CVOCs）

含氯易揮發(fā)性有機(jī)化合物（CVOCs）種類(lèi)：

引用回帖:

含氯易揮發(fā)性有機(jī)化合物（CVOCs）是VOCs的一個(gè)重要分支，大致上可以分為兩大類(lèi)：
一、低分子量有機(jī)氯化物，主要包括DCM、DCE、TCE、PCE、TCA、DCA、CB等；
二、聚合氯化物如PCDD/Fs。
它們大多數(shù)來(lái)自于工業(yè)應(yīng)用中的有機(jī)溶劑、熱導(dǎo)液、滅火劑和化工產(chǎn)品的中間體以及電力工業(yè)的副產(chǎn)物。至于這兩類(lèi)不同的易揮發(fā)性有機(jī)氯化物其在工業(yè)廢氣或焚燒廠中的濃度相差甚大，前者典型濃度在200～2000ppm之間，而后者則通常低于1ng/m3；另外，后者往往與塵�；蝾w粒物共存，因?yàn)楹笳咧饕枪腆w廢棄物焚燒后的副產(chǎn)物，而前者則較單一。

特別說(shuō)明：

引用回帖:

本次Seminar將不涉及第二類(lèi)CVOCs，只是對(duì)第一類(lèi)CVOCs做簡(jiǎn)要的介紹。而對(duì)第一類(lèi)CVOCs的介紹將分為含氯脂肪烴（以三氯乙烯為代表）和含氯芳烴（以氯苯為代表）兩部分分別介紹！

CVOCs常見(jiàn)催化凈化方法
上述介紹的VOCs物理、非催化的凈化方法同樣適用CVOCs的凈化，本部分不再重復(fù)，而主要介紹CVOCs凈化中常采用的催化方法，其主要包括：

(1)催化加氫脫氯

引用回帖:

CVOCs的催化加氫脫氯是指將含氯的有機(jī)化合物在溫和條件下進(jìn)行加氫脫氯，從而將CVOCs轉(zhuǎn)變?yōu)闊o(wú)害的不含氯烴類(lèi)和HCl，其中加氫脫氯獲得的烴類(lèi)可以很容易回收或直接焚燒；而產(chǎn)生的HCl可以通過(guò)堿液得以分離、去除。加氫脫氯尤其適用于液態(tài)含氯烴類(lèi)的去除，操作溫度低，但是氯中毒嚴(yán)重而且不易工業(yè)化，因?yàn)樘幚磉^(guò)程需要大量的氫氣。

(2)催化水蒸氣重整

引用回帖:

CVOCs催化水蒸氣重整是指在催化劑以及水蒸氣存在條件下通過(guò)水蒸氣重整將CVOCs轉(zhuǎn)化為CO、H2、HCl等無(wú)害產(chǎn)物。與甲烷水蒸氣重整不同，CVOCs水蒸氣重整是一個(gè)熱力學(xué)上有利的反應(yīng)，所以它的轉(zhuǎn)化率很高，接近100%（催化燃燒法往往只能達(dá)到98%）。
   一般認(rèn)為CVOCs水蒸氣重整的反應(yīng)途徑為：首先CVOCs在活性組分如Pt等上吸附，然后吸附的物種再與水蒸氣反應(yīng)而生成CO、H2和HCl，而其中的CO可以與H2O通過(guò)水煤氣變換反應(yīng)轉(zhuǎn)化為CO2和H2。
   CVOCs催化水蒸氣重整最常采用的催化劑有Pt/γ-Al2O3、Ni/γ-Al2O3、Rh/γ-Al2O3以及Pt/ZrO2等，反應(yīng)溫度為400-750℃。
   盡管催化水蒸氣重整對(duì)CVOCs消除率極高，但是與催化燃燒法相比其反應(yīng)溫度較高，同時(shí)也存在催化劑嚴(yán)重氯中毒、失活的現(xiàn)象。

(3)光催化氧化

引用回帖:

