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膠狀無機(jī)納米晶體的形狀控制
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在這里我將根據(jù)我看的一些文獻(xiàn)總結(jié)一下液相中納米晶體生長的形狀控制，希望能夠入得大家法眼哈。也希望大家能夠積極討論，在下就是做這方面的，總覺得不明之處巨多。希望有高人指點迷津，謝謝！ 膠體納米晶體就是在溶液相中生長的納米晶體。溶液相中合成納米晶體是當(dāng)前的研究熱點。在溶液相中合成納米晶體一般分成兩個步驟：成核過程和生長過程。膠體納米晶體的形狀顯然要受到這兩個過程的共同控制。 1 成核過程 成核過程是液相納米晶體生長的起始過程，在晶體生長過程中，成核控制遠(yuǎn)不如擴(kuò)散控制那么常見。但對于很小的晶體，可能不存在位錯或其它缺陷，生長是由分子或離子一層一層地沉積而得以實施,各層均由離子、分子或低聚合度的基團(tuán)沉積所成的“排”所組成，因此，對于成核控制的晶體生長,成核速率可看作是晶體生長速率。當(dāng)晶體的某一層長到足夠大且達(dá)到一定邊界時，由于來自溶液中的離子在完整表面上不能找到有效吸附點而使晶體的生長停止，單個表面晶核和溶液之間達(dá)成不穩(wěn)定狀態(tài)[1]。 決定納米晶體形狀的關(guān)鍵因素之一就是成核過程中起始核種(Initial seed)的晶體學(xué)相。晶體學(xué)相很大程度上依賴于反應(yīng)環(huán)境，特別是反應(yīng)溫度(例，見圖1)。所以控制反應(yīng)初始階段的溫度是至關(guān)重要的[2]。 2 生長過程 生長階段一般是擴(kuò)散控制機(jī)理。從溶液相中生長出晶體，首要的問題是溶 質(zhì)必須從過飽和溶液中運送到晶體表面，并按照晶體結(jié)構(gòu)重排。若這種運送受速率控制，則擴(kuò)散和對流將會起重要作用。當(dāng)晶體粒度不大于10μm 時,在正常重力場或攪拌速率很低的情況下,晶體的生長機(jī)理為擴(kuò)散控制機(jī)理[1]。 在生長過程中反應(yīng)主要在動力學(xué)生長和熱力學(xué)生長的平衡下進(jìn)行。當(dāng)反應(yīng)溫度較高，單體濃度低時，反應(yīng)基本受熱力學(xué)生長控制；而當(dāng)反應(yīng)溫度低，單體濃度高時反映受動力學(xué)生長控制。這個過程中影響晶體生長的主要有五個因素：晶體內(nèi)在表面能(和動力學(xué)能壘△G直接相關(guān))，反應(yīng)溫度，前驅(qū)液單體濃度，修飾基分子，當(dāng)然還有反應(yīng)時間(見圖2)[2]。 2.1 反應(yīng)溫度 反應(yīng)溫度可以改變反應(yīng)的生長驅(qū)動是動力學(xué)還是熱力學(xué)從而影響晶體形狀。 2.2 晶體表面能 晶體表面能的差異決定了不同環(huán)境下將沿著不同的晶向生長。 2.3前驅(qū)物單體濃度 Peng[3] CdSe納米晶體的生長主要有由前驅(qū)物單體濃度改變控制的三個步驟(見圖3)： 單體濃度比較高時，晶體只朝向纖維礦的c軸方向生長，形成納米棒的軸。 單體濃度適中時，晶體同時向三維生長，導(dǎo)致納米棒直徑增大、長度變長。 單體濃度比較低時，由粒子內(nèi)擴(kuò)散到表面，導(dǎo)致長徑比變小最終趨向于形成納米球結(jié)構(gòu)。 其中第三個過程并不同于奧斯特瓦爾德熟化(Ostwald Ripening)機(jī)理。在第三個過程中，納米粒子體積不變，只是內(nèi)部粒子從軸向轉(zhuǎn)移到徑向。 2.4 表面修飾劑 A. Paul Alivisatos[4]以CdSe為例，用不同配比的TOPO/HPA混液作表面修飾劑制備出了不同形狀的CdSe納米晶體，包括：球狀、棒狀、箭頭狀還有三臂狀的等。證實修飾劑的不同對納米晶體形狀的影響。 至于反應(yīng)時間對晶體形狀的影響顯然是不言而喻的。 以上列舉了影響納米晶體形狀的多個參數(shù)，并沒有一個具體理論解釋液相中納米晶體的反應(yīng)機(jī)理。 自己在這里只是對這兩天所看文獻(xiàn)的一個小結(jié)。其實在液相中合成納米晶體的機(jī)理還有很多爭議，有待于深入的研究。 [1]郝保紅, 黃俊華. 晶體生長機(jī)理的研究綜述. 