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低溫液相費(fèi)托合成合作研究取得進(jìn)展 已有1人參與
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近日，催化基礎(chǔ)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室理論催化研究組李微雪團(tuán)隊(duì)和北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院馬丁教授、寇元教授團(tuán)隊(duì)，以及美國(guó)橡樹嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室合作，在高效鈷基催化劑低溫費(fèi)托合成制液體燃料研究中取得進(jìn)展，研究成果以全文發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》(J. Am. Chem. Soc. 135 (2013) 4149-4158, doi: /10.1021/ja400771a )。煤、生物質(zhì)、頁巖氣來源的合成氣，經(jīng)費(fèi)托合成制液體燃料是緩解目前石油資源短缺、滿足能源需求急劇增加的重要途徑。鈷基催化劑因其較高的長(zhǎng)鏈烷烴選擇性和活性、穩(wěn)定性，長(zhǎng)期以來受到關(guān)注。費(fèi)托合成反應(yīng)是一個(gè)低溫有利的強(qiáng)放熱反應(yīng)，尋找低溫、高活性的鈷基催化劑是目前研究的關(guān)鍵。 北京大學(xué)團(tuán)隊(duì)發(fā)展了一步加氫-還原方法，在Co催化劑中加入摩爾比為5%-10%的貴金屬Pt，成功地合成了Pt-Co雙金屬納米催化劑，在413-433K溫度下實(shí)現(xiàn)了高效液相費(fèi)托合成：CO轉(zhuǎn)化率達(dá)到1 mol COmol Co-1 · h-1, C2-5和C5+選擇性達(dá)到17%和70%。而在對(duì)照實(shí)驗(yàn)中，分步還原的Pt-Co雙金屬催化劑及純Co納米催化劑在相同溫度下CO轉(zhuǎn)化率僅為0.10 mol COmol Co-1 · h-1及0.09 mol COmol Co-1 · h-1。原子分辨球差矯正掃描透射電鏡表明， Pt-Co雙金屬催化劑存在多種結(jié)構(gòu)分布；而控制合成實(shí)驗(yàn)排除了Co納米粒子負(fù)載的單原子Pt作為催化活性中心的可能。 李微雪研究團(tuán)隊(duì)在基于原子分辨的球差矯正掃描透射電鏡和同步輻射X-射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)光譜表征基礎(chǔ)上，以CO分子的活化為探針反應(yīng)，展開了大量的理論計(jì)算研究。從理論上排除了實(shí)驗(yàn)上所觀察到的大量不同結(jié)構(gòu)的可能貢獻(xiàn)，最終確定鉑-鈷雙金屬催化劑的活性中心為外延生長(zhǎng)在Pt納米粒子表面上的2-3原子層厚的金屬鈷薄膜。其高活性來源于鉑-鈷界面晶格失配導(dǎo)致鈷薄膜處于拉伸狀態(tài)，改變了CO斷鍵過渡態(tài)的結(jié)構(gòu)，降低了反應(yīng)活化能，從而顯著提升了反應(yīng)活性。李微雪研究團(tuán)隊(duì)最近幾年集中力量在合成氣選擇性轉(zhuǎn)化的理論研究上。2011年通過計(jì)算發(fā)現(xiàn)，在銠和鈷基催化劑上，甲�；谔兼溤鲩L(zhǎng)中起著重要的作用 (Angew. Chem. Int. Ed50 (2011) 5335-5338, DOI: /10.1002/anie.201100735 )。 該工作為利用雙金屬的界面晶格失配效應(yīng)來調(diào)控納米催化劑的活性提供了新思路。研究中所采取的“材料可控合成→催化反應(yīng)→高分辨電鏡、原位表征→理論計(jì)算反應(yīng)機(jī)理”策略，也是目前多相催化研究的趨勢(shì)和發(fā)展方向。 該工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金委杰出青年基金、科技部973項(xiàng)目資助�？茖W(xué)計(jì)算在天津超算中心進(jìn)行，透射電鏡和同步輻射實(shí)驗(yàn)分別在美國(guó)橡樹嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室和布魯克海文國(guó)家實(shí)驗(yàn)室完成。（文/劉進(jìn)勛 |
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hillatmsu
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2樓2013-04-01 20:06:34
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