光催化氧化法在環(huán)境保護(hù)中有著廣泛的應(yīng)用，也是目前研究較多、具有相當(dāng)優(yōu)勢(shì)的處理環(huán)境污染的方法之一。光催化氧化法在CVOCs凈化中的應(yīng)用具有相當(dāng)?shù)臍v史，主要采用的光催化劑為T(mén)iO2，其光催化CVOCs的最終產(chǎn)物是CO、CO2、HCl和Cl2。
盡管光催化在消除CVOCs上具有很好的活性，但是其催化劑也面臨著失活的問(wèn)題且反應(yīng)副產(chǎn)物多。另外，光催化消除CVOCs最大的缺點(diǎn)在于不易工業(yè)化，因?yàn)槠浯呋^(guò)程中需要采用光源，而實(shí)際應(yīng)用中反應(yīng)裝置引入光源具有不可克服的困難，而且目前光催化所采用的均為紫外光，光源的提供上不易工業(yè)化。上述缺點(diǎn)限制了光催化技術(shù)在CVOCs消除上的實(shí)際應(yīng)用。

(4)催化燃燒

引用回帖:

催化燃燒在分解CVOCs上非常有效，不僅在于消除污染能力強(qiáng)，而且操作溫度低，耗能小，目前已成為成熟的環(huán)保技術(shù)。催化燃燒最主要的優(yōu)點(diǎn)在于燃燒溫度（<500℃）比直接焚燒低且可以處理較濃度（<1%）的CVOCs。因此，催化燃燒被認(rèn)為是最可行的、最可工業(yè)化的CVOCs消除方法之一。目前，CVOCs催化燃燒所采用的催化劑主要有：
（a）鈣鈦礦型非貴金屬催化劑；
（b）非貴金屬氧化物催化劑；
（c）貴金屬負(fù)載催化劑；
（d）固體酸催化劑。

木蟲(chóng)催化之催化Seminar

CVOCs 催化燃燒裝置示意圖

引用回帖:

CVOCs 催化燃燒裝置實(shí)物圖

引用回帖:

CVOCs 催化燃燒基本儀器

CVOCs催化燃燒主要裝置包括以下幾部分：

引用回帖:

（1）氧化劑（一般采用空氣，或N2和O2混合物）流速控制——流量計(jì)，優(yōu)選質(zhì)量流量計(jì)；
（2）CVOCs定量——微量注射泵，對(duì)于蒸汽壓偏低的CVOCs如氯苯可以采用鼓泡法；
（3）CVOCs氣化裝置——CVOCs一般為液體，所以要對(duì)其進(jìn)行氣化；
（4）加熱裝置——加熱爐；
（5）反應(yīng)器——反應(yīng)器一般采用石英反應(yīng)器（鋼質(zhì)反應(yīng)器慎選，產(chǎn)物HCl有一定的腐蝕性，尤其高溫條件下）；反應(yīng)器一般分為U形反應(yīng)器和固定床反應(yīng)器，視需要和具體情況選取。
（6）溫度控制裝置——溫控；
（7）尾氣分析裝置——色譜

CVOCs催化燃燒尾氣分析
尾氣分析對(duì)于CVOCs催化燃燒尤為重要也比較復(fù)雜，一般分以下幾個(gè)方面：
（a）含氯有機(jī)物分析

引用回帖:

常規(guī)的FID檢測(cè)器色譜即可，優(yōu)選ECD檢測(cè)器色譜；如果能配備質(zhì)譜更好。 GC/MS analysis allowed us to monitor and confirm the formation of probable by-products such as phosgene, PCE, C2HCl and C2Cl2.