北京石油化工學(xué)院學(xué)報, 2006, 14(2):58. [2]Sang-Min Lee, Sung-Nam Cho, Jinwoo Cheon. Anisotropic Shape Control of Colloidal Inorganic Nanocrystals. Adv Mat, 2003, 15,441. [3]Z.Adam Peng, Xiaogang Peng. Mechanisms of the Shape Evolution of CdSe Nanocrystals. J Am Chem Soc,2001,123,1389. [4]Liberato Manna, Erik C. Scher, A. Paul Alivisatos. Shape Control of Colloidal Semiconductor Nanocrystals. Journal of Cluster Science, 2002, 13(4): 521. 近兩天剛看到兩片 Peng的文獻(xiàn) ，一片是 JACS，2002，124，3343 被奉為經(jīng)典。 對液想納米晶體的生長和形狀控制給出一很好的理論解釋 。 另一片也是Peng在 JACS上的，2007年新作。JACS,2007,129,9505. 對Surface ligand 對晶體生長的影響，給出了很好的解釋。 感謝Xiaosan兄的提供的科研組主頁連接，通過彭的主頁文章連接，這兩天學(xué)到不少東西。并發(fā)現(xiàn)自己的專題櫥窗水平還真是比較差。 另外，也感謝Pop兄提到的參考文獻(xiàn)比較老的意見，那么peng2007年的新作將會給大家不少啟示。 [ Last edited by gshsheng on 2009-6-20 at 13:03 ] |
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popsheng(金幣+2,VIP+0):也是不錯的總結(jié)
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推薦一些納米晶（量子點）小組。 1. Paul Alivisatos at berkeley http://www.cchem.berkeley.edu/~pagrp/ 2. Shouheng sun at Brown http://www.chem.brown.edu/Faculty/sun/ 3. Xiaogang Peng at Arkansas http://chemistry.uark.edu/1722.htm 4. Cheon, Jinwoo at Yousei http://chem.yonsei.ac.kr/~cheon/index-e.htm 5. Hyeon, Taeghwan at Seoul http://nanomat.snu.ac.kr/index.html 6. Catherine J. Murphy at South Carolina http://www.chem.sc.edu/people/facultyStaffDetails.asp?SID=32 7. Horst Weller at Hamburg http://www.chemie.uni-hamburg.de/pc/Weller/ 8. William E. Buhro at Washington http://wunmr.wustl.edu/~buhro/index.html 9. Mostafa El-Sayed at Georgia http://ldl.gatech.edu/ |
2樓2007-10-14 12:42:45
3樓2007-10-14 13:29:16
4樓2007-10-14 18:46:40
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在生長過程中反應(yīng)主要在動力學(xué)生長和熱力學(xué)生長的平衡下進(jìn)行。當(dāng)反應(yīng)溫度較高，單體濃度低時，反應(yīng)基本受熱力學(xué)生長控制；而當(dāng)反應(yīng)溫度低，單體濃度高時反映受動力學(xué)生長控制。 你可以看一下參考文獻(xiàn) 2 就我所知道的，其實這方面的理論還幾乎空白，沒有比較完整的。 所以我不知道有什么權(quán)威的理論。 而研究這方面較多的應(yīng)該是Peng Xiaogang和他的Boss A. Paul Alivisatos.但他們也是只以CdSe為例在說明，沒有太大的普遍性。 個人觀點，僅供參考 哈哈 你也可參考下 http://www.gaoyang168.com/bbs/viewthread.php?tid=556757&fpage=1 也歡迎繼續(xù)討論哈 [ Last edited by jackchen145 on 2007-10-14 at 19:27 ] |
