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求助關(guān)于浸漬發(fā)的一些機(jī)理和載體表面酸性和浸漬的關(guān)系
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最近在做PtSn負(fù)載型催化劑，（Pt前驅(qū)體為氯鉑酸H2PtCl6）其中幾個問題想請教下大家： （1）Al2O3 表面浸漬Pt時，有兩種吸附:a. exchange with surface OH groups （可以理解為離子交換嗎）即氧化鋁上的羥基與氯鉑酸根離子反應(yīng)。 b. adsorption 這里加上我看得一篇文獻(xiàn)和個人理解 就是說γ-氧化鋁表面經(jīng)過高溫處理后脫羥基后形成的L酸位也就是裸露的Al（帶正電）吸引了氯鉑酸根離子 問題:到底是上面的（1）占主要還是（2）占主要 避免引起爭議 先說明載體是r氧化鋁 （2） 既然有兩種吸附，我對一些載體如尖晶石 水滑石 （MgAl2O4） 等鎂鋁雙氧化物上的吸附就非常的搞不懂了 首先這些載體表面既有鋁又有鎂 到底是和羥基反應(yīng)占主導(dǎo)還是吸附占主導(dǎo) 其次如果吸附作用占主導(dǎo)地位 那么到底氯鉑酸根主要吸附在鎂上還是在鋁上 Ps：在水溶液中氧化鋁和這些鎂鋁爽氧化物會水合，載體表面會多出羥基來，這個因素該怎么考慮. （3）關(guān)于這么鎂鋁雙氧化物和氧化鋁的酸性比較 一般來說很多文獻(xiàn)上也講到r氧化鋁的酸性大于雙氧化物 但是根據(jù)一些書上 田部浩三說鎂鋁雙氧化物的酸量增加， 就像Al2O3的酸性小于Al2O3-SiO2一樣 （4）順路求氧化鋁表面羥基和酸性大小的關(guān)系的文獻(xiàn) 求大神@jinkai838 @me471084707 @penfee @20090779 @uffss2000 @磊zhangl @wwennian @freelover @xytoz--2008 @tim03 @aihua31 @hdpulzx @zyhou @tangbohejin @rabbit7708 @l_paradox @shihaihui @berlin @騎著蝸牛追火箭 @jacken @可可西里 @fzzjj @Rhodium6071 et al. （排名不分先后 我只是在以往的帖子（4個帖子里）里找了你們的名字 其他大神看到也求幫助） 萬分感謝！��！ [ Last edited by shijunjun on 2012-8-24 at 13:01 ] |
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2樓2012-08-24 12:57:17
3樓2012-08-24 14:40:37
zyhou
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小木蟲: 金幣+0.5, 給個紅包，謝謝回帖
shijunjun: 金幣+10, 回答相當(dāng)具體 且有相關(guān)文獻(xiàn) 萬分感謝 2012-08-24 19:22:07
小木蟲: 金幣+0.5, 給個紅包，謝謝回帖
shijunjun: 金幣+10, 回答相當(dāng)具體 且有相關(guān)文獻(xiàn) 萬分感謝 2012-08-24 19:22:07
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好多問題, 我的回答也不一定標(biāo)準(zhǔn)! （1）Al2O3 表面浸漬Pt時，有兩種吸附:a. exchange with surface OH groups （可以理解為離子交換嗎）即氧化鋁上的羥基與氯鉑酸根離子反應(yīng)。 b. adsorption 這里加上我看得一篇文獻(xiàn)和個人理解 就是說γ-氧化鋁表面經(jīng)過高溫處理后脫羥基后形成的L酸位也就是裸露的Al（帶正電）吸引了氯鉑酸根離子 問題:到底是上面的（1）占主要還是（2）占主要 避免引起爭議 先說明載體是r氧化鋁 這個要看你的負(fù)載量和你的載體前處理溫度, 如果處理溫度較低而且負(fù)載量很小,估計（1）占主要, 它優(yōu)先! 如果前處理溫度比較高(>550度)，而且負(fù)載量比較大, （2）占主要。 我給學(xué)生講《催化化學(xué)》課中，有一個經(jīng)典的案例就是用紅外手段表征Re在氧化鋁上的沉積位置！ （2） 既然有兩種吸附，我對一些載體如尖晶石 水滑石 （MgAl2O4） 等鎂鋁雙氧化物上的吸附就非常的搞不懂了 首先這些載體表面既有鋁又有鎂 到底是和羥基反應(yīng)占主導(dǎo)還是吸附占主導(dǎo) 其次如果吸附作用占主導(dǎo)地位 那么到底氯鉑酸根主要吸附在鎂上還是在鋁上 Ps：在水溶液中氧化鋁和這些鎂鋁爽氧化物會水合，載體表面會多出羥基來，這個因素該怎么考慮. 尖晶石和水滑石是兩回事，尖晶石是高溫?zé)贫�，其表面羥基等很少，水滑石不能高溫處理，否則結(jié)構(gòu)就踏了。 應(yīng)該主要作用在鋁上！我們做過Cu取代的Mg-Al-O, Zn-Al-O水滑石，TPR表征明顯看出Cu主要與Al相互作用。（Journal of Catalysis馬上就要出來！） 類似的文獻(xiàn)見： Fuel, Volume 96, June 2012, Pages 419-425 Applied Catalysis A: General, Volume 403, Issues 1–2, 22 August 2011, Pages 173-182 Applied Catalysis B: Environmental, Volume 101, Issues 3–4, 14 January 2011, Pages 431-440 （3）關(guān)于這么鎂鋁雙氧化物和氧化鋁的酸性比較 一般來說很多文獻(xiàn)上也講到r氧化鋁的酸性大于雙氧化物 但是根據(jù)一些書上 田部浩三說鎂鋁雙氧化物的酸量增加， 就像Al2O3的酸性小于Al2O3-SiO2一樣 氧化鋁的酸性肯定大于鎂鋁雙氧化物，因為氧化鎂是堿性的。這與 田部浩三說的沒有矛盾。就像Al2O3的酸性小于Al2O3-SiO2是因為在混合氧化物中，Al,Si的配位數(shù)不一樣，有多余的電荷造成的。這些基礎(chǔ)還要翻書！ （4）順路求氧化鋁表面羥基和酸性大小的關(guān)系的文獻(xiàn) 沒有直接的關(guān)系，擬薄水鋁石羥基最大，但是沒有任何酸性，這取決于氧化鋁的前處理溫度，要讓暴露的Al上形成路易斯酸、而保留的微量羥基又顯酸性時，酸性最強(qiáng)。 |
4樓2012-08-24 15:27:29
5樓2012-08-24 19:18:39
6樓2012-08-27 11:59:00
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