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jackchen145榮譽(yù)版主 (著名寫手)
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膠狀無(wú)機(jī)納米晶體的形狀控制
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在這里我將根據(jù)我看的一些文獻(xiàn)總結(jié)一下液相中納米晶體生長(zhǎng)的形狀控制，希望能夠入得大家法眼哈。也希望大家能夠積極討論，在下就是做這方面的，總覺(jué)得不明之處巨多。希望有高人指點(diǎn)迷津，謝謝！ 膠體納米晶體就是在溶液相中生長(zhǎng)的納米晶體。溶液相中合成納米晶體是當(dāng)前的研究熱點(diǎn)。在溶液相中合成納米晶體一般分成兩個(gè)步驟：成核過(guò)程和生長(zhǎng)過(guò)程。膠體納米晶體的形狀顯然要受到這兩個(gè)過(guò)程的共同控制。 1 成核過(guò)程 成核過(guò)程是液相納米晶體生長(zhǎng)的起始過(guò)程，在晶體生長(zhǎng)過(guò)程中，成核控制遠(yuǎn)不如擴(kuò)散控制那么常見。但對(duì)于很小的晶體，可能不存在位錯(cuò)或其它缺陷，生長(zhǎng)是由分子或離子一層一層地沉積而得以實(shí)施,各層均由離子、分子或低聚合度的基團(tuán)沉積所成的“排”所組成，因此，對(duì)于成核控制的晶體生長(zhǎng),成核速率可看作是晶體生長(zhǎng)速率。當(dāng)晶體的某一層長(zhǎng)到足夠大且達(dá)到一定邊界時(shí)，由于來(lái)自溶液中的離子在完整表面上不能找到有效吸附點(diǎn)而使晶體的生長(zhǎng)停止，單個(gè)表面晶核和溶液之間達(dá)成不穩(wěn)定狀態(tài)[1]。 決定納米晶體形狀的關(guān)鍵因素之一就是成核過(guò)程中起始核種(Initial seed)的晶體學(xué)相。晶體學(xué)相很大程度上依賴于反應(yīng)環(huán)境，特別是反應(yīng)溫度(例，見圖1)。所以控制反應(yīng)初始階段的溫度是至關(guān)重要的[2]。 2 生長(zhǎng)過(guò)程 生長(zhǎng)階段一般是擴(kuò)散控制機(jī)理。從溶液相中生長(zhǎng)出晶體，首要的問(wèn)題是溶 質(zhì)必須從過(guò)飽和溶液中運(yùn)送到晶體表面，并按照晶體結(jié)構(gòu)重排。若這種運(yùn)送受速率控制，則擴(kuò)散和對(duì)流將會(huì)起重要作用。當(dāng)晶體粒度不大于10μm 時(shí),在正常重力場(chǎng)或攪拌速率很低的情況下,晶體的生長(zhǎng)機(jī)理為擴(kuò)散控制機(jī)理[1]。 在生長(zhǎng)過(guò)程中反應(yīng)主要在動(dòng)力學(xué)生長(zhǎng)和熱力學(xué)生長(zhǎng)的平衡下進(jìn)行。當(dāng)反應(yīng)溫度較高，單體濃度低時(shí)，反應(yīng)基本受熱力學(xué)生長(zhǎng)控制；而當(dāng)反應(yīng)溫度低，單體濃度高時(shí)反映受動(dòng)力學(xué)生長(zhǎng)控制。這個(gè)過(guò)程中影響晶體生長(zhǎng)的主要有五個(gè)因素：晶體內(nèi)在表面能(和動(dòng)力學(xué)能壘△G直接相關(guān))，反應(yīng)溫度，前驅(qū)液?jiǎn)误w濃度，修飾基分子，當(dāng)然還有反應(yīng)時(shí)間(見圖2)[2]。 2.1 反應(yīng)溫度 反應(yīng)溫度可以改變反應(yīng)的生長(zhǎng)驅(qū)動(dòng)是動(dòng)力學(xué)還是熱力學(xué)從而影響晶體形狀。 2.2 晶體表面能 晶體表面能的差異決定了不同環(huán)境下將沿著不同的晶向生長(zhǎng)。 2.3前驅(qū)物單體濃度 Peng[3] CdSe納米晶體的生長(zhǎng)主要有由前驅(qū)物單體濃度改變控制的三個(gè)步驟(見圖3)： 單體濃度比較高時(shí)，晶體只朝向纖維礦的c軸方向生長(zhǎng)，形成納米棒的軸。 單體濃度適中時(shí)，晶體同時(shí)向三維生長(zhǎng)，導(dǎo)致納米棒直徑增大、長(zhǎng)度變長(zhǎng)。 單體濃度比較低時(shí)，由粒子內(nèi)擴(kuò)散到表面，導(dǎo)致長(zhǎng)徑比變小最終趨向于形成納米球結(jié)構(gòu)。 其中第三個(gè)過(guò)程并不同于奧斯特瓦爾德熟化(Ostwald Ripening)機(jī)理。在第三個(gè)過(guò)程中，納米粒子體積不變，只是內(nèi)部粒子從軸向轉(zhuǎn)移到徑向。 2.4 表面修飾劑 A. Paul Alivisatos[4]以CdSe為例，用不同配比的TOPO/HPA混液作表面修飾劑制備出了不同形狀的CdSe納米晶體，包括：球狀、棒狀、箭頭狀還有三臂狀的等。證實(shí)修飾劑的不同對(duì)納米晶體形狀的影響。 至于反應(yīng)時(shí)間對(duì)晶體形狀的影響顯然是不言而喻的。 以上列舉了影響納米晶體形狀的多個(gè)參數(shù)，并沒(méi)有一個(gè)具體理論解釋液相中納米晶體的反應(yīng)機(jī)理。 自己在這里只是對(duì)這兩天所看文獻(xiàn)的一個(gè)小結(jié)。其實(shí)在液相中合成納米晶體的機(jī)理還有很多爭(zhēng)議，有待于深入的研究。 [1]郝保紅, 黃俊華. 