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低溫液相費托合成合作研究取得進展 已有1人參與
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近日，催化基礎(chǔ)國家重點實驗室理論催化研究組李微雪團隊和北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院馬丁教授、寇元教授團隊，以及美國橡樹嶺國家實驗室合作，在高效鈷基催化劑低溫費托合成制液體燃料研究中取得進展，研究成果以全文發(fā)表在《美國化學(xué)會志》(J. Am. Chem. Soc. 135 (2013) 4149-4158, doi: /10.1021/ja400771a )。煤、生物質(zhì)、頁巖氣來源的合成氣，經(jīng)費托合成制液體燃料是緩解目前石油資源短缺、滿足能源需求急劇增加的重要途徑。鈷基催化劑因其較高的長鏈烷烴選擇性和活性、穩(wěn)定性，長期以來受到關(guān)注。費托合成反應(yīng)是一個低溫有利的強放熱反應(yīng)，尋找低溫、高活性的鈷基催化劑是目前研究的關(guān)鍵。 北京大學(xué)團隊發(fā)展了一步加氫-還原方法，在Co催化劑中加入摩爾比為5%-10%的貴金屬Pt，成功地合成了Pt-Co雙金屬納米催化劑，在413-433K溫度下實現(xiàn)了高效液相費托合成：CO轉(zhuǎn)化率達到1 mol COmol Co-1 · h-1, C2-5和C5+選擇性達到17%和70%。而在對照實驗中，分步還原的Pt-Co雙金屬催化劑及純Co納米催化劑在相同溫度下CO轉(zhuǎn)化率僅為0.10 mol COmol Co-1 · h-1及0.09 mol COmol Co-1 · h-1。原子分辨球差矯正掃描透射電鏡表明， Pt-Co雙金屬催化劑存在多種結(jié)構(gòu)分布；而控制合成實驗排除了Co納米粒子負載的單原子Pt作為催化活性中心的可能。 李微雪研究團隊在基于原子分辨的球差矯正掃描透射電鏡和同步輻射X-射線吸收精細結(jié)構(gòu)光譜表征基礎(chǔ)上，以CO分子的活化為探針反應(yīng)，展開了大量的理論計算研究。從理論上排除了實驗上所觀察到的大量不同結(jié)構(gòu)的可能貢獻，最終確定鉑-鈷雙金屬催化劑的活性中心為外延生長在Pt納米粒子表面上的2-3原子層厚的金屬鈷薄膜。其高活性來源于鉑-鈷界面晶格失配導(dǎo)致鈷薄膜處于拉伸狀態(tài)，改變了CO斷鍵過渡態(tài)的結(jié)構(gòu)，降低了反應(yīng)活化能，從而顯著提升了反應(yīng)活性。李微雪研究團隊最近幾年集中力量在合成氣選擇性轉(zhuǎn)化的理論研究上。2011年通過計算發(fā)現(xiàn)，在銠和鈷基催化劑上，甲�；谔兼溤鲩L中起著重要的作用 (Angew. Chem. Int. Ed50 (2011) 5335-5338, DOI: /10.1002/anie.201100735 )。 該工作為利用雙金屬的界面晶格失配效應(yīng)來調(diào)控納米催化劑的活性提供了新思路。研究中所采取的“材料可控合成→催化反應(yīng)→高分辨電鏡、原位表征→理論計算反應(yīng)機理”策略，也是目前多相催化研究的趨勢和發(fā)展方向。 該工作得到國家自然科學(xué)基金委杰出青年基金、科技部973項目資助�？茖W(xué)計算在天津超算中心進行，透射電鏡和同步輻射實驗分別在美國橡樹嶺國家實驗室和布魯克海文國家實驗室完成。（文/劉進勛 |
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2樓2013-04-01 20:06:34
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