5樓2007-10-14 19:25:14
6樓2007-10-14 21:20:36
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11樓2007-10-24 08:26:14
12樓2007-10-24 15:53:19
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13樓2007-10-24 18:31:42
14樓2007-10-25 11:24:51
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縱橫量子點之一 ——“艾”莫能助 十幾年前，量子點的制備工作在納米科技領(lǐng)域曾是一支獨秀，幾乎各種材料的單一量子點分別在這十幾年里被做了個遍。而且主要是化學(xué)合成的方法，所以這方面的專家主要是化學(xué)出生；從最開始的貴金屬量子點（以Au為代表），到磁性量子點（Co為代表），再到半導(dǎo)體量子點（CdSe最典型），其中已經(jīng)造就了幾批蝦兵水蟹，呵呵，paper也是鋪天蓋地。這其中的發(fā)展趨勢我在以后的帖子里面再說。到現(xiàn)在，納米器件的興起使得量子點領(lǐng)域的人才從各個領(lǐng)域涌出，特別是生物學(xué)。在這個領(lǐng)域里，A. Paul Alivisatos可以說是絕對的權(quán)威，熟悉納米領(lǐng)域的人幾乎都知道此人。A. Paul Alivisatos不是美國本土人，據(jù)說是從哪兒移民過去的吧？現(xiàn)為Berkeley教授，Nano Letters的主編，為后來在jacs上灌了N篇文章的彭笑剛的導(dǎo)師（彭也是量子點領(lǐng)域一巨匠）。 隨便在science或nature上搜一下他的名字，就知道他有多牛了，呵呵。Alivisatos有幾篇非常經(jīng)典的文章，其中一篇就是science 271（933）的綜述，96年發(fā)的，已經(jīng)被引用1300多次了，幾乎大部分做量子點工作的文章都在第一篇參考文獻(xiàn)的位置上擺上這篇來助威。老艾在量子點制備上登峰造極的伎倆我就不多說了。偶最佩服他的是，他竟然是第一個把量子點應(yīng)用到生物體系中的人，就是熒光標(biāo)記，這是他98年paper上的工作，那篇文章我到現(xiàn)在還沒完全看懂，實在是慚愧，以后再做推薦可以說，在生物熒光標(biāo)記方面，他開創(chuàng)了一個時代，而且到現(xiàn)在為止，人們在這方面的研究工作也沒有完全擺脫老艾最初給大家定下的模式。 縱橫量子點之二——“彭必”生輝 量子點發(fā)展到今天能夠自成體系，而且派生出多個學(xué)派，其中半導(dǎo)體材料功不可沒。這里面以CdSe為代表的II-VI族半導(dǎo)體發(fā)光材料最為典型，引得無數(shù)英雄折腰俯首。 在發(fā)光量子點這個色彩斑斕的領(lǐng)域里，有一顆璀璨的新星，相信大家也不陌生，他就是老艾的得意門生彭小剛。peng畢業(yè)于吉林大學(xué)，在berkeley老艾門下完成博士學(xué)業(yè)，現(xiàn)在在University of Arkansas做Associate Professor。很有意思的是，在低維這一塊兒，有兩個人遙相呼應(yīng)，一個是做零微量子點的彭笑剛，一個是做一微納米線的楊培東，兩人有很多類似的地方：年齡相仿，楊71年的人，彭也差不多；都曾從師于大牛牛門下，一個是lieber，一個是Alivisatos；楊哈佛畢業(yè)后去了berkeley自立門戶，彭berkeley畢業(yè)后去了Arkansas做老板；當(dāng)然了，都是化學(xué)出身，hoho～；都是JACS上最頻繁出現(xiàn)的水手之一，呵呵。 彭在II-VI族半導(dǎo)體量子點的研究上毫無疑問的走在了國際的最前列，其制備手段爐火純青，引領(lǐng)風(fēng)騷，讓人望塵莫及。前兩年里，從paper上看，彭的工作重心在量子點的新方法制備的開發(fā)上；近一年來有很大改動，似乎想從深層次去開發(fā)量子點的功能上入手，又像是準(zhǔn)備在nano device上大作手腳，也開始涉足bio體系，頗有讓人琢磨不透的潛力。彭有一個非常了不起的本事，就是很強(qiáng)的挖掘能力，一旦把握住了機(jī)會，幾乎不給后人留什么殘羹。當(dāng)我們還在摸著后腦勺重復(fù)他的實驗的時候，他已經(jīng)把這個寶貝雞蛋里面的脆骨都挑了出來；當(dāng)我們嘆息他把這塊綠地亂砍亂伐的再也沒有什么開發(fā)價值的時候，他總是能出其不意的把一篇又一篇的jacs、nano letters擺上舞臺。 