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[交流]
*********關(guān)于K-L方程的探討，**********
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各位大神，小弟最近做電化學(xué)氧還原方面，用到K-L方程計(jì)算電子數(shù)，有幾點(diǎn)疑問，請(qǐng)教大家。 首先，K-L方程如下： j-1 = jk-1 + jlim-1 (1) 其中jlim定義為： jlim = Bω0.5 = 0.2nFCo2Do22/3ν-1/ 6ω0.5 (2) 其中j為測(cè)量電流密度，jlim為極限電流密度，jk為動(dòng)力學(xué)電流密度，n為單個(gè)氧分子的電子轉(zhuǎn)移數(shù)，F(xiàn)為法拉第常數(shù)(96485 C mol-1)，Co2為氧氣的濃度 (1.2×10-3 mol L-1)，Do2為氧分子在0.1 M KOH電解液中的擴(kuò)散系數(shù) (1.9×10-5 cm2 s-1)，ν為電解液的動(dòng)力學(xué)黏度(1.13×10-2 cm 2 s-1)，ω為旋轉(zhuǎn)圓盤電極的轉(zhuǎn)速，當(dāng)轉(zhuǎn)速用rpm表示時(shí)上述公式（2）中的常數(shù)采用0.2。 現(xiàn)在的問題是：假如有兩種電極，都是4電子過程，轉(zhuǎn)速也相同，溶液體系也相同，那么，理論上它們的jlim（極限電流密度）也應(yīng)該相等？也就是說下圖中1曲線和2曲線靠左接近水平的區(qū)域應(yīng)該是重合的？是這么回事嗎？ Graph.jpg [ Last edited by chem_凌萱 on 2013-11-9 at 11:42 ] |
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小木蟲: 金幣+0.5, 給個(gè)紅包，謝謝回帖
chem_凌萱: 金幣+5, 謝謝你回答的如此詳細(xì)。 2013-11-10 12:34:21
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chem_凌萱: 金幣+5, 謝謝你回答的如此詳細(xì)。 2013-11-10 12:34:21
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我來回答一下你的問題吧： 理論上，jlim是可以通過公式計(jì)算出來的。但是這是有個(gè)前提條件，就是你體系的溶解氧一定要飽和，催化劑的性能足夠好，在極化足夠大的電勢(shì)范圍里，傳導(dǎo)到電極表面的溶解氧完全被還原成為OH-(如果是4e-轉(zhuǎn)移機(jī)理，如果轉(zhuǎn)移機(jī)理都不一樣，比如2e-，那應(yīng)當(dāng)別論)。 但是實(shí)際體系中，上面的這些條件不可能完全達(dá)到，一般而言，都要比理論值小一些，比如2000rpm的理論值應(yīng)該是6.31mA/cm2，但是斯坦福大學(xué)戴紅杰他們組測(cè)試的是6左右，這都是可以接受的。 上面這些討論僅限于你的體系能夠達(dá)到完全濃差極化，如果不能達(dá)到完全濃差極化，或者你催化劑的性能一般(多見于metal-free的Carbon-based催化劑)，這樣的話，在強(qiáng)極化區(qū)就是一條傾斜的曲線，這樣就不滿足上面的條件了，只要比較極限擴(kuò)散電流就是。 作為ORR而言，有很多參數(shù)可以比較的，這個(gè)極限擴(kuò)散電流只是其中的一個(gè)方面，其他的比如：起峰電位，半波電位都比這個(gè)重要得多。 |
6樓2013-11-10 10:48:50
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11樓2016-06-20 18:02:50
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