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ChmistryCHEN木蟲 (正式寫手)
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[交流]
Tio2光催化交流（轉(zhuǎn)載）2 已有4人參與
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氫化TiO2中氧空位關(guān)聯(lián)體的正電子研究 過渡金屬氧化物TiO2具有無毒無害、催化效率高，穩(wěn)定性好，成本低廉等優(yōu)點(diǎn)，是一種較為理想的光催化劑材料，具有巨大的應(yīng)用前景，因而引起了研究者的巨大興趣。但由于TiO2有禁帶過寬（3.2 eV）、不能有效吸收可見光以及光生電子-空穴分離效率低等固有缺陷，目前對(duì)TiO2的研究主要集中于通過摻雜、復(fù)合、染料敏化等手段對(duì)其進(jìn)行改性，以提高其對(duì)可見光的吸收和光生電子-空穴的分離效率，進(jìn)而提高光催化性能。近來，Chen等在《Science》上報(bào)道了H化TiO2的工作，其后，對(duì)H化TiO2研究激起了廣大科研工作者極大的熱情。Chen[1]認(rèn)為H化使TiO2晶粒表面產(chǎn)生一層disorder層，使其禁帶寬度降低到1.0 eV，因此極大地拓展了其在可見光波段的吸收效率。進(jìn)一步研究認(rèn)為，H化的TiO2晶粒表面不但存在disorder層，晶粒中還存在大量氧空位，禁帶寬度的降低是兩者協(xié)同作用的結(jié)果[2]。 正電子湮沒技術(shù)是通過入射正電子與材料中電子結(jié)合湮沒來反映材料中微結(jié)構(gòu)狀態(tài)與缺陷信息的技術(shù)，其對(duì)原子尺寸的缺陷（如空穴、空位團(tuán)、位錯(cuò)和微空洞等）十分敏感, 因此廣泛用于研究材料中的缺陷和性能。 武漢大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院材料系潘春旭教授課題組自近幾年在國家973項(xiàng)目的資助下，從事TiO2光催化研究。最近，該課題組利用正電子湮滅技術(shù)研究了H化TiO2中氧空位的形態(tài)及分布。由于H化作用，在TiO2晶粒表面會(huì)發(fā)生： 4Ti4+ + O2- → 4Ti4+ + 2e-/□ + 0.5O2 → 2Ti4+ + 2Ti3+ + □ + 0.5O2 其中□代表氧空位。 產(chǎn)生一個(gè)□的同時(shí)，在其附近產(chǎn)生兩個(gè)Ti3+，由此形成氧空位關(guān)聯(lián)體。氧空位關(guān)聯(lián)體的呈電中性，因此利用正電子壽命譜進(jìn)行觀測[3]。表1為H化前后P25 TiO2的正電子壽命值及其相對(duì)含量分布。分析表明，反映H化TiO2中單空位含量的第一壽命（τ1）及其相對(duì)含量相對(duì)H化前均有顯著的提高，表明H-TiO2中存在大量氧空位關(guān)聯(lián)體；第二壽命（τ2）有小幅提高，表明H化后TiO2中出現(xiàn)少量的空位團(tuán)，由于各壽命相對(duì)含量和歸一，因此τ2的相對(duì)含量反而有所下降；在H-TiO2中還出現(xiàn)了第三壽命（τ3），但其含量僅有0.25%，表明H-TiO2中還有極少量納米尺度的大空位團(tuán)。Ti3+有利于吸收光生空穴，轉(zhuǎn)變?yōu)門i4+，而TiO2表面的氧空位容易吸收光生電子，使其表面吸附的O2轉(zhuǎn)變?yōu)镺2-，從而促進(jìn)了光生載流子的分離，提高其光催化效率。 該報(bào)道為測量TiO2中氧空位提供了一種新方法，對(duì)H化TiO2的光催化機(jī)理進(jìn)行了深入研究。工作已經(jīng)發(fā)表在J. Phys. Chem. C上（DOI: 10.1021/jp307573c）。 這項(xiàng)工作得到了國家“973”項(xiàng)目（項(xiàng)目號(hào)：2009CB939705 and 2009CB939704）的支持。 文章連接：Characterization of Oxygen Vacancies Associates within the Hydrogenated TiO2: a Positron Annihilation Study（http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jp307573c ） [1]. Chen X.; Liu L.; Yu P. Y.; Mao S. S. Science 2011, 331, 746-450. [2]. Naldoni A.; Allieta M.; Santangelo S.; Marelli Marcello.; Fabbri F.; Cappelli S.; Bianchi C. L.; Psaro R.; Santo V. D. J. Am. Chem. Soc. 2012, 134, 7600-7603. [3]. Liu X.; Zhou K.; Wang L.; Wang B.; Li Y. J. Am. Chem. Soc. 2009, 131, 3140-3141. 0913005fq4ilzrlxxx6xxq.jpg 091300ecdaaif69afgig6c.jpg 091301fz39v64u0d2o982v.jpg 0913001i1qktjekggbf410.jpg |
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