（b）無(wú)機(jī)含氯產(chǎn)物如Cl2、HCl分析

引用回帖:

Analysis of both Cl2 and HCl was performed by bubbling the effluent stream through a 0.0125 N NaOH aqueous solution. Then, Cl2 concentration was determined by the titration with ferrous ammonium sulphate (FAS) using N, N-diethyl-p-phenylenediamine (DPD) as an indicator. The concentration of chloride ions in the bubbled solution was determined by using a chloride ion selective electrode. 另外，HCl也可以采用Ag滴定法定量。

（c）CO、CO2分析

引用回帖:

TCD檢測(cè)器色譜分析，常規(guī)的TDX柱即可。

木蟲(chóng)催化之催化Seminar

CVOCs催化燃燒研究進(jìn)展
第一類(lèi)CVOCs（三氯乙烯為代表）文獻(xiàn)結(jié)果簡(jiǎn)要
文獻(xiàn)結(jié)果典型代表

（1）貴金屬催化劑

引用回帖:

貴金屬與非貴金屬氧化物相比，具有低溫高活性的特點(diǎn)，即起燃溫度低；另一個(gè)特點(diǎn)是有明顯的“活性閥”，即在給定組成、穩(wěn)定流速的條件下，當(dāng)溫度到達(dá)某一溫度點(diǎn)時(shí)，反應(yīng)急速進(jìn)行轉(zhuǎn)化率直線上升，產(chǎn)物就是CO2、H2O，很少有中間物出現(xiàn)；低于該溫度點(diǎn)，轉(zhuǎn)化率則急劇下降，氧化物催化劑對(duì)于烴類(lèi)的氧化，活性低，起燃溫度高，同時(shí)具有隨溫度升高而逐漸提高的過(guò)程，而且往住會(huì)出現(xiàn)未完全氧化的中間產(chǎn)物。但是由于貴金屬（Pd、Pt、Ru、Rh）價(jià)格昂貴、在反應(yīng)過(guò)程中易受到Cl2和HCl毒化作用，而且在高溫區(qū)貴金屬容易流失而失活；同時(shí)又因?yàn)樗鼈儗?duì)Deacon反應(yīng)和氧氯反應(yīng)同樣具有很高的活性，所以往往會(huì)出現(xiàn)Cl2以及高氯化合物。這些都給貴金屬催化劑在CVOCs的催化燃燒中的應(yīng)用帶來(lái)了負(fù)面影響。

引用回帖:

（2）過(guò)渡金屬（典型代表Cr）催化劑

引用回帖:

活性較好的氧化物是p型半導(dǎo)體，其中最常用的有V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni以及Cu氧化物。氧化鉻是CVOCs催化氧化活性最好的非貴金屬氧化物催化劑之一，但是Cr容易形成易揮發(fā)的氧氯鉻，具有較大的毒性且副產(chǎn)物多。
過(guò)渡金屬氧化物催化劑活性要比貴金屬的低，但是它的抗中毒能力很強(qiáng)。

引用回帖:

（3）鈣鈦礦催化劑

引用回帖:

鈣鈦礦是用于CVOCs催化燃燒最早的催化劑， Kiebing 、Wendt、 Schneider、 Haftendorn 等人在這方面做了重要的貢獻(xiàn)。
對(duì)于鈣鈦礦催化劑在催化燃燒方面的應(yīng)用最大的缺點(diǎn)是反應(yīng)溫度高、容易失活或金屬流失，其失活取決于CVOCs的種類(lèi)和濃度、鈣鈦礦的種類(lèi)以及反應(yīng)條件等因素。

引用回帖:

（4）固體酸催化劑

引用回帖:

