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超支化聚醚酯藥物遞送系統(tǒng)的構(gòu)建及相關(guān)評(píng)價(jià)
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晨源：超支化聚合物是一類具有三維立體構(gòu)造、高度支化的大分子，在其不規(guī)則的分子結(jié)構(gòu)中，含有大量?jī)?nèi)部空穴和末端官能團(tuán)。經(jīng)過近二十年的發(fā)展與探索，人們?cè)诔Щ酆衔锏暮铣�、結(jié)構(gòu)表征和功能化改性等方面，取得了重要進(jìn)展，尤其是超支化聚合物的合成方法，已經(jīng)趨于全面和成熟，可以通過一步法合成，這為超支化聚合物的應(yīng)用開發(fā)奠定了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。超支化聚合物和樹枝狀大分子，同屬于樹形聚合物，具有相似的性質(zhì)。樹枝狀大分子由于其獨(dú)特的性質(zhì)，已經(jīng)被應(yīng)用于藥物載體領(lǐng)域。超支化聚合物由于在結(jié)構(gòu)和功能方面與樹枝狀大分子的相似性，亦能替代樹枝狀大分子，應(yīng)用于藥物載體領(lǐng)域。目前，以超支化聚合物作為藥物載體的研究，尚處于初期階段。本文就超支化聚合物應(yīng)用于藥物載體進(jìn)行探索。從超支化聚合物的合成、生物相容性評(píng)估、藥物載體構(gòu)建，以及藥物載體 的療效評(píng)價(jià)等方面進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。具體方法和結(jié)果如下： 1．通過氧陰離子聚合合成溫度敏感性超支化聚醚酯采用氧陰離子聚合法，以工業(yè)廣泛應(yīng)用的寡聚乙二醇、甲基丙烯酸縮水甘油酯為原料，合成了具有溫度敏感性的超支化聚醚酯，進(jìn)而通過不同的投料比得到了一系列具有不同溫敏值的超支化聚合物，溫度敏感值能在0℃到100℃之間調(diào)控，并用NMR、GPC、DSC等手段，對(duì)聚合物性能和結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。超支化聚醚酯外周有許多羥基基團(tuán)可供功能化，內(nèi)部的腔隙能夠載入客體分子，分子中的酯鍵具有體內(nèi)降解能力，這些性質(zhì)使其可作為藥物載體材料，增加疏水性藥物的水溶性。2．超支化聚醚酯的功能化及生物相容性評(píng)估分別以Fmoc保護(hù)的甘氨酸和丁二酸酐，對(duì)超支化聚醚酯及結(jié)構(gòu)性質(zhì)相似的超支化聚醚，進(jìn)行了表面基團(tuán)的功能化，得到了表面基團(tuán)為羧基和胺基的超支化聚合物。在此基礎(chǔ)上，對(duì)表面基團(tuán)分別為羥基、羧基和胺基的超支化聚合物進(jìn)行了細(xì)胞毒性、溶血性等生物相容性評(píng)價(jià)，結(jié)果顯示這兩類聚合物及其衍生物，均具有良好的生物相容性，可以作為生物材料應(yīng)用于藥物載體和基因載體。3．超支化聚醚酯紫杉醇藥物遞送系統(tǒng)的構(gòu)建及膠束化行為以超支化聚醚酯為藥物載體、疏水性的抗癌藥物紫杉醇為模型藥物，構(gòu)建超支化聚醚酯紫杉醇藥物遞送體系。將超支化聚合物和紫杉醇按照不同的質(zhì)量比，通過酯化反應(yīng)合成了一系列的超支化聚合物紫杉醇藥物載體。在得到的諸多樣品中，以四乙二醇合成的超支化聚醚酯為載體的2種前藥，有良好的水溶性。借助NMR、UV-vis、FTIR、DLS和TEM對(duì)這兩種藥物載體進(jìn)行了表征。由N職譜計(jì)算，紫杉醇的載藥量分別為4．1％、8．3％。DLS和TEM證實(shí)兩種藥物載體S7和S8在水溶液中分別形成了100 rlm和200 nm的膠束結(jié)構(gòu)。該尺寸的納米粒子能夠通過通透性增強(qiáng)與滯留(EPR)效應(yīng)對(duì)腫瘤產(chǎn)生靶向治療作用。4．超支化聚醚酯紫杉醇藥物遞送系統(tǒng)的體外、體內(nèi)抗腫瘤評(píng)價(jià)對(duì)合成的超支化聚醚酯藥物遞送系統(tǒng)進(jìn)行了體外、體內(nèi)的抗瘤效果評(píng)價(jià)。體外的細(xì)胞毒性測(cè)試，分別選用乳腺癌細(xì)胞系MCF-7和口腔鱗狀細(xì)胞癌Tca81 13。結(jié)果表明，超支化聚醚酯藥物遞送系統(tǒng)能夠釋放出單體藥物，具有降解性。體內(nèi)的抗瘤實(shí)驗(yàn)，以2種藥物遞送系統(tǒng)按照不同的給藥量，針對(duì)荷乳腺癌MCF-7腫瘤、口腔鱗狀細(xì)胞癌Tca81 13腫瘤的裸鼠分別進(jìn)行。結(jié)果表明、超支化聚醚酯紫杉醇藥物遞送系統(tǒng)，具有良好的抗腫瘤能力，可提高裸鼠對(duì)紫杉醇的耐受劑量至45mg／kg。尤其值得一提的是，一些移植瘤出現(xiàn)了壞死脫落的現(xiàn)象，說明該藥物載體可能通過EPR效應(yīng)產(chǎn)生了對(duì)腫瘤組織的靶向性 |
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