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ChmistryCHEN木蟲 (正式寫手)
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Tio2光催化交流（轉(zhuǎn)載）2 已有4人參與
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氫化TiO2中氧空位關聯(lián)體的正電子研究 過渡金屬氧化物TiO2具有無毒無害、催化效率高，穩(wěn)定性好，成本低廉等優(yōu)點，是一種較為理想的光催化劑材料，具有巨大的應用前景，因而引起了研究者的巨大興趣。但由于TiO2有禁帶過寬（3.2 eV）、不能有效吸收可見光以及光生電子-空穴分離效率低等固有缺陷，目前對TiO2的研究主要集中于通過摻雜、復合、染料敏化等手段對其進行改性，以提高其對可見光的吸收和光生電子-空穴的分離效率，進而提高光催化性能。近來，Chen等在《Science》上報道了H化TiO2的工作，其后，對H化TiO2研究激起了廣大科研工作者極大的熱情。Chen[1]認為H化使TiO2晶粒表面產(chǎn)生一層disorder層，使其禁帶寬度降低到1.0 eV，因此極大地拓展了其在可見光波段的吸收效率。進一步研究認為，H化的TiO2晶粒表面不但存在disorder層，晶粒中還存在大量氧空位，禁帶寬度的降低是兩者協(xié)同作用的結果[2]。 正電子湮沒技術是通過入射正電子與材料中電子結合湮沒來反映材料中微結構狀態(tài)與缺陷信息的技術，其對原子尺寸的缺陷（如空穴、空位團、位錯和微空洞等）十分敏感, 因此廣泛用于研究材料中的缺陷和性能。 武漢大學物理科學與技術學院材料系潘春旭教授課題組自近幾年在國家973項目的資助下，從事TiO2光催化研究。最近，該課題組利用正電子湮滅技術研究了H化TiO2中氧空位的形態(tài)及分布。由于H化作用，在TiO2晶粒表面會發(fā)生： 4Ti4+ + O2- → 4Ti4+ + 2e-/□ + 0.5O2 → 2Ti4+ + 2Ti3+ + □ + 0.5O2 其中□代表氧空位。 產(chǎn)生一個□的同時，在其附近產(chǎn)生兩個Ti3+，由此形成氧空位關聯(lián)體。氧空位關聯(lián)體的呈電中性，因此利用正電子壽命譜進行觀測[3]。表1為H化前后P25 TiO2的正電子壽命值及其相對含量分布。分析表明，反映H化TiO2中單空位含量的第一壽命（τ1）及其相對含量相對H化前均有顯著的提高，表明H-TiO2中存在大量氧空位關聯(lián)體；第二壽命（τ2）有小幅提高，表明H化后TiO2中出現(xiàn)少量的空位團，由于各壽命相對含量和歸一，因此τ2的相對含量反而有所下降；在H-TiO2中還出現(xiàn)了第三壽命（τ3），但其含量僅有0.25%，表明H-TiO2中還有極少量納米尺度的大空位團。Ti3+有利于吸收光生空穴，轉(zhuǎn)變?yōu)門i4+，而TiO2表面的氧空位容易吸收光生電子，使其表面吸附的O2轉(zhuǎn)變?yōu)镺2-，從而促進了光生載流子的分離，提高其光催化效率。 該報道為測量TiO2中氧空位提供了一種新方法，對H化TiO2的光催化機理進行了深入研究。工作已經(jīng)發(fā)表在J. Phys. Chem. C上（DOI: 10.1021/jp307573c）。 這項工作得到了國家“973”項目（項目號：2009CB939705 and 2009CB939704）的支持。 文章連接：Characterization of Oxygen Vacancies Associates within the Hydrogenated TiO2: a Positron Annihilation Study（http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jp307573c ） [1]. Chen X.; Liu L.; Yu P. Y.; Mao S. S. Science 2011, 331, 746-450. [2]. Naldoni A.; Allieta M.; Santangelo S.; Marelli Marcello.; Fabbri F.; Cappelli S.; Bianchi C. L.; Psaro R.; Santo V. D. J. Am. Chem. Soc. 2012, 134, 7600-7603. [3]. Liu X.; Zhou K.; Wang L.; Wang B.; Li Y. J. Am. Chem. Soc. 2009, 131, 3140-3141. 0913005fq4ilzrlxxx6xxq.jpg 091300ecdaaif69afgig6c.jpg 091301fz39v64u0d2o982v.jpg 0913001i1qktjekggbf410.jpg |
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