一般認(rèn)為CVOCs的催化燃燒過(guò)程中即包括酸催化又包括氧化還原催化，具體步驟為：首先CVOCs吸附在催化劑的B-酸活性位上，然后CVOCs分子再與催化劑B-酸活性位中的質(zhì)子結(jié)合形成碳鎓離子，與此同時(shí)催化劑中的氧化還原活性位與上述碳鎓離子進(jìn)一步反應(yīng)形成各種不同的易分解的中間物種，而這些中間物種在高溫（400-550℃）下極易分解生成CO2以及HCl。
固體酸催化劑在CVOCs催化燃燒中的應(yīng)用屬西班牙的Gonzalez-Velasco 小組研究的較為透徹。他們將不含任何過(guò)渡金屬或貴金屬的固體酸催化劑主要是H-ZSM-5、H-Y和H-MOR分子篩用于CVOCs催化燃燒并做了大量的工作。研究結(jié)果表明：固體酸催化劑催化燃燒CVOCs具有良好的催化活性、副產(chǎn)物少、抗失活能力強(qiáng)；B酸中心是CVOCs催化燃燒的活性位，且此B酸中心強(qiáng)度不宜過(guò)大，中強(qiáng)酸的效果最佳；另外酸量也對(duì)催化燃燒效果有很明顯的影響。酸量過(guò)大將不利于反應(yīng)的進(jìn)行。
除此之外，Greene在對(duì)酸性載體以及酸性載體負(fù)載金屬型催化劑在CVOCs的催化燃燒方面也做了大量的工作。他們的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：CVOCs的完全氧化是載體的B酸中心和金屬組分的氧化還原能力共同協(xié)同作用的結(jié)果。

引用回帖:

木蟲(chóng)催化之催化Seminar

第二類(lèi)CVOCs（氯苯為代表）文獻(xiàn)結(jié)果簡(jiǎn)要
氯苯催化燃燒所采用的催化劑主要有以下幾類(lèi)：
（1）貴金屬負(fù)載型催化劑

引用回帖:

此類(lèi)催化劑目前研究的比較全面，一個(gè)比較好的代表就是Pt。
對(duì)此類(lèi)催化劑的研究一般是換用不同的載體，以及制備方法來(lái)進(jìn)行活性評(píng)價(jià)。

引用回帖:

文獻(xiàn)來(lái)源：Applied Catalysis B：Environmental 16（1998）219-226
（2）過(guò)渡金屬氧化物催化劑

引用回帖:

主要的過(guò)渡金屬有：
CrOx, MnOx, VOx, SnOx, WOx, NbOx, TaOx, MoOx, ZrOx and BiOx

引用回帖:

文獻(xiàn)來(lái)源：Applied Catalysis B：Environmental 66（2006）1-9
1.以V/W/Ti的形式進(jìn)行研究，該系列的研究文獻(xiàn)相對(duì)于貴金屬催化劑較多。

引用回帖:

文獻(xiàn)來(lái)源： Journal of Catalysis 223(2004)296-308，Waste Management 21（2001）457-463）
2.Mn系列催化劑

引用回帖:

3.Cr系列催化劑

引用回帖:

文獻(xiàn)來(lái)源：Applied Catalysis B：Environmental 22（1999）107-121

（3）鈣鈦礦催化劑

引用回帖:

Perovskites as polyvalent catalysts for total destruction of C1, C2 and aromatic chlorinated volatile organic compounds
文獻(xiàn)來(lái)源：Catalysis Today 54(1999)107-118

木蟲(chóng)催化之催化Seminar

引用回帖:

CVOCs催化燃燒最大難題在于：

催化劑氯中毒失活��！

木蟲(chóng)催化之催化Seminar

內(nèi)容最終解釋權(quán)歸作者所有；
版權(quán)小木蟲(chóng)所有，謝絕轉(zhuǎn)載！

催化Seminar第二期預(yù)告：酸堿催化及其應(yīng)用(作者：Rabbit7708)

提醒：

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[ Last edited by daiqiguang on 2007-4-23 at 00:36 ]

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1樓 2007-04-23 00:15:53

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sunweiwei

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4樓2007-04-23 18:58:17

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daiqiguang

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rabbit7708(金幣+25):相當(dāng)不容易了。我先獎(jiǎng)二十五，呵呵。辛苦辛苦了�。海�

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2樓2007-04-23 00:16:22

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cometring

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3樓2007-04-23 10:30:00

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zhenzheny

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回復(fù)此樓

5樓2007-04-23 20:35:01

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