說實話，如果不是做這個領(lǐng)域的話，彭的文章讀起來會比較費勁，他的idea并不太復(fù)雜，有時候反而會顯得很單調(diào)，不過paper里面會涉及到很多化學(xué)合成的細(xì)節(jié)問題、光譜的細(xì)節(jié)問題等多個物理化學(xué)交叉的邊邊角角。所以這期推薦給大家的是一篇他發(fā)在jacs的綜述，文章有一定的背景，不再多做解釋，如果感興趣的話可以再查閱一下他的早期工作。 縱橫量子點之三——誰主沉浮 從材料制備的角度來講，量子點的發(fā)展歷程非常有規(guī)律可尋，不管是從時間還是難度上都可以簡單的可歸結(jié)為下面幾個過程： （1）單一量子點： 單元素貴金屬量子點：Au,Pd等； 磁性量子點： Co等； 雙元素半導(dǎo)體量子點：CdSe等； （2）多元素復(fù)合量子點： bimetalic QDs: Ni/Pd等； alloyed QDs：CdZnSe等； core/shell QDs：CdSe/ZnSe等； doped Qds: Eu in CdSe等； heterodimers of QDs: FePt-CdS等； （3）功能化量子點： 這個名字是偶起的，呵呵，目前概念還沒有明確化，我也在著手做這方面的初期工作，希望能將這個名字延續(xù)下去 �？v觀各大group，立足量子江湖，除老艾和小彭以外，quantum dots田園里不乏精英，可謂百家薈萃，千丁爭鳴，實在是難以確定誰才是泰山，誰又是北斗。尤其是隨著量子點體系的復(fù)雜化、多樣化、深入化，已經(jīng)由原來的一兩個山頭變成了茫茫大別山，各路諸侯土匪都真先搶占一兩個制高點。放眼開去，似乎遠(yuǎn)處還有一個小山坡沒有人插旗幟，偶輩不禁欣然；舉步狂奔至山腳下時，叢林中竄出幾個黑影，如同金庸大哥筆下的游俠，定神一看，原來是土著野豬，咆哮曰：“這山頭偶已經(jīng)占了！”露出兩顆門牙那個得意的笑：“小樣兒，新來的吧...” 問蒼茫天地，誰主沉�。� 攜來百侶曾游， 憶往昔崢嶸歲月稠。 縱橫量子點之四——辟邪不出，誰與爭鋒 提到量子點，除了絢麗多姿的制備手段外，更加吸引各大�！岭s志衷情的是在生物中的應(yīng)用，就是可謂的dots in bio。時至今日，量子點原創(chuàng)性的制備工作越來越少了，所以不再做特別推薦； 然而在bio的領(lǐng)域里，卻有著一些非常有趣的歷史佳話，美文佳人輩出，haha，只可惜目前國內(nèi)的實力相差太遠(yuǎn)。dots在生物中最直觀的應(yīng)用就是熒光標(biāo)記，最初源于1998年，Alivisatos和本期的焦點人物——聶書明，同時在兩個生物體系里面實現(xiàn)了QDs的熒光標(biāo)記。二人非常默契，竟然把文章發(fā)在了同一期的Science上，頁碼都是連著的。兩人的實驗有很大類似的地方，結(jié)論也幾乎相同，都是bio dots的始主。不同的是，Alivisatos是化學(xué)出生，在做完這篇paper之后，除了隨后的幾篇綜述以外，幾乎退出了bio的舞臺，不知道是不是因為跨學(xué)科的難度太大；而書明本是生物血統(tǒng)，在獨創(chuàng)其辟邪劍法之后，理所當(dāng)然的成為大當(dāng)家，掀起一陣又一陣的腥風(fēng)血雨，攪得整個江湖人心惶惶。所謂亂世出英雄，在98年之后，bio dots體系頗有幾個group見風(fēng)使舵、興風(fēng)作浪。 bio dots這本辟邪神功的進(jìn)化歷史在下一期再做描述。本期給大家介紹一下這里面的一個技術(shù)性問題：如何將bio and dots對接。做量子點工作的哥們兒都知道，化學(xué)方法制備出來的QDs為了能夠穩(wěn)定存在，必須有一層ligands，通常油溶性的ligands有TOPO、HDA、TOP等等；水溶性的有RSH、硅酸等等。dots要想在生物體環(huán)境里面成為見光發(fā)威的金蛇劍，只能做成水溶性的，而且需要一個關(guān)鍵的東東，能夠?qū)⑵涓锘钚苑肿渔溄印Ｔ摉|東姑且稱作linker-arm分子。眾大蝦就是在這個linker-arm上下功夫的。目前，在bio體系里面活躍的group寥寥可數(shù)，文章也多發(fā)在jacs、nat. biotech. 雜志，國內(nèi)在這方面相差甚遠(yuǎn)，幾乎是沒有入門兒。唉～，欲練神功，先練好基本功。聶的底細(xì)偶不是太清楚，只知道是南開畢業(yè)，現(xiàn)在好像已經(jīng)加入美國國籍。提及Nie Shuming，有一個人不得不說，那就是他的學(xué)生Warren Chan,現(xiàn)在的工作方向就是專門做標(biāo)記，已經(jīng)自立門戶。 