晶體生長(zhǎng)機(jī)理的研究綜述. 北京石油化工學(xué)院學(xué)報(bào), 2006, 14(2):58. [2]Sang-Min Lee, Sung-Nam Cho, Jinwoo Cheon. Anisotropic Shape Control of Colloidal Inorganic Nanocrystals. Adv Mat, 2003, 15,441. [3]Z.Adam Peng, Xiaogang Peng. Mechanisms of the Shape Evolution of CdSe Nanocrystals. J Am Chem Soc,2001,123,1389. [4]Liberato Manna, Erik C. Scher, A. Paul Alivisatos. Shape Control of Colloidal Semiconductor Nanocrystals. Journal of Cluster Science, 2002, 13(4): 521. 近兩天剛看到兩片 Peng的文獻(xiàn) ，一片是 JACS，2002，124，3343 被奉為經(jīng)典。 對(duì)液想納米晶體的生長(zhǎng)和形狀控制給出一很好的理論解釋 。 另一片也是Peng在 JACS上的，2007年新作。JACS,2007,129,9505. 對(duì)Surface ligand 對(duì)晶體生長(zhǎng)的影響，給出了很好的解釋。 感謝Xiaosan兄的提供的科研組主頁(yè)連接，通過(guò)彭的主頁(yè)文章連接，這兩天學(xué)到不少東西。并發(fā)現(xiàn)自己的專題櫥窗水平還真是比較差。 另外，也感謝Pop兄提到的參考文獻(xiàn)比較老的意見，那么peng2007年的新作將會(huì)給大家不少啟示。 [ Last edited by gshsheng on 2009-6-20 at 13:03 ] |
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4樓2007-10-14 18:46:40
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popsheng(金幣+2,VIP+0):也是不錯(cuò)的總結(jié)
popsheng(金幣+2,VIP+0):也是不錯(cuò)的總結(jié)
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推薦一些納米晶（量子點(diǎn)）小組。 1. Paul Alivisatos at berkeley http://www.cchem.berkeley.edu/~pagrp/ 2. Shouheng sun at Brown http://www.chem.brown.edu/Faculty/sun/ 3. Xiaogang Peng at Arkansas http://chemistry.uark.edu/1722.htm 4. Cheon, Jinwoo at Yousei http://chem.yonsei.ac.kr/~cheon/index-e.htm 5. Hyeon, Taeghwan at Seoul http://nanomat.snu.ac.kr/index.html 6. Catherine J. Murphy at South Carolina http://www.chem.sc.edu/people/facultyStaffDetails.asp?SID=32 7. Horst Weller at Hamburg http://www.chemie.uni-hamburg.de/pc/Weller/ 8. William E. Buhro at Washington http://wunmr.wustl.edu/~buhro/index.html 9. Mostafa El-Sayed at Georgia http://ldl.gatech.edu/ |
2樓2007-10-14 12:42:45
3樓2007-10-14 13:29:16
jackchen145
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在生長(zhǎng)過(guò)程中反應(yīng)主要在動(dòng)力學(xué)生長(zhǎng)和熱力學(xué)生長(zhǎng)的平衡下進(jìn)行。當(dāng)反應(yīng)溫度較高，單體濃度低時(shí)，反應(yīng)基本受熱力學(xué)生長(zhǎng)控制；而當(dāng)反應(yīng)溫度低，單體濃度高時(shí)反映受動(dòng)力學(xué)生長(zhǎng)控制。 你可以看一下參考文獻(xiàn) 2 就我所知道的，其實(shí)這方面的理論還幾乎空白，沒(méi)有比較完整的。 所以我不知道有什么權(quán)威的理論。 而研究這方面較多的應(yīng)該是Peng Xiaogang和他的Boss A. Paul Alivisatos.但他們也是只以CdSe為例在說(shuō)明，沒(méi)有太大的普遍性。 個(gè)人觀點(diǎn)，僅供參考 哈哈 你也可參考下 http://www.gaoyang168.com/bbs/viewthread.php?tid=556757&fpage=1 也歡迎繼續(xù)討論哈 [ Last edited by jackchen145 on 2007-10-14 at 19:27 ] |
5樓2007-10-14 19:25:14
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