縱橫量子點之五——華山論劍 不好意思，這一期拖的有些久了。剛才在一塌糊涂上看到有人問縱橫量子點系列怎么沒有后話了，甚感欣慰，竟然還有人在留意偶的九陰真經(jīng)，哈哈～hoho～話說從98年alivisatos和shuming在science上第一次論劍以來，QDs in bio就在其二人設(shè)計的模式中艱難跋涉。說實話，當(dāng)時的標(biāo)記還只能算是準(zhǔn)生物體系，因為設(shè)計到任何活體組織、甚至是活性生物環(huán)境中都無法介入這種類似鉛塊兒一樣的量子點，所以其二人的作品也因此被稱作為two landmark publications。不少group曾試圖沖破這么一個局限，最終帶來了2003年bio dots體系的第二次華山論劍。一波風(fēng)云起，現(xiàn)眾家英雄。98年之后，幾個以生物物理為主的group相繼出關(guān)，在jacs、nature biotechnology上打起了擂臺，形成了此起彼伏的局勢，史書為證：Shuming Nie：提出了用QDs標(biāo)記DNA或蛋白質(zhì)并對基因進(jìn)行編碼的可行性。Nature Biotechnology 2001. 19:631-635；Ellen R. Goldman …and Hedi Mattoussi： 通過電荷作用，利用avidin實現(xiàn)QDs和生物抗體的鏈接，實際就是alivisatos文章里面提出來的東東。JACS 124(6378)；Sandra J. Rosenthal： 在HeLa cells and oocytes(卵母細(xì)胞)中，用血清復(fù)合胺鏈接量子點，來標(biāo)記血清傳輸?shù)鞍�。JACS 2002. 124(4586)；Albert Libchaber：利用磷脂類作為linker-arm，似乎觀測到了熒光標(biāo)記下的細(xì)胞分裂。SCIENCE 2002 Nov. VOL 298（1759）...... 縱觀古今武林，3年不出新秀，5年必有大蛇。時至2003年，在nature biotechnology上出了兩篇類似于98年alivisatos and shuming的姊妹篇，同一期，頁碼也是連著的，呵呵。這次的主角分別是：Xingyong Wu Quantum Dot Corporation in Hayward； Sanford M. Simon The Rockefeller University 兩人的工作貴在同時實現(xiàn)了穩(wěn)定的活體標(biāo)記，而且是兩個不盡相同的體系；xingyong對活體癌細(xì)胞實現(xiàn)了兩種以上量子點的選擇性跟蹤；simon還觀測到了標(biāo)記后的細(xì)胞的生長和分化。這無疑是dots in bio發(fā)展的一個里程碑，開始了從a better beacon到bio dots的真正轉(zhuǎn)變。二人最終憑借在nature biotechnology上記載的這套玉女心經(jīng)逐鹿于論劍之顛，也讓nat.biotech. 雜志在bio dots體系中大放光彩，成為眾家弟子灌水的終極目標(biāo)。其實，不僅是國內(nèi)在這方面差的太遠(yuǎn)，就算是在國外，能做到這一步的group也寥寥無幾，僅有的幾篇paper也是跨國的幾個不同方向的牛牛groups合作出來的，像這篇就很典型（很變態(tài)的一篇文章，看了打擊自信心，我就不說了，嘿嘿）：V. Frangioni , Moungi G. Bawendi et al. Nature Biotechnology 22, 93-97 (01 Jan 2004) 這篇很有意思的文章我個人估計大概發(fā)表在2004年中以后。正好和我那幾年的經(jīng)歷有重疊，讀起來有種怪怪的感覺，現(xiàn)在已經(jīng)離那個領(lǐng)域越來越遠(yuǎn)了，希望將來的一天，那個曾經(jīng)讓我神魂顛倒的QDs能夠造福于人類。(轉(zhuǎn)載) |
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47樓2008-04-09 12:06:33
48樓2008-04-10 14:02:13
也是強(qiáng)人，，學(xué)習(xí)．學(xué)習(xí)．．．．． 49樓2008-04-16 16:59:48
50樓2008-04-16 19:40:22
簡單回復(fù)
dragonjust30樓
2007-11-